【摘要】：隨著現(xiàn)代工業(yè)的快速發(fā)展,越來越多的污染物同時進(jìn)入生態(tài)環(huán)境尤其是水環(huán)境中,絕對意義上的單一環(huán)境污染早已不復(fù)存在。當(dāng)無機(jī)和有機(jī)污染物共存時,往往會發(fā)生復(fù)雜的相互作用,使得一些難以生物或化學(xué)降解,有毒有害的有機(jī)污染物在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化途徑及生態(tài)效應(yīng)變得越來越復(fù)雜,加大了治理的難度�？股刈鳛橐环N防治感染性疾病的重要藥物,多以原形或活性代謝產(chǎn)物的形式排入環(huán)境,對生態(tài)環(huán)境和人體健康造成污染和危害。水體中的重金屬對環(huán)境污染也非常嚴(yán)重,還有未經(jīng)處理就排入水環(huán)境中的染料廢水,都會對水體造成嚴(yán)重污染。而這些污染物一起進(jìn)入環(huán)境后,會發(fā)生復(fù)雜的相互作用,使得其遷移轉(zhuǎn)化變得越來越復(fù)雜,增大處理難度。因此,研究水環(huán)境中共存污染物與抗生素之間的相互作用規(guī)律,對認(rèn)識抗生素在環(huán)境中的行為和水體中復(fù)合污染的問題具有重要的意義。本文選取具有熒光特征的FLQs,氧氟沙星和環(huán)丙沙星作為研究對象,探討這兩種抗生素分別與重金屬離子和染料之間的相互作用,主要采用了熒光分光光度法和共振瑞利散射法,得出共存污染物之間相互作用的一些參數(shù),作用機(jī)理及其他環(huán)境因素(溫度、離子強(qiáng)度、pH)對其作用的影響,并對兩種方法進(jìn)行了比較。主要取得了以下成果:(1)采用熒光分光光度法研究了銅氨絡(luò)離子與氧氟沙星和環(huán)丙沙星的相互作用,結(jié)果表明:銅氨絡(luò)離子對氧氟沙星和環(huán)丙沙星均有熒光猝滅作用,且為靜態(tài)猝滅。利用Stern-Volmer關(guān)系式計算得到銅氨絡(luò)離子對氧氟沙星的熒光猝滅常數(shù)1.49×106 L·mol-1,對環(huán)丙沙星的熒光猝滅常數(shù)1.85×106L·mol-1,結(jié)合位點(diǎn)數(shù)都為1,銅氨絡(luò)離子對環(huán)丙沙星的熒光猝滅作用比對氧氟沙星要強(qiáng)。根據(jù)熱力學(xué)參數(shù)確定了相互作用力都為靜電作用力。與Cu2+相比,銅氨絡(luò)離子與FLQs(氧氟沙星和環(huán)丙沙星)的熒光猝滅能力更強(qiáng),猝滅常數(shù)大一個數(shù)量級。其原因可能在于銅氨離子中,一個Cu2+被四個氨包圍,銅氨絡(luò)離子的體積大于Cu2+,故與抗生素結(jié)合幾率更大,猝滅常數(shù)更大。(2)采用熒光分光光度法研究了剛果紅與氧氟沙星和環(huán)丙沙星之間的相互作用,結(jié)果表明:剛果紅對氧氟沙星和環(huán)丙沙星均有熒光猝滅作用,且為靜態(tài)猝滅。利用Stern-Volmer關(guān)系式計算得到剛果紅對氧氟沙星和環(huán)丙沙星的熒光猝滅常數(shù)分別為2.68×104L·mol-1和4.21×104L·mo1-1,結(jié)合位點(diǎn)數(shù)都為1,剛果紅對環(huán)丙沙星的熒光猝滅作用比對氧氟沙星要強(qiáng)。根據(jù)熱力學(xué)參數(shù)確定了相互作用力都為氫鍵和范德華力。對比銅氨絡(luò)離子,發(fā)現(xiàn)剛果紅對這兩種抗生素的熒光猝滅作用較弱。(3)采用熒光分光光度法和共振瑞利散射法研究了 FLQs(氧氟沙星和環(huán)丙沙星)-剛果紅-Cu2+三種污染物之間發(fā)生的作用,結(jié)果表明:Cu2+對FLQs(氧氟沙星和環(huán)丙沙星)-剛果紅體系均有熒光猝滅作用,且為靜態(tài)猝滅。利用Stern-Volmer關(guān)系式計算得到Cu2+對氧氟沙星體系的熒光猝滅常數(shù)為7.72×103 L·mol-l,對環(huán)丙沙星體系的熒光猝滅常數(shù)為4.16×105I·mol-1,結(jié)合位點(diǎn)數(shù)都為1,Cu2+對環(huán)丙沙星體系的熒光猝滅作用比對氧氟沙星體系要強(qiáng)。在FLQs-剛果紅-Cu2+三元混合體系中,共振瑞利散射增加的強(qiáng)度與Cu2+濃度有一定規(guī)律,根據(jù)共振瑞利散射定量基礎(chǔ)、結(jié)合三元體系化學(xué)平衡常數(shù)計算公式,推導(dǎo)出共振瑞利散射I與Cu2-濃度M之間的關(guān)系為:(?)由此可以在測得共振瑞利散射強(qiáng)度下計算出體系穩(wěn)定常數(shù)K1和結(jié)合位點(diǎn)數(shù)m,得出Cu2+與氧氟沙星體系之間以共振瑞利散射表達(dá)的穩(wěn)定常數(shù)K1為6.04×103L·mol-1,與環(huán)丙沙星體系之間以共振瑞利散射表達(dá)的穩(wěn)定常數(shù)KI為4.40× 105L·mol-1,與氧氟沙星-剛果紅體系和環(huán)丙沙星-剛果紅體系之間的結(jié)合位點(diǎn)數(shù)m都為1。通過對這兩種方法比較,發(fā)現(xiàn)同條件下共振瑞利散射法測定三種污染物之間相互作用的穩(wěn)定性更高,靈敏度更高,適用性更強(qiáng)。
【圖文】：

第四章 FLQs 與銅氨絡(luò)離子之間的相互作用對 FLQs 的熒光猝滅廢水是工業(yè)中一種常見的生產(chǎn)廢水，主要來自電鍍、印制電路板路板。銅和氨作為單獨(dú)的污染物，都對水環(huán)境有著一定的危害，而高濃度重影響廢水的生化處理過程。對于銅氨有：NH3+H+=NH4+，Cu2+與子電子層外圍都有空軌道，像 H+一樣，Cu2+與 NH3發(fā)生與以上相似 dsp2 雜化軌道，4 個 NH3分子提供形成 4 個孤對電子，，從而生成 4 穩(wěn)定的[Cu(NH3)4]2+，其空間構(gòu)型為平面正方形，即 Cu2+位于正方形正方形的四個頂點(diǎn)，其中，N 原子朝向 Cu2+。我們假設(shè)銅氨絡(luò)離子和LQs 的熒光強(qiáng)度進(jìn)行猝滅，選取 FLQs 氧氟沙星和環(huán)丙沙星進(jìn)行實(shí)驗度法進(jìn)行實(shí)驗，以驗證實(shí)驗結(jié)果。氧氟沙星和環(huán)丙沙星結(jié)構(gòu)如下圖

Cu2+與氧氟沙星和環(huán)丙沙星都是通過電荷作用力相互作用，且都為靜態(tài)猝滅，利用這一特性，能夠研究 Cu2+與這些抗生素之間的相互作用。本文通過熒光猝滅實(shí)驗和Stern-Volmer 方程獲得 Cu2+對氧氟沙星的猝滅常數(shù)為 1.56×105L·mol-1，對環(huán)丙沙星猝滅常數(shù)為 3.40×105L·mol-1，結(jié)合位點(diǎn)數(shù)都為 1。同實(shí)驗條件下銅氨絡(luò)離子與氧氟沙星和環(huán)丙沙星之間的結(jié)合位點(diǎn)數(shù)也都為 1，猝滅機(jī)理都為靜態(tài)猝滅，而對氧氟沙星的熒光猝滅常數(shù)為 1.49×106L·mol-1，對環(huán)丙沙星的熒光猝滅常數(shù) 1.85×106L·mol-1，相比 Cu2+大了一個數(shù)量級，說明銅氨絡(luò)離子與這兩種抗生素之間的結(jié)合作用比 Cu2+與抗生素之間的要強(qiáng)。作為銅氨溶液猝滅氧氟沙星和環(huán)丙沙星的對照實(shí)驗，我們在氧氟沙星和環(huán)丙沙星體系中分別加入與銅氨溶液含有相同摩爾質(zhì)量的氨，測得體系 pH 變化較大，而銅氨與氧氟沙星和環(huán)丙沙星體系的 pH 幾乎沒有變化，說明銅氨絡(luò)離子中并無游離氨，而是銅氨絡(luò)離子整體猝滅的氧氟沙星和環(huán)丙沙星。
【學(xué)位授予單位】：長安大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X52

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2623416