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褐煤負載銅離子及其對直接黃棕的吸附性能研究

發(fā)布時間:2020-04-08 19:04
【摘要】:我國工業(yè)飛速發(fā)展同時也面臨著水資源污染嚴峻的考驗。工業(yè)廢水中含有大量的有機污染物以及重金屬等對環(huán)境造成了一定危害。因此,尋找經(jīng)濟有效處理污水方法,一直是國內(nèi)外共同關(guān)注的課題。褐煤作為一種天然的礦物質(zhì),其資源豐富,價格低廉。褐煤本身具有較大的比表面積,孔隙發(fā)達和豐富的含氧官能團,有較強的離子交換和吸附特性。利用褐煤制備吸附材料去處理廢水不僅可以節(jié)約能源,還可以達到以廢治廢的目的。本文以褐煤為原料,采用超聲浸漬法對褐煤進行改性處理,并對制備負載金屬離子褐煤中的實驗參數(shù)進行了研究,同時將制得的負載改性褐煤應用于染料廢水的處理。以直接黃棕染料為對象,研究原煤及改性褐煤對含偶氮結(jié)構(gòu)的陰離子染料的吸附性能,達到對褐煤、重金屬和染料廢水三者聯(lián)合處理的目的。首先,采用以直接黃棕的吸附量為指標衡量負載改性條件參數(shù),利用正交實驗和單因素實驗方法確定負載金屬離子褐煤制備過程中的各個因素影響的顯著性,進而得到最優(yōu)制備條件為浸漬溶液選取三水合硝酸銅(替代含銅離子廢水),濃度為0.1 mol/L,超聲浸漬時間為30 min,浸漬液溫度為45℃,然后將負載離子改性褐煤以及原煤在固定床反應裝置中進行400℃的焙燒2 h處理。通過X射線衍射儀、等離子發(fā)射光譜儀、掃描電鏡、紅外光譜儀、熱重分析、X射線光電子能譜及比表面積與孔隙分析儀等表征手段,對褐煤及改性褐煤的理化特性進行分析。研究發(fā)現(xiàn)超聲浸漬法改性褐煤表面變光滑,負載的銅元素主要以二價銅離子的形式存在,比表面積略有降低由原先的7.15 m~2/g降至5.36 m~2/g,褐煤表面官能團種類和性質(zhì)未明顯改變;焙燒工藝使褐煤的比表面積大幅度下降至1.89m~2/g左右,表面出現(xiàn)較大的裂隙,微孔消失,同時使二價的銅被還原,表面官能團數(shù)量減少。結(jié)合表征結(jié)果得出負載過程主要是溶液中的銅離子與褐煤表面的活性基團發(fā)生離子交換作用,而褐煤400℃的焙燒主要是褐煤干燥和脫吸階段。最后,將制得的負載銅離子褐煤作為吸附劑對直接黃棕染料進行吸附,考察了溶液初始濃度、投加量、反應溫度、溶液初始pH以及反應時間等條件對吸附性能的影響,并采用準一級動力學、準二級動力學和顆粒內(nèi)擴散模型對吸附動力學過程參數(shù)進行擬合;采用Langmuir、Freundlich和Langmuir-Freundlich等溫線吸附模型以及熱力學參數(shù)的計算對吸附熱力學數(shù)據(jù)進行了擬合。結(jié)果表明,初始濃度為100mg/L的直接黃棕染料50 mL,煤樣投加量為0.1 g,吸附溫度為25℃時,改性褐煤對直接黃棕的吸附量可達31.39 mg/g,比原煤提高了近一倍,吸附動力學過程符合準二級動力學;吸附等溫線均符合Langmuir-Freundlich吸附模型。然后根據(jù)動力學和熱力學數(shù)據(jù)結(jié)果表明褐煤吸附直接黃棕染料為自發(fā)的放熱反應,并且吸附過程不是由單一的吸附速率控制的。本文以資源豐富的褐煤為吸附劑原料負載金屬離子提升褐煤對陰離子染料廢水的吸附能力,這種方法操作簡單、工藝成本低,并且可同時處理兩大類污染廢水,為褐煤的非燃料化利用提供了新途徑。該論文有圖39幅,表16個,參考文獻109篇。
【圖文】:

偶氮,方法


圖 1-1 偶氮廢水的處理方法igure 1-1 Treatment methods for the removal of azo dyes from wastewater染料廢水處理的化學法化學處理方法主要包括:化學混凝法、催化氧化法以及電化學法等[14就是通過向溶液中加入混凝劑,來降低顆粒間的相互斥力,使染料膠體失去平衡,從而發(fā)生相互碰撞并聚集現(xiàn)象,形成絮凝體后使其處理染料廢水的技術(shù)[17]。該方法是含偶氮染料廢水脫色的方法中比方法之一,由于大部分混凝劑都帶正電荷,因此對一些帶負電荷、集體的偶氮染料具有較好的去除效果。缺點是隨水質(zhì)變化需調(diào)整投操作管理困難,對含親水性染料廢水處理效果差,COD 去除率低,困難,因此影響了該方法在實際應用中的推廣[18]。氧化法是利用光能強氧化能力將表面吸附的水分子和羥基氧化成羥用-OH 自由基將有機染料最終氧化成二氧化碳和水。目前對于光催氮結(jié)構(gòu)染料廢水的研究主要是對研制光催化劑的改性上,常用的催材料,其中二氧化鈦的載體負載技術(shù)是研究的熱點方向之一,它穩(wěn)

機理


材料表面進行吸附,然后通過還原使金屬離子的價態(tài)降低或離子、金屬氧化物或者金屬較強的結(jié)合力,從而增加多孔材料峰等[71]通過簡單的浸漬-空氣干燥方法開發(fā)活性碳基含鐵吸水溶液中除去 Cr6+。結(jié)果表明,Cr6+在 TAC/Fe 上的吸附由四示):(1)在溶液 H+或 OH-存在下,碳表面快速質(zhì)子化或官能團的結(jié)合和內(nèi)球復合物的形成 Cr6+與 Fe(氫)氧化物原成 Cr3+,伴隨著碳表面的氧化,形成新的含氧官能團;(羧基和/或羥基之間的離子交換。(b)(c)
【學位授予單位】:中國礦業(yè)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2019
【分類號】:O647.33;X703

【參考文獻】

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本文編號:2619718

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