【摘要】：近年來,海洋中有機污染物的含量持續(xù)升高,雖然抗生素、激素等新興的海洋有機污染物在海水中的含量還處于較低的濃度水平,但是它們容易在海洋動物體內富集,最終將威脅人類的健康生存。因此,海洋有機污染物監(jiān)測對保護海洋生態(tài)環(huán)境和人類健康具有重要意義。海水中有機污染物的檢測通常采用質譜法,但傳統(tǒng)的質譜儀無法直接分析高鹽樣品(如海水),樣品需要經(jīng)過過濾、富集、純化等復雜的前處理過程,不僅耗時長、耗費人力,而且容易帶入不確定性誤差。因此,開發(fā)新技術對海洋有機污染物進行快速、簡便分析具有重要實際應用價值。本課題基于自主開發(fā)的液滴噴霧離子源,結合自發(fā)脫鹽技術,構建自發(fā)脫鹽液滴噴霧離子源質譜法(Spontaneous Desalting-Droplet Spray Ionization-Mass Spectrometry,SD-DSI-MS),實現(xiàn)了海水樣品中有機污染物的快速、簡便分析。該方法進行樣品分析時,先將海水樣品加載在噴霧載體上,并使其自發(fā)結晶,隨后向樣品晶體上滴加有機噴霧溶劑,溶解附在噴霧載體和晶體上的有機污染物,施加高壓形成電噴霧,隨后質譜檢測。隨后對方法的實驗參數(shù)進行了優(yōu)化,確定了實驗的最優(yōu)條件:噴霧溶劑為乙腈,溶劑體積為4μL,再溶解時間為4 s。通過對MgCl_2、KCl、Na_2SO_4等高鹽樣品的分析,證明該方法對高鹽樣品具有普遍適用性。采用SD-DSI-MS法,實現(xiàn)了模擬海水中的抗生素和激素類物質定性、定量分析。通過對克拉霉素、甲氧芐啶和己烯雌酚的定量分析,計算得到方法檢出限分別為:0.10μg/L、0.26μg/L、29.4μg/L;通過對甲氧芐啶分析計算相對標準偏差(RSD)為6.8%(n=6),以上數(shù)據(jù)表明SD-DSI-MS法具有靈敏度高、穩(wěn)定性好等優(yōu)點。在實際海水樣品的定性、定量分析中,也獲得了令人滿意的結果。加標海水中克拉霉素、甲氧芐啶和己烯雌酚的回收率為80.1-107.8%、RSD≤8.3%,表明了該方法具有良好的實際樣品分析性能。最后,在微觀層面對方法的機理進行了探究,通過對比檢測前后樣品晶體的表面變化,發(fā)現(xiàn)目標物并沒有被包裹在鹽的晶體內部,而是分布在鹽晶體和噴霧載體的表面。在滴加噴霧溶劑后,目標物迅速溶解在有機溶劑中,而鹽晶體并沒有溶解,從而實現(xiàn)了樣品除鹽的目的。通過對機理的闡釋,進一步論證了該方法分析海水等高鹽樣品的可行性。該方法成功實現(xiàn)了海水中抗生素和激素類有機污染物的快速、直接分析,具有無需復雜樣品前處理、耗時短(約5 min)、操作簡便等優(yōu)點。此外,由于結晶除鹽和檢測兩個過程是分開的,該方法容易實現(xiàn)樣品的高通量分析,將在海洋有機污染物檢測領域具有重要實際應用價值。
【圖文】：

圖 1-1 DESI 技術裝置示意圖[63]51.4.2 實時直接分析技術DART 技術是較早實現(xiàn)商業(yè)化的常壓質譜離子源，裝置示意圖如圖 1-2 示，在針狀電極上施加高電壓后，發(fā)生輝光放電現(xiàn)象，并將腔室內的氣體電離電離后的氣體隨后經(jīng)過氣體加熱管，加熱后的氣體有利于固體表面物質的解吸在離子源的末端是一個網(wǎng)格狀的電極，該電極能夠有效的去除氣體中的電子陰離子，，以此保證只有亞穩(wěn)態(tài)氣體與目標物接觸，通過彭寧電離實現(xiàn)目標物子化。該技術能夠直接分析固體樣品表面的目標物，已經(jīng)成功地應用于偽藥定[81]、食品安全[82]、藝術品鑒定[83]等領域，是目前最受歡迎的常壓離子化技之一。

圖 1-1 DESI 技術裝置示意圖[63]5直接分析技術 技術是較早實現(xiàn)商業(yè)化的常壓質譜離子源，裝置示意圖電極上施加高電壓后，發(fā)生輝光放電現(xiàn)象，并將腔室內體隨后經(jīng)過氣體加熱管，加熱后的氣體有利于固體表面末端是一個網(wǎng)格狀的電極，該電極能夠有效的去除氣此保證只有亞穩(wěn)態(tài)氣體與目標物接觸，通過彭寧電離術能夠直接分析固體樣品表面的目標物，已經(jīng)成功地安全[82]、藝術品鑒定[83]等領域，是目前最受歡迎的常
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X834

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本文編號：2624482