【摘要】：隨著中國(guó)工業(yè)化的飛速發(fā)展,重金屬污染由于其高毒性和非生物降解性,已經(jīng)嚴(yán)重危害到人們的健康。因此,尋求一種簡(jiǎn)便、高效、靈敏度高的檢測(cè)方法是治理重金屬污染的前提條件之一。電化學(xué)方法,尤其是陽(yáng)極溶出伏安法,具有快速響應(yīng)、易操作、靈敏度高以及能夠?qū)崿F(xiàn)現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)等諸多優(yōu)點(diǎn),在重金屬檢測(cè)領(lǐng)域引起了極大的關(guān)注。本文采用一種新的方法-激光蝕刻法制備了石墨烯基碳納米材料,構(gòu)建了新型重金屬傳感器,為水中痕量重金屬離子的測(cè)定提供了一種有效的方法。主要的研究工作如下:(1)提供了一種新的方法,即通過(guò)直接激光刻蝕聚酰亞胺薄膜(PI)制備了激光刻蝕石墨烯基碳納米材料(LEGCNs),經(jīng)掃描電子顯微鏡(SEM)、X-射線衍射(XRD)、拉曼(Raman)等表征,證實(shí)了LEGCNs具有堆疊的多層石墨烯納米片狀結(jié)構(gòu)。將其修飾在GCE表面,結(jié)合原位鍍鉍膜法(BF),成功制備了鉍膜-激光刻蝕石墨烯基碳納米材料修飾玻碳電極(BF-LEGCNs/GCE)。通過(guò)SWASV對(duì)BF-LEGCNs/GCE的檢測(cè)參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化后,該電極在同時(shí)檢測(cè)鎘(Cd(II))和鉛(Pb(II))時(shí)表現(xiàn)出了令人滿意的電化學(xué)響應(yīng)。對(duì)于Cd(II),檢測(cè)范圍是7-120μg?L~(-1),檢測(cè)限是0.47μg?L~(-1);對(duì)于Pb(II),檢測(cè)范圍是5-120μg?L~(-1),檢測(cè)限是0.41μg?L~(-1)。此外還評(píng)價(jià)了BF-LEGCNs/GCE的重復(fù)性、重現(xiàn)性、選擇性和穩(wěn)定性等電化學(xué)性能。最后,成功將BF-LEGCNs/GCE用于水中Cd(II)和Pb(II)的同時(shí)測(cè)定。結(jié)果表明,激光蝕刻技術(shù)是制備具有優(yōu)異電化學(xué)性能的石墨烯基碳納米材料的有效技術(shù)。(2)基于激光刻蝕技術(shù),通過(guò)引入聚苯胺(PANI)和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作為N-摻雜劑制備了具有極寬檢測(cè)范圍的高質(zhì)量3D多孔氮摻雜激光刻蝕石墨烯基碳納米材料(N@LEG)。所制備的N@LEG既具有LEG獨(dú)特的電化學(xué)性質(zhì)和能提供大的電化學(xué)比表面積的3D多孔框架結(jié)構(gòu),又具有N原子對(duì)金屬離子強(qiáng)的親和力的優(yōu)勢(shì)。N@LEG修飾的玻碳電極(N@LEG/GCE)結(jié)合原位鉍膜技術(shù),通過(guò)SWASV優(yōu)化檢測(cè)條件后,表現(xiàn)出了相當(dāng)寬的線性檢測(cè)范圍:對(duì)Cd(II),線性范圍為5-380μg?L~(-1),檢測(cè)限為1.08μg?L~(-1);對(duì)Pb(II),檢測(cè)限為0.16μg?L~(-1),線性范圍為0.5-380μg?L~(-1)。同時(shí),本實(shí)驗(yàn)還對(duì)N@LEG/GCE的靈敏度、選擇性、抗干擾性、可重復(fù)性、再現(xiàn)性和穩(wěn)定性進(jìn)行了研究。
【圖文】：

圖 1-1 電化學(xué)分析法檢測(cè)的原理圖 Schematic diagram of the detection with electrochemica通�？梢苑譃橐韵铝悾喊娢环治龇ā㈦妼�(dǎo)分析分析法以及極譜分析法。近年來(lái)，出現(xiàn)了各式各樣得電分析在痕量分析檢測(cè)領(lǐng)域有了很大的突破，在著極為廣闊的應(yīng)用。下面重點(diǎn)介紹電化學(xué)分析法中用位法與伏安法。，是電池在零電流條件下，利用測(cè)量電極的電位變化間存在的關(guān)系來(lái)定量分析目標(biāo)物質(zhì)的方法。近年來(lái)，、儀器簡(jiǎn)單、靈敏度高、可應(yīng)用于珍貴試樣的分析連續(xù)化分析領(lǐng)域具有很廣闊的應(yīng)用前景，已經(jīng)成為

圖 1-2 碳材料Fig. 1-2 Carbon materials雖說(shuō)碳元素（C）是一種相當(dāng)常見(jiàn)非金屬元素但也是十分重要的，在自然界之中它有著多種多樣的形式并且存在廣泛（圖 1-2）。例如以單質(zhì)碳形式存在的同素異形體：石墨與金剛石；以化合態(tài)形式存在的大理石、二氧化碳等。隨著科技的發(fā)展，科學(xué)家們對(duì)碳材料的認(rèn)識(shí)與研究日益加深，得到了諸多種新型的碳材料。在 1985 年，英國(guó)化學(xué)家H.W.Kroto 等人制備出了第一種富勒烯（C60）[31]。C60，又被稱為“足球烯”，它是由多個(gè)石墨片卷聯(lián)而成的，含有若干個(gè)正五元環(huán)和正六元環(huán)的多面體，，具有共軛大 π 鍵，其導(dǎo)電性能良好。在 1991 年，日本化學(xué)家 S.Iijima 首次發(fā)現(xiàn)了具有特殊結(jié)構(gòu)與突出電化學(xué)性質(zhì)的碳納米管（Carbon Nanotubes, CNTs）[32]。在 2004 年，英國(guó)科學(xué)家 A.Geim 和K.Novoselov 通過(guò)機(jī)械剝離法成功制備了純度高的二維石墨烯[33]。石墨烯的問(wèn)世給科學(xué)界帶來(lái)了巨大的驚喜，迅速成為了各領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，引發(fā)了對(duì)碳納米材料研究的熱潮
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X832;TQ127.11

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2627479