【摘要】：甲醛是一種致癌、致畸的有毒氣體,室內(nèi)甲醛主要來源于室內(nèi)裝飾材料、家具等,隨著各種材料的大量使用,室內(nèi)甲醛已經(jīng)嚴(yán)重威脅到人們的身體健康。催化氧化法對低濃度甲醛響應(yīng)高,具有處理甲醛效率高且完全,無二次污染等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是最具有發(fā)展前景和最為有效的去除甲醛的方法。其中鉑負(fù)載型催化劑在催化降解甲醛上表現(xiàn)最為優(yōu)異。當(dāng)前,如何能夠結(jié)合載體選擇和制備條件優(yōu)化,設(shè)計(jì)制備出低鉑負(fù)載量對低濃度甲醛具有高催化降解性能的負(fù)載型鉑基催化劑已成為人們廣泛關(guān)注的課題�；谏鲜銮闆r,本文選用TiO_2、ZSM-5分子篩、CeO_2、Co_3O_4、ZrO_2作為載體,制備出一系列的負(fù)載型鉑催化劑,在相同的制備方法和條件下,考察催化劑催化分解甲醛性能。在此研究結(jié)果基礎(chǔ)上,研究不同制備方法和條件對催化劑活性的影響,并進(jìn)一步摻入稀土金屬Ce、La對催化劑進(jìn)行改性。利用XRD、BET、TEM、CO吸附和XPS表征手段對催化劑進(jìn)行表征,研究表明:1.當(dāng)Pt負(fù)載量為0.5%,采用相同方法制備的五種催化劑的甲醛氧化活性順序?yàn)镻t/TiO_2Pt/ZSM-5Pt/CeO_2Pt/Co_3O_4Pt/ZrO_2。載體的比表面積大小不是影響催化劑活性的主要因素,但過低的比表面積會影響鉑粒子的成核,催化劑的反應(yīng)活性與鉑粒子大小和分散度有關(guān)。2.以具有最佳甲醛氧化活性的Pt/TiO_2催化劑為研究基礎(chǔ),考察不同制備方法和反應(yīng)條件對催化劑的活性的影響,結(jié)果顯示:采用浸漬法、直接還原法和沉淀沉積法制備的Pt/TiO_2催化劑的反應(yīng)活性順序?yàn)镻t/TiO_2(DP)Pt/TiO_2(R)Pt/TiO_2(IMP)。此外,利用沉淀沉積法制備Pt/TiO_2催化劑的最佳反應(yīng)條件為以NaBH_4為還原劑,pH=9。3.Pt/TiO_2催化劑的甲醛氧化活性與Pt的負(fù)載量成正比,但當(dāng)Pt負(fù)載量的達(dá)到2%時,催化劑活性降低。通過對催化活性和經(jīng)濟(jì)性兩方面綜合考慮,0.5%Pt/TiO_2催化劑最為理想,在85min內(nèi)可完全降解甲醛,可做進(jìn)一步研究。4.利用浸漬法引入稀土金屬Ce和La對Pt/TiO_2催化劑進(jìn)行改性,鑭和鈰的加入提高了催化劑的反應(yīng)活性,其中5%Ce改性的Pt/TiO_2催化劑擁有最佳的催化氧化甲醛反應(yīng)活性,在室溫下,20 mg·m~(-3)的甲醛在Pt-Ce/TiO_2催化劑的作用下,55min可完全被降解。在15個反應(yīng)周期里,Pt-5%Ce/TiO_2催化劑未發(fā)現(xiàn)失活現(xiàn)象,均可完全催化降解甲醛。BET、XRD、TEM、STEM、XPS、CO吸附表征結(jié)果表明,Ce的加入將Pt粒子的分散度從15.63%提高到了45.33%,并將Pt粒徑從2.9nm降至2.21nm。此外,XPS結(jié)果表明,Ce的加入提供了豐富的氧空位,增加了化學(xué)吸附氧原子與晶格氧原子的比例,有利于吸附氧原子,從而產(chǎn)生吸附氧原子,提高了催化活性。
【學(xué)位授予單位】：廣州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O643.36;X701

【參考文獻(xiàn)】

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