【摘要】：水中重金屬離子污染對生態(tài)系統(tǒng)以及生物體和人類的健康有著嚴(yán)重的影響,如何采用有效手段處理水中重金屬離子污染問題一直倍受關(guān)注。去除重金屬離子的方法眾多,如化學(xué)沉淀法、膜分離法、離子交換法及吸附法等。相比其它方法,吸附法因成本低、易操作、效果好而得到廣泛應(yīng)用。吸附法去除重金屬離子的關(guān)鍵在于開發(fā)出高效、廉價(jià)且綠色的吸附劑,因此,探索制備兼具大比表面積、高密度吸附活性位點(diǎn)和吸附官能團(tuán)的新型多孔吸附材料是解決這一問題的必然趨勢。本文采用溶劑熱法合成了兩種功能化金屬有機(jī)框架(MOFs)材料和一種功能化殼聚糖碳化核殼材料,探究了其對重金屬離子的吸附性能,具體內(nèi)容如下:1、采用溶劑熱法合成了金屬有機(jī)框架MIL-101(Cr),用磷鉬酸(PMA)通過浸漬法對其進(jìn)行功能化修飾,得到磷鉬酸功能化MIL-101(Cr)吸附劑(PMA/MIL-101(Cr))。采用FTIR、BET、XRD、SEM、TEM、XPS等手段對其進(jìn)行了表征,并考察了其對重金屬離子Pb(II)的吸附性能。結(jié)果表明:PMA成功負(fù)載到了MIL-101上,在pH范圍(2.0-6.0)和吸附平衡時(shí)間150min條件下,PMA/MIL-101對Pb(II)表現(xiàn)出較好的吸附性能和選擇性,對Pb(II)的吸附容量為550.00 mg·g~(-1),對Pb(II)/Cd(II)和Pb(II)/Cr(III)的選擇性系數(shù)分別為7.98和11.10;PMA/MIL-101對Pb(II)吸附等溫線符合Langmuir模型,吸附動力學(xué)符合擬二級動力學(xué)模型,說明該過程以化學(xué)吸附為主,和Dubinin-Radushkevich等溫模型擬合結(jié)果一致。PMA/MIL-101具有很大的比表面積(1341.05 m~2·g~(-1))且富含高密度吸附活性位點(diǎn),使其對重金屬離子具有較高的吸附容量,在去除重金屬離子污染方面具有潛在的應(yīng)用前景。2、采用溶劑熱法合成了金屬有機(jī)框架HKUST-1,以三乙烯四胺(TETA)采用后修飾法對HKUST-1進(jìn)行氨基功能化改性,制得氨基功能化HKUST-1吸附劑(TETA-[Cu_3(BTC)_2]),采用FTIR、BET、SEM、EDX、XRD等手段對其進(jìn)行了表征,并考察了其對重金屬離子Pb(II)、Cd(II)和Cr(III)的吸附性能。結(jié)果表明:TETA成功接枝到HKUST-1上,TETA-[Cu_3(BTC)_2]具有介孔材料特性,具有較大的比表面積(976.82m~2·g~(-1)),對Pb(II)、Cd(II)和Cr(III)有較高的吸附容量,在最佳吸附pH(Pb(II)5.0,Cd(II)7.0,Cr(III)6.0)和吸附平衡時(shí)間(Pb(II)120 min,Cd(II)90 min,Cr(III)60 min)下,TETA-[Cu_3(BTC)_2]對Pb(II)、Cd(II)和Cr(III)的吸附等溫線均符合Langmuir模型,擬合的最大吸附容量分別為Pb(II)310.56 mg·g~(-1)、Cd(II)256.41 mg·g~(-1)和Cr(III)138.89 mg·g~(-1),吸附動力學(xué)均符合擬二級吸附動力學(xué)模型,說明過程以化學(xué)吸附為主,和Dubinin-Radushkevich等溫模型擬合結(jié)果一致。TETA-[Cu_3(BTC)_2]具有高比表面積和高密度氨基官能團(tuán),對重金屬離子具有較高的吸附容量,使其在去除水溶液中重金屬離子方面有良好應(yīng)用前景。3、采用水熱碳化法合成了磷鉬酸功能化的殼聚糖碳化核殼結(jié)構(gòu)吸附劑(PMA/CoOx@C),采用SEM、HRTEM、XRD、Raman、FTIR、XPS等手段對其進(jìn)行了表征,考察了吸附劑對重金屬離子Pb(II)、Cd(II)和Cr(III)的吸附性能,具體包括pH對吸附容量的影響、吸附動力學(xué)、吸附等溫線以及對重金屬離子的選擇性研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:PMA/CoOx@C具有完整的核殼結(jié)構(gòu)和較好的介孔特性,核殼材料的平均粒徑為1390 nm,比表面積為35.96 m~2·g~(-1);在吸附pH(6.0)和吸附平衡時(shí)間(360 min)下,對Pb(II)、Cd(II)和Cr(III)具有較好的吸附效果,吸附動力學(xué)均符合擬二級動力學(xué)模型,Pb(II)和Cd(II)的吸附等溫線符合Langmuir模型,而Cr(III)的吸附等溫線符合Freundlich模型。PMA/CoOx@C材料中的PMA、氧化鈷活性位點(diǎn)和殼聚糖在水熱碳化過程中保留的部分羥基和氨基協(xié)同作用,從而表現(xiàn)出對重金屬離子較好的吸附效果,有望成為一種去除水中重金屬離子的綠色新型吸附劑。
【圖文】：

圖 1-2 殼聚糖的分子結(jié)構(gòu)Firgure 1-2 Chemical Structure Of Chitosan Molecule上是白色（略泛黃）的粉末固體或者是白色片狀固體，色，在中性水和堿中的溶解性不好，多數(shù)只溶于稀酸[58子化。殼聚糖的分子量和制備工藝有關(guān)，脫乙酰殼聚糖生物體中未被提取的殼聚糖分子量約為 1×106～2×106。解、氧化還原、鹵化、硝化、磺基化、羧甲基化、烷基，從而拓展了其應(yīng)用范圍。中，存在大量活性基團(tuán)，如游離氨基、羥基等，用于獨(dú)量豐富，綠色無害，因此廣泛用于各個(gè)領(lǐng)域，如印染、保行業(yè)。在環(huán)保領(lǐng)域，主要是殼聚糖分子結(jié)構(gòu)中 C2-NH重金屬離子（Pb(II)、Cd(II)、Cu(II)、Ag(I)）等發(fā)生絡(luò)好的去除效果。殼聚糖具有極強(qiáng)的絮凝作用，且容易降污水處理，克服了傳統(tǒng)絮凝劑難以處理的二次污染問題。處理后，，具有保濕、調(diào)理、吸濕和抑菌功效，常用于潤

使得吸附容量增大液pH值對TETA.0mg ， t=6pH on adsorption amounts ofconditions: (A)4 5Pb(II)Cd(II)pH使得吸附容量增大[109]。TETA-[Cu3(BTC)2]吸附容量的影響（反應(yīng)條件:(h；（B）Co=30 mg·L-1，30 ℃，ms=30.0 mg ，heavy metal ions onto TETA-[CuCo=30 mg·L-1, 30 ℃ , ms=30.0 mg , t=6 h)6 7 85556575859dCI()Iqe/（gm g-1）3 4 51020304050607080Cr(III)rC(Ⅲ）qe(g.gm-1)pH(B)
【學(xué)位授予單位】：江南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703;TB383.4

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