【摘要】：工業(yè)揮發(fā)性有機污染物(Volatile organic compounds,VOCs)主要來源于運輸業(yè)、工業(yè)(石油化工、涂料裝飾及印刷業(yè))及家具制造業(yè)等方面,是形成大氣懸浮顆粒和O_3的重要前驅體,同時也給人體健康及環(huán)境造成了嚴重危害,其中甲苯作為典型的VOCs,被廣泛應用于工業(yè)生產中,排放到空氣后很難被去除。催化燃燒法是目前公認的去除甲苯最有效的途徑之一,而合成一種具有較好活性和穩(wěn)定性的催化劑是去除甲苯等揮發(fā)性有機污染物(VOCs)的首要工作。因此,本研究旨在制備出高活性催化劑,用于去除空氣中的甲苯,同時探討催化材料去除甲苯的過程與機理,以下為研究取得的成果:首先采用活性劑誘導軟模板法制備出Pt/Eu_2O_3-CeO_2催化劑,通過調整Eu/Ce摩爾比成功合成了不同Eu含量的Pt/EC-x催化劑,并在此基礎上研究了其催化氧化性能。發(fā)現(xiàn)Pt/EC-x催化劑具有良好的穩(wěn)定性和催化活性,催化劑活性隨著反應溫度地增加呈現(xiàn)出增強的趨勢,其中Pt/EC-2.5催化劑表現(xiàn)出最好的催化活性,Pt/EC-2.5(T_(90))溫度為180℃。通過SEM、TEM、XRD、XPS、BET及in suit DRIFTS表征揭示了Pt/EC-x的結構及催化劑內金屬與載體的相互作用。BET研究表明,由于Eu地摻雜使部分孔道堵塞,催化劑的孔徑隨著Eu摻雜量地增加而增加。同時XPS結果表明,Pt/EC-x中的Ce~(3+)遠多于Pt/Ce_2,因此模板法制備的材料較溶膠-凝膠法制備的材料能產生更多的氧空位。H_2-TPR結果表明,Pt/EC-2.5的耗氫量也遠高于其他催化劑,表明Pt/EC-2.5上具有更多的吸附氧物種。其次,采用溶膠凝膠法制備出了比表面積為70-95 m~2/g的新型多孔材料CuO-MO_x-CeO(M=Y、Eu、Ho、Sm)。與CuCeO_x相比,CuO-MO_x-CeO_x具有更好的活性與穩(wěn)定性,其中CuHoCeO_x催化劑在220℃,空速為50000h~(-1)時的甲苯轉換率接近100%。研究結果表明稀土金屬摻雜可以大大提高多孔金屬氧化物的比表面積、還原性和表面吸附氧的遷移速率,同時Ho與CuCeO_x的協(xié)同作用更有利于催化劑氧空位地形成(Ho元素能與兩個氧原子進行配位,占據(jù)Ce原子的位置,進而改變多孔金屬氧化物中Ce的Pi健),提升催化氧化甲苯的活性。通過in-situ DRIFTS分析我們提出了CuHoCeO_x上甲苯以醛或酮為主要反應副產物的反應途徑和氧化機理。
【圖文】：

西北大學碩士學位論文表 1-1 VOCs 類別匯總類別 VOCs芳香烴 聯(lián)苯、甲苯、乙苯、正丙苯、異丙苯等脂肪烴 乙烷、丙烷、丁烷、乙烯、丙烯、丁二烯等鹵代烴 二氯甲烷、三氯甲烷、三氯乙烷、四氯乙烯等醇類 甲醇、乙醇、異戊二醇等醛類 甲醛、乙醛等酮類 丙酮、丁酮、甲基酮、環(huán)已酮等醚類其他乙醚、乙基乙酸醚、二乙基等氟氯烴、甲基溴化物等OCs 凈化方法

甲苯濃度為 900ppm，，空速為 50000 h-1反應條件下 Pt/CeO2、Pt/EC-0、Pt/EC-2.與 Pt/EC-10 甲苯轉換率與溫度的關系曲線3-1 匯總了 Pt/CeO2、Pt/EC-0、Pt/EC-2.5、Pt/EC-5 與 Pt/EC-10 的活化R（180℃），通過對比各個樣品對甲苯的消耗速率來反映樣品的活化們能夠觀察到在 180℃時各個樣品的轉換速率與活性順序保持.5>Pt/EC-5>Pt/EC-10> Pt/CeO2>Pt/EC-0甲苯濃度為 900ppm,空速為 50000 h-1反應條件下 Pt/CeO2、Pt/EC-0、Pt/EC-2.5與 Pt/EC-10 的 T50和 T90活化能 Ea 及反應速率 R（180℃） T50(°C) T90(°C) Ea(kJ/mol) R（180℃） TOO2218 233 56.25 0.00004 -0 248 270 65.44 0.00002 -2.5 172 188 24.89 0.00017 -5 173 193 30.32 0.00016 -10 170 195 38.53 0.00015
【學位授予單位】：西北大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;X701

【參考文獻】

相關期刊論文 前1條

1 黎維彬;龔浩;;催化燃燒去除VOCs污染物的最新進展[J];物理化學學報;2010年04期

相關博士學位論文 前1條

1 王健;負載型釕催化劑對VOCs的催化氧化研究[D];中國科學院研究生院(過程工程研究所);2016年

相關碩士學位論文 前3條

1 李佳敏;Ag-MnO_2催化劑構建及其催化氧化甲苯性能研究[D];大連理工大學;2016年

2 閆清云;Co_3O_4納米材料制備及其對甲苯催化氧化研究[D];大連理工大學;2012年

3 卜奕玢;錳催化劑的修飾及其在催化氧化甲苯中應用[D];大連理工大學;2012年

本文編號：2620294