【摘要】：當(dāng)前,水資源的缺乏已成為全球最受關(guān)注的問題之一。然而,在當(dāng)今社會快速發(fā)展的背景下,大自然環(huán)境每年都要被迫“接受”大量的廢水,這些廢水中以金屬元素和有機染料污染物最為普遍。這些污染物進(jìn)入大自然環(huán)境中會對人類和其他生物體造成嚴(yán)重的破壞性影響。因此,研究如何有效的去除水體中的金屬元素和有機染料勢在必行。柿單寧是一種提取自農(nóng)林廢棄物(青柿)的化合物,富含多個酚羥基,因此具有優(yōu)異吸附性能。在本文中,我們利用不同的方法功能化柿單寧材料得到兩種不同的吸附劑,并研究了它們對水體中的Er~(3+)以及有機染料亞甲基藍(lán)(MB)和孔雀石綠(MG)的吸附性能,其主要內(nèi)容如下:(1)利用氧化石墨烯(GO)將柿單寧(PT)進(jìn)行功能化,制備了一種吸附劑(PT-GO)。深入探討了此吸附劑針對水體中的有機染料亞甲基藍(lán)(MB)的吸附性能,并借助SEM、FTIR、XPS和BET等表征方式對吸附劑的微觀形貌、含有的基團、元素組成等進(jìn)行分析。當(dāng)pH=8,溫度323K,MB濃度為35mg/L時,PT-GO對MB染料的最大吸附量達(dá)到256.58mg/g。等溫實驗發(fā)現(xiàn),PT-GO對MB的吸附適合于Freundlich模型,而經(jīng)過動力學(xué)實驗發(fā)現(xiàn),PT-GO對MB的吸附適合于偽二級動力學(xué)模型。通過計算發(fā)現(xiàn),PT-GO吸附MB的整個吸附過程表現(xiàn)出自發(fā)和吸熱。MB與PT-GO之間的氧化還原反應(yīng),靜電相互作用和π-π相互作用決定了吸附劑的吸附性能。此外,循環(huán)再生實驗表明,在五次循環(huán)使用后,PT-GO吸附劑對MB的去除率仍能達(dá)到80%以上。(2)以Fe_3O_4為磁核,柿單寧(PT)和氧化石墨烯(GO)為原材料,通過水熱法制備出了一種全新的磁性吸附劑(Fe_3O_4/PT/GO),并探究了其對廢水中的有機染料孔雀石綠(MG)的吸附能力。借助SEM、FTIR、BET、XRD、VSM等表征方式對吸附劑的形態(tài)結(jié)構(gòu)、基團組成以及磁化強度等進(jìn)行了分析;結(jié)果顯示所制備的Fe_3O_4/PT/GO吸附劑直徑約為50~100nm,比表面積為53.83m~2/g,且展現(xiàn)出無規(guī)則形狀的顆粒;另外,此吸附劑的最大磁化強度值為22.2emu/g。在MG的初始濃度為150mg/L且pH=6和環(huán)境溫度為308K時,Fe_3O_4/PT/GO對MG的最大吸附能力可達(dá)560.58mg/g,非常接近計算值的591.72mg/g。MG被吸附到Fe_3O_4/PT/GO上的過程能更好的用Langmuir等溫公式來描述,而動力學(xué)實驗結(jié)果顯示,偽二級動力學(xué)模型能更好的擬合實驗數(shù)據(jù),此外,通過實驗數(shù)據(jù)對熱力學(xué)進(jìn)行計算后發(fā)現(xiàn)吸附MG的過程是自發(fā)和吸熱的。(3)為進(jìn)一步探究Fe_3O_4/PT/GO對Er~(3+)的吸附能力,本文系統(tǒng)的討論了不同初始條件下Fe_3O_4/PT/GO的吸附性能的表現(xiàn)。當(dāng)pH=4,吸附劑投加量為30mg和溫度為323K條件下,吸附劑對Er~(3+)的最大吸附量可達(dá)366.67mg/g。我們在進(jìn)行等溫和動力學(xué)實驗后發(fā)現(xiàn),Fe_3O_4/PT/GO吸附Er~(3+)的過程可用Langmuir等溫模型和偽二級動力學(xué)模型來解釋。此外,由Fe_3O_4/PT/GO吸附Er~(3+)的熱力學(xué)實驗結(jié)果可知,Er~(3+)的吸附表現(xiàn)為吸熱和自發(fā)。每次吸附實驗后都可以借助外加磁場將Fe_3O_4/PT/GO吸附劑與溶液輕松的分離開來。因此,Fe_3O_4/PT/GO是一種能從水溶液中有效去除Er~(3+)的吸附劑。
【圖文】：

后來的學(xué)者證實了柿單寧主要由四種酚類化合物的單體組成，其單體結(jié)構(gòu)以及柿單寧整體分子結(jié)構(gòu)如圖1-1 所示。我國的學(xué)者 Yang 等人[47]采用 Folin-Denis 法并以沒食子酸為標(biāo)準(zhǔn)品，，測定了 PT 的總多酚含量為 98.7%，再次佐證了前人的結(jié)論。柿單寧的多酚結(jié)構(gòu)具體體現(xiàn)為在主鏈連接的苯環(huán)上第二位含有一個酚羥基（鄰苯二酚）或者在第三位含有一個酚羥基（鄰苯三酚），當(dāng)這類酚羥基存在于水體中時，容易與其他有機物（比如染料分子）和金屬離子發(fā)生氧化還原反應(yīng)或者螯合作用，使得染料或者金屬離子被固定在吸附劑上被轉(zhuǎn)移出水體，從而實現(xiàn)污染物被去除。因此，柿單寧材料可以被作為一種吸附劑用于水體中污染物的去除[48]，但由于柿單寧具有很強的水溶性，因此在用作吸附劑使用之前須對其進(jìn)行功能化修飾，或者將其固定在不溶于水的載體上，從而改善其親水性能。據(jù)報道，乙二胺、

一種復(fù)合材料（PT-GO），這樣在改善柿單寧原有的水溶性（親水性）的同時，又讓柿單寧材料的比表面積增大，從而使亞甲基藍(lán)染料（MB）與吸附劑接觸的幾率大大提升進(jìn)而提高其吸附效率。（2）利用氧化石墨烯和 FeSO4·7H2O 并通過水熱法將柿單寧進(jìn)行功能化，功能化后的柿單寧材料不僅不溶于水，而且擁有非常好的循環(huán)再生性，從而降低了成本；將此吸附劑應(yīng)用于水體中孔雀石綠染料（MG）的去除和稀土（鉺）的富集回收時都表現(xiàn)出優(yōu)異的吸附效率，因此此吸附劑不僅能應(yīng)用于染料有機物的去除，也在稀土資源的富集回收方面提供了理論和實驗依據(jù)。（3）吸附劑在吸附過后能借助外界磁場實現(xiàn)快速的固液分離，從而解決了一般吸附劑在吸附后會給環(huán)境帶來二次污染和固液分離難的問題。§1.4.4 技術(shù)路線本文的研究路線如圖 1-2 所示。
【學(xué)位授予單位】：桂林電子科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2632970