【摘要】：許多在水中以含氧酸根形式存在的金屬或非金屬離子,對生態(tài)環(huán)境危害嚴重,在此之中,銻(Sb)也因為其越來越大的污染性而受到人們的廣泛關(guān)注。對于這種污染,零價鐵(ZVI)常用于有氧條件下的水處理。鐵氧化物,包括和零價鐵相關(guān)的氧化物等通過吸附或氧化還原作用來去除污染物,比如金屬離子的去除等。近年來,因為硫化零價鐵容易制備以及與環(huán)境中的污染物有高的反應(yīng)活性等優(yōu)點而越來越得到大家的重視。污染物的去除是一個復(fù)雜的混合過程,包含氧化還原作用、吸附作用、共沉淀作用。在這項研究中,零價鐵和硫化零價鐵共同用于去除目標污染物三價銻(Sb(Ⅲ))。研究在敞口并且混合均勻的批次反應(yīng)器中進行,以此裝置來進行三價銻(Sb(Ⅲ))的去除實驗。本文研究了各種實驗變量,例如,pH值、鐵的投加量、初始三價銻的濃度、零價鐵和硫化零價鐵的老化時間、二價鐵離子(Fe(Ⅱ))的投加量、轉(zhuǎn)速(RPM)等,影響三價銻(Sb(Ⅲ))的去除,并且在相同的實驗條件下比較零價鐵和硫化零價鐵的實驗結(jié)果。通過分析和擬合銻在液相中的濃度變化,研究了三價銻(Sb(Ⅲ))的去除動力學(xué)。本研究還用固相特征來分析硫化對零價鐵的形態(tài)學(xué)和表面各反應(yīng)參數(shù)的影響。通過掃描電子顯微鏡(SEM)、能量色散X射線光譜(EDS)和X射線光電子能譜(XPS)等系列表征方法來具體分析零價鐵和硫化零價鐵對三價銻(Sb(Ⅲ))的去除機理。研究結(jié)果表明,硫化零價鐵可以極大地提高Sb(Ⅲ)的去除效果:在實驗的標準條件下,零價鐵系統(tǒng)中實驗的反應(yīng)速率常數(shù)(kobs)值是0.0012 min-1,而硫化零價鐵體系中反應(yīng)速率常數(shù)(kobs)值提高到了 0.018 min-1,提高了 15倍之多。研究采用固相特征來分析硫化作用對零價鐵的形態(tài)學(xué)和表面各反應(yīng)參數(shù)的影響。掃描電子顯微鏡(SEM)和能量色散X射線光譜(EDS)證實了 S-ZVI材料中硫元素(S)的存在。X射線光電子能譜(XPS)表明,三價銻(Sb(Ⅲ))的去除過程主要是Sb(Ⅲ)被氧化成Sb(Ⅴ),并且和鐵氧化物發(fā)生吸附作用和共沉淀作用。零價鐵表面的硫化亞鐵(FeS)層有更強的傳導(dǎo)性,加速了電子的傳遞過程。此外,硫化作用促進了鐵的腐蝕,生成了更強的形成的吸附態(tài)亞鐵Fe(Ⅱ),這也更加促進了三價鐵氧化物的形成,從而提高了三價銻(Sb(Ⅲ))的吸附作用和氧化作用。
【圖文】：

甲基橙，酸性橙ＩＩ，酸性橙ＩＶ，酸性紅３，酸性藍１１３等）的去除相關(guān)的逡逑鐵的參考數(shù)據(jù)庫（幾乎覆蓋從１９９６－２０１５年發(fā)表的有關(guān)ＺＶＩ的所有相關(guān)研宄應(yīng)用）逡逑［５Ｑ］如圖１－１所示，結(jié)果表明，，１９９９年后，幾乎每年都有越來越多的文獻發(fā)表。逡逑最初，大多數(shù)研究人員對零價鐵修復(fù)技術(shù)的研究集中在厭氧條件。但隨著時間的逡逑發(fā)展，好氧條件下的研究越來越多，吸引了更多的關(guān)注。逡逑零價鐵對偶氮染料廢水的去除機理，主要是通過零價鐵的還原作用發(fā)生還原逡逑反應(yīng)來將染料的發(fā)色基團（偶氮鍵）破壞［５１＿５３］。然后通過吸附和共沉淀作用，將逡逑染料去除。目前國內(nèi)對偶氮染料的脫色過程進行分析表明：在適當?shù)臈l件下，當逡逑零價鐵與染料溶液接觸時，染料分子中的偶氮鍵將斷裂，破壞了原染料中的發(fā)色逡逑基或助色基，而且利用鐵的絮凝作用，將染料吸附聚集在其表面以達到脫色的目逡逑的。Ｘｕ等將印染廢水利用零價鐵處理后

２．邋３．邋２硫化鐵去除水體中Ｓｂ邋（ＩＩＩ）的研究方法逡逑本文批次試驗在１邋Ｌ的敞口燒杯中進行，反應(yīng)溫度水浴控制在室溫（２５±１°Ｃ）逡逑下，如下圖２－１所示。向１Ｌ邋ｌｍｇ／Ｌ的Ｓｂ（ＩＩＩ）溶液中加入０．１邋ｇ零價鐵或硫化零價逡逑鐵，溶液包含１邋ｍＭ的硫酸鈉（Ｎａ２Ｓ０４）作為背景電解質(zhì)。用氫氧化鈉溶液（ＮａＯＨ）逡逑或者硫酸溶液（Ｈ２Ｓ０４）將反應(yīng)液初始ｐＨ調(diào)節(jié)至５．０。然后將反應(yīng)裝置利用機械逡逑攪拌器在轉(zhuǎn)速４００邋ｒｐｍ邋（標準條件）下進行混合并充分反應(yīng)。為了后期的研宄，逡逑實驗過程中定期（０、５、１０、１５、２０、３０、４５、６０、９０、１２０、１８０邋ｍｉｎ）從溶液逡逑中�。靛澹恚虡悠�，然后用０２２邋（ｉｍ的濾膜進行過濾。根據(jù)圖２－２所示的預(yù)實驗過程逡逑（去除動力學(xué)、最佳操作條件等實驗結(jié)果見圖２－２，實驗選出最合適的實驗條件：逡逑初始ｐＨ為５，初始Ｓｂ（ＩＩＩ）濃度為］ｍｇ／Ｌ，零價鐵或硫化零價鐵投加量為０．１邋ｇ／Ｌ，逡逑硫酸鈉使用量為１邋ｍＭ，并以此為基準實驗條件來進行下面的所有實驗。實驗主逡逑要檢測零價鐵和硫化零價鐵的老化時間、二價鐵離子（Ｆｅ（ＩＩ））的投加量、轉(zhuǎn)速逡逑（ＲＰＭ）等影響因素對三價銻（Ｓｂ（ＩＩＩｐ去除的效果影響，檢測各種掩蔽劑：異逡逑丙醇（ｉｓｏｐｒｏｐａｎｏｌ）、過氧化氫歧化酶（ｃａｔａｌａｓｅ）、超氧基歧化酶（ｓｕｐｅｒｏｘｉｄｅ逡逑ｄｉｓｍｕｔａｓｅ邋）等
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703

【參考文獻】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前2條

1 張炳亮;硫化與弱磁場加速零價鐵去除水體中的偶氮染料及機理研究[D];山東大學(xué);2017年

2 林盛;弱磁場作用下零價鐵（ZVI）對水體中Sb（Ⅲ）的去除機理[D];山東大學(xué);2016年

本文編號：2623047