化石燃料引起溫室效應(yīng)以及氣候變化日趨明顯,為應(yīng)對人們對能源的需求,核能作為一種清潔能源成為首選之策。然而,鈾資源在開采過程中排放的含鈾廢水使環(huán)境受到不同程度的污染。目前,吸附法在鈾污染去除鄰域備受關(guān)注。復(fù)合吸附材料有著可根據(jù)需求選擇基團和基質(zhì)材料分布廣泛等優(yōu)點,被廣泛應(yīng)用于鈾污染處理。本文以蒙脫土(MT)為基質(zhì),用十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)對其柱撐改性,通過NaBH_4還原法還原納米零價鐵(nZVI)制得復(fù)合吸附材料CTAB-nZVI-MT。通過對比不同CTAB和nZVI配比的復(fù)合材料吸附效果,確定最佳CTAB-nZVI-MT合成配比。利用EDS、SEM、ICP、Zeta-電位和XRD等表征手段對CTAB-nZVI-MT進行表征。SEM和EDS結(jié)果可知,復(fù)合材料具有明顯層狀結(jié)構(gòu),nZVI附著MT的層間;EA和Zeta電位分析結(jié)果表明,CTAB成功引入復(fù)合材料,提高了材料的電位值;ICP和XRD表征結(jié)果表明,復(fù)合材料中nZVI仍以零價形式存在,nZVI在復(fù)合材料中的質(zhì)量比較高。通過有氧和無氧條件下靜態(tài)吸附實驗研究了溶液pH、溫度、接觸時間、鈾初始濃度、總碳酸濃度、鈣離子濃度和腐殖酸含量對CTAB-nZVI-MT和nZVI吸附效果的影響。CTAB-nZVI-MT吸附鈾的最佳pH值為6.0,在180 min內(nèi)達到吸附平衡,符合準二級吸附動力學(xué)模型;無氧條件下飽和吸附容量從357.61mg·g~(-1)上升到371.24mg·g~(-1),吸附受碳酸根等影響較nZVI更小;CTAB-nZVI-MT對鈾的吸附符合Langmuir和Freundlich等溫吸附模型,吸附既有單層吸附,又有表面非均勻吸附;熱力學(xué)參數(shù)ΔH0、ΔG0和ΔS0,說明CTAB-nZVI-MT對鈾的吸附是一個自發(fā)吸熱的化學(xué)過程。溶液中的總碳酸、鈣離子會抑制鈾的吸附;動態(tài)柱實驗結(jié)果表明,CTAB-nZVI-MT為活性材料的可滲透性反應(yīng)墻(PRB)對鈾的去除效果明顯,穿透點和飽和點隨溶液總碳酸濃度和鈣離子濃度以及腐殖酸濃度的增大而減小,CTAB-nZVI-MT填充的PRB柱穿透曲線的穿透點是nZVI填充的PRB柱的2.7~4.7倍,是純土柱的5.9~8.3倍。在原位處理鈾污染領(lǐng)域有很好的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】:東華理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號】:O647.3;X523
文章目錄
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 鈾的來源及性質(zhì)
1.2 鈾污染的來源及危害
1.3 鈾的處理方法
1.4 常見的鈾吸附劑
1.4.1 粘土和礦物類
1.4.2 生物質(zhì)類
1.4.3 高分子類
1.4.4 碳材料類
1.4.5 復(fù)合吸附材料類
1.5 納米零價鐵、蒙脫土在環(huán)境處理中的應(yīng)用
1.5.1 納米零價鐵在環(huán)境處理的應(yīng)用
1.5.2 蒙脫土在環(huán)境中的應(yīng)用
1.6 PRB簡介
1.7 研究內(nèi)容及目的
1.8 文章立意和創(chuàng)新
第二章 CTAB-nZVI-MT的制備
2.1 引言
2.2 實驗過程
2.2.1 儀器與試劑
2.2.2 溶液的配置
2.2.3 蒙脫土的鈉化處理
2.2.4 CTAB用量的選定
2.2.5 nZVI用量的選定
2.2.6 確定CTAB、nZVI負載在MT順序
2.2.7 CTAB-xnZVI-MT實際鐵含量的測定
2.2.8 吸附試驗
2.3 結(jié)果與討論
2.3.1 xCTAB-nZVI-MT吸附鈾(VI)的效果
2.3.2 CTAB-ynZVI-MT吸附鈾(VI)的效果
2.3.3 CTAB、nZVI負載在MT順序吸附鈾(VI)的效果
2.3.4 比較CTAB-nZVI-MT與nZVI對鈾(VI)的吸附性能
2.3.5 CTAB-nZVI-MT表征
2.4 本章小結(jié)
第三章 CTAB-nZVI-MT去除放射性廢水中鈾的性能研究
3.1 簡介
3.2 實驗過程
3.2.1 儀器和試劑
3.2.2 吸附實驗
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 pH值的影響(3.0-6.0)
3.3.2 時間及吸附動力學(xué)
3.3.3 濃度及等溫吸附模型
3.3.4 溫度及吸附熱力學(xué)
3.4 本章小結(jié)
第四章 CTAB-nZVI-MT原位修復(fù)鈾污染性能研究
4.1 簡介
4.2 試劑與儀器
4.3 吸附實驗
4.3.1 pH值影響(6.0-8.0)
4.3.2 總碳酸濃度的影響
4.3.3 鈣離子濃度的影響
4.3.4 腐殖酸濃度影響
4.3.5 離子強度的影響
4.3.6 時間及吸附動力學(xué)
4.3.7 濃度及等溫吸附模型
4.3.8 溫度及吸附熱力學(xué)
4.4 PRB應(yīng)用模擬實驗
4.4.1 SPE固相萃取柱
4.4.2 不同總碳酸濃度下純土柱與PRB柱對鈾吸附性能的影響
4.4.3 不同鈣離子濃度下純土柱與PRB柱對鈾吸附性能的影響
4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 展望
致謝
參考文獻
附錄
【參考文獻】
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