【摘要】：PM_(2.5)和臭氧是目前我國(guó)面臨的兩大空氣質(zhì)量難題。近年來(lái),珠江三角洲地區(qū)PM_(2.5)污染形勢(shì)有所改善。PM_(2.5)濃度逐年下降,臭氧超標(biāo)率與PM_(2.5)相當(dāng),甚至超過(guò)PM_(2.5)成為主要污染物。近地面高濃度的臭氧污染不僅對(duì)人類健康、農(nóng)作物產(chǎn)量和植被生長(zhǎng)有嚴(yán)重影響,還能影響全球氣候變化。近期在世界各地的研究都表明近地面的臭氧呈現(xiàn)出不同程度的增長(zhǎng)趨勢(shì)。VOC_S-NO_X-O_3之間存在復(fù)雜的非線性關(guān)系給研究臭氧的形成機(jī)制和污染防治都帶來(lái)了巨大的困難。為了有效地控制臭氧濃度增長(zhǎng),必須探索臭氧的成因機(jī)制和臭氧敏感型的區(qū)域差異性,厘清其關(guān)鍵前體物VOC_S的種類及其對(duì)臭氧生成的貢獻(xiàn),才能因地制宜制定臭氧控制措施。本研究基于近三年來(lái)廣州市黃埔區(qū)6個(gè)大氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的O_3和NO_X的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),結(jié)合1個(gè)某大型居民小區(qū)的VOC_S在線監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),對(duì)廣州市黃埔區(qū)O_3及其前體物的污染特征、臭氧生成敏感型、VOC_S關(guān)鍵種類等進(jìn)行研究,主要研究結(jié)果如下:(1)利用統(tǒng)計(jì)分析方法對(duì)2015-2017年的臭氧濃度進(jìn)行分析,結(jié)果表明,廣州市黃埔區(qū)空氣中的O_3小時(shí)值超標(biāo)的日數(shù)和時(shí)數(shù)不降反升。2017年臭氧日最大8小時(shí)濃度超標(biāo)天數(shù)為30天,超標(biāo)率為8.22%。臭氧濃度的日變化為單峰型,O_3最高值出現(xiàn)在15:00點(diǎn)前后。黃埔區(qū)有明顯的“周末效應(yīng)”,受人為活動(dòng)的影響比較大。(2)2015~2017年NO_X濃度年均值逐年上升,并超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值。氮氧化物超標(biāo)集中于冬季。NO-NO_2-NO_X濃度日變化為雙峰曲線,跟上下班高峰時(shí)間一致,可以反映出氮氧化物濃度主要受機(jī)動(dòng)車排氣污染影響。(3)使用SPIMS-1000揮發(fā)性有機(jī)物質(zhì)譜儀,測(cè)得44種VOC_S。觀測(cè)期間各物種濃度變化大小為烷烴烯烴鹵代烴芳香烴。整個(gè)觀測(cè)時(shí)段VOC_S的小時(shí)平均濃度為75.75ppb,其中烷烴占比50.9%,是VOC_S中最主要的組分。VOC_S日變化特征表明,夜間濃度高于白天。在晚上20:00濃度有上升的趨勢(shì)主要是由于邊界層高度變低所致。(4)獲取汽車制造業(yè)的特征性排放譜,該行業(yè)VOC_S濃度趨勢(shì)為夜間VOC_S濃度總體高于白天。各物種濃度變化大小均為烷烴烯烴鹵代烴芳香烴。烷烴是汽車制造業(yè)VOC_S中含量最大的物質(zhì)種類。(5)利用VOC_S/NO_X比值法對(duì)黃埔區(qū)臭氧光化學(xué)敏感性進(jìn)行初步判別,觀測(cè)期間廣州市黃埔區(qū)臭氧為VOC_S敏感型,因此,制定針對(duì)VOC_S的減排措施能更有效地達(dá)到降低臭氧濃度的效果。(6)采用等效丙烯濃度(PEC)和臭氧生成潛勢(shì)(OFP)方法對(duì)VOC_S反應(yīng)活性進(jìn)行研究,結(jié)果表明,PEC中烯烴、烷烴、芳香烴占比分別為58%、30%、12%。OFP中烯烴、芳香烴、烷烴占比分別為62%、20%、18%。
【圖文】：

圖 1-1 北半球受污染地區(qū)近地面臭氧來(lái)源的變化re 1-1 Changes in ground-level ozone sources in contaminated areanorthern hemisphere臭氧的生成受到重要因素的影響，包括 VOCS和 NOX的濃度、VOCS的反應(yīng)活性、生物源排放的 VOCS、光化學(xué)演化程度氧的生成量與 VOCS和 NOX并不是線性相關(guān)的關(guān)系，不能簡(jiǎn)者的排放量達(dá)到降低大氣中臭氧濃度的目的。EKMA 曲線方線法）能夠很好的解決這一問(wèn)題（圖 1-2）。該方法是由 Do過(guò)美國(guó)環(huán)保署的 EKMA 模型建立的，以不同的 VOCS和 NOX的初初始條件，模擬出臭氧生成濃度在各種給定的初始濃度下的日大臭氧濃度，然后繪制出 VOCS和 NOX不同濃度值對(duì)應(yīng)的日維立體圖。EKMA 曲線反映了一次污染物和二次污染物之間的

OX的控制，從而定量地給出臭氧總量控制所對(duì)應(yīng)的削減方案。如圖1-2所示，使用VOCS和NOX的比值來(lái)確定大氣中臭氧的生成是對(duì)還是對(duì) NOX敏感。當(dāng)大氣中 VOCS/NOX（ppmC/ppm）小于 8/1 時(shí)該地OCS敏感型，當(dāng) VOCS/NOX大于 8/1 時(shí)該地區(qū)屬于 NOX敏感型。在 地區(qū)，當(dāng) NOX不變時(shí)，降低大氣中 VOCS的濃度可以有效降低臭氧濃在 NOX敏感地區(qū)，當(dāng) NOX不變時(shí)，臭氧濃度隨著 VOCS的降低反而會(huì)升亦然。EKMA 曲線方法不僅提供了臭氧防控的定性定量依據(jù)，而且采動(dòng)力學(xué)的模擬方法，能夠更好的表達(dá)一次污染物和二次污染物之間的關(guān)其它方法具有一定優(yōu)勢(shì)。美國(guó)最早使用 EKMA 曲線反映 VOCS、NOX者的關(guān)系，在我國(guó)李冰等[10]在蘭州地區(qū)使用 EKMA 曲線制定了光化學(xué)煙域總量控制方案。但同時(shí)，不同國(guó)家或地區(qū)的地理位置、光照強(qiáng)度、溫、風(fēng)向、風(fēng)速、NO 和 NO2比值、VOCS組分等因素會(huì)導(dǎo)致臭氧等濃度狀發(fā)生改變[11]。
【學(xué)位授予單位】：廣州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X515

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2621785