【摘要】：近些年來(lái),由于城市化、工業(yè)化和農(nóng)業(yè)活動(dòng)的迅速發(fā)展,微量元素作為工業(yè)和人類(lèi)文明的副產(chǎn)品,越來(lái)越多的進(jìn)入環(huán)境中,對(duì)生態(tài)環(huán)境造成了嚴(yán)重威脅。環(huán)境樣品中元素及其形態(tài)的時(shí)空分布信息對(duì)了解微量元素在環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化及環(huán)境污染物去除具有十分重要的意義。目前,微量元素的主要分析方法為原子吸收光譜、原子熒光光譜、電感耦合等離子體發(fā)射光譜及電感耦合等離子體質(zhì)譜等。這些方法具有較高的靈敏度,但儀器結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜,分析成本高、對(duì)實(shí)驗(yàn)條件要求較高,難以應(yīng)用于突發(fā)性環(huán)境污染事件的現(xiàn)場(chǎng)快速分析。因此,發(fā)展操作簡(jiǎn)單、靈敏的可應(yīng)用于現(xiàn)場(chǎng)元素含量及其形態(tài)分析方法對(duì)應(yīng)對(duì)突發(fā)性環(huán)境事件具有重要的意義。近十年來(lái),納米金作為比色傳感探針廣泛應(yīng)用于有機(jī)化合物以及無(wú)機(jī)離子的檢測(cè)。基于納米金的比色測(cè)定不需使用有機(jī)共溶劑、酶聯(lián)反應(yīng)、光敏染料分子、及復(fù)雜的儀器設(shè)備,從而克服了傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)室分析限制。然而,納米金易受樣品基質(zhì)的高鹽分和強(qiáng)酸/堿的影響,這無(wú)疑降低分析方法的選擇性,影響分析的準(zhǔn)確性。紫外光化學(xué)蒸氣發(fā)生技術(shù)是指在低分子量有機(jī)化合物存在下,樣品溶液經(jīng)紫外光照射,元素可轉(zhuǎn)化為揮發(fā)性形態(tài)。該方法具有綠色、抗干擾能力強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),作為新型、高效的原子光譜樣品引入技術(shù)被廣泛用于元素及其形態(tài)分析中。基于此,我們建立了基于光誘導(dǎo)化學(xué)蒸氣發(fā)生-納米金可視化分析的元素及其形態(tài)分析新體系。具體的工作包括以下兩方面內(nèi)容:硒是人體中不可缺少的一種重要的營(yíng)養(yǎng)元素。然而,人體中硒過(guò)量會(huì)導(dǎo)致中毒,不足則會(huì)降低機(jī)體功能或者導(dǎo)致畸形。一般來(lái)說(shuō),無(wú)機(jī)硒的毒性大于有機(jī)硒的毒性,其中四價(jià)無(wú)機(jī)硒的毒性又比六價(jià)無(wú)機(jī)硒的毒性大。因此,準(zhǔn)確地測(cè)定環(huán)境樣品中不同形態(tài)的無(wú)機(jī)硒有助于提高環(huán)境影響和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的準(zhǔn)確性。本研究通過(guò)硒的選擇性光化學(xué)還原,將硒轉(zhuǎn)化為揮發(fā)性的氫化硒,并通入納米金溶液,導(dǎo)致納米金團(tuán)聚,使其溶液顏色由紅色轉(zhuǎn)變?yōu)樗{(lán)色,實(shí)現(xiàn)可視化分析。在沒(méi)有光催化劑的作用下四價(jià)硒被選擇性測(cè)定;在加入光催化劑后四價(jià)硒和六價(jià)硒的總量可被檢測(cè),六價(jià)硒的濃度可由總硒濃度減去四價(jià)硒的濃度計(jì)算而得。方法的檢出限可達(dá)6.0μg/L,可滿(mǎn)足生活飲用水、農(nóng)田灌溉水等水樣中硒測(cè)定要求(10μg/L)。該方法無(wú)需使用昂貴的大型儀器設(shè)備,具有方法簡(jiǎn)單、綠色和靈敏度高的特點(diǎn)、且無(wú)需復(fù)雜的樣品預(yù)還原過(guò)程,克服了傳統(tǒng)硒形態(tài)分析中需要使用濃鹽酸預(yù)還原及其過(guò)程可能產(chǎn)生的元素形態(tài)轉(zhuǎn)化及損失對(duì)分析準(zhǔn)確性的影響。方法的靈敏度可與原子吸收光譜及電感耦合等離子體發(fā)射光譜等方法相媲美,該方法可用于環(huán)境水體中硒的現(xiàn)場(chǎng)、快速形態(tài)分析。碲會(huì)造成人體內(nèi)不同器官衰竭,是一種對(duì)人體有害的微量元素。近年來(lái),隨著其在橡膠、石油、玻璃、醫(yī)藥和太陽(yáng)能電池等等方面的廣泛應(yīng)用,隨之而來(lái)的潛在的環(huán)境危害也引起人們的關(guān)注。本文中,我們利用納米二氧化鈦與鐵離子協(xié)同作用的碲光化學(xué)蒸氣發(fā)生新體系,將碲高效轉(zhuǎn)化為揮發(fā)性形態(tài),通入納米溶液中。碲與納米金的相互作用使納米金團(tuán)聚,發(fā)生顏色改變,基于此我們建立了環(huán)境樣品中痕量碲的可視化分析新方法。利用紫外-可見(jiàn)分光光度法,方法的檢出限可達(dá)0.027μM,裸眼的檢出限可達(dá)0.1μM。該方法具有靈敏度高,操作簡(jiǎn)單的優(yōu)點(diǎn)。此外,由于納米二氧化鈦和鐵離子的共同催化作用下,四價(jià)碲和六價(jià)碲具有相似的靈敏度。因此,該方法可有效避免了傳統(tǒng)氫化物發(fā)生需碲預(yù)還原對(duì)分析準(zhǔn)確性的影響,用于環(huán)境水樣中碲的直接、現(xiàn)場(chǎng)分析。
【圖文】：

成都理工大學(xué)碩士學(xué)位論文3.環(huán)境樣品中無(wú)機(jī)碲的可視化分析方法研究：（1）建立無(wú)機(jī)碲的光化學(xué)蒸氣發(fā)生-納米金可視化分析方法體系；（2）優(yōu)化無(wú)機(jī)碲的可視化分析方法體系的影響條件，包括：低分子質(zhì)量有機(jī)酸的濃度、納米二氧化鈦的濃度、Fe(III)的濃度、樣品引入速度、載氣流速等影響因素的優(yōu)化；（3）調(diào)查共存離子干擾和抗鹽能力；（4）考察該分析方法體系的分析性能和環(huán)境真實(shí)樣品檢測(cè)。

2.3 結(jié)果與討論2.3.1 基于光化學(xué)蒸氣發(fā)生-納米金的無(wú)機(jī)硒形態(tài)分析最近，有研究報(bào)導(dǎo)了一種新型的納米金比色測(cè)定無(wú)機(jī)硒的分析方法（Cao etal., 2017）。該方法是通過(guò)氫化物發(fā)生裝置，將無(wú)機(jī)硒還原成氫化硒（H2Se），然后通入納米金溶液中，H2Se 在溶于納米金溶液中后與溶液中的溶解氧發(fā)生反應(yīng)，被氧化成原子態(tài)的硒（Se（0）），隨后 Se（0）吸附到金納米顆粒的表面，導(dǎo)致部分檸檬酸鹽脫落、金納米顆粒的聚集，并出現(xiàn)明顯的紅色到藍(lán)色的顏色變化。這種方法很好地解決了納米金溶液的不能抗高濃度鹽、強(qiáng)酸/堿的問(wèn)題，使納米金能夠直接應(yīng)用于環(huán)境復(fù)雜基體樣品中硒元素的檢測(cè)。然而，硼氫化物具有反應(yīng)活性強(qiáng)、不穩(wěn)定的特點(diǎn)；而且無(wú)法直接還原 Se(VI)，需要在測(cè)定之前將 Se(VI)還原成 Se(IV)。但在硒還原過(guò)程中，，容易造成樣品的污染和損失。
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X830.2

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