【摘要】：磺胺嘧啶作為一種常見的抗生素,由于其價格低廉、效果穩(wěn)定在人類醫(yī)療和牲畜疾病中被廣泛使用。而水體和土壤中檢測出的磺胺嘧啶不僅對生物有毒害作用,還能夠誘發(fā)抗性基因的產生,從而對生態(tài)系統(tǒng)的穩(wěn)定帶來潛在的威脅。本研究通過球磨法對微米零價鐵(mZVI)進行硫化處理,制備出硫化零價鐵(S-mZVI)用于活化過硫酸鹽(PDS)降解磺胺嘧啶(SDZ)。考察了溶液的初始pH值、過硫酸鹽濃度及mZVI和S-mZVI的濃度分別對mZVI/PDS體系和S-mZVI/PDS體系降解磺胺嘧啶效能的影響,探究最優(yōu)的效能參數為:溶液初始pH值為4.0,零價鐵初始濃度為56 mg/L,過硫酸鹽初始濃度為0.5 mmol/L。并考察了不同陰離子(硫酸根離子、氯離子和硝酸根離子)分別對兩個體系的影響,探究硫化過程在不同濃度陰離子的情況下對零價鐵活化過硫酸鹽體系的影響。又結合了化學猝滅實驗和EPR光譜分析對反應體系中的活性物種進行了分析,輔以量子化學計算,對可能的反應位點進行計算,并采用質譜分析檢測了反應過程中產生的中間產物,推測了可能的反應途徑。在初始pH值為3.0時,硫化處理并不能強化零價鐵活化過硫酸鹽降解磺胺嘧啶的效能。但當初始pH值在4.0-9.0的范圍內時,S-mZVI/PDS體系降解磺胺嘧啶的效能要明顯優(yōu)于mZVI/PDS體系。在零價鐵初始濃度為5.6 mg/L到112mg/L,以及過硫酸鹽初始濃度為0.1 mmol/L到2 mmol/L范圍內時,S-mZVI/PDS體系降解磺胺嘧啶的效能均要優(yōu)于mZVI/PDS體系。效能實驗確定了最優(yōu)的實驗參數為溶液初始pH值為4.0,零價鐵初始濃度為56 mg/L,過硫酸鹽初始濃度為0.5 mmol/L。硫酸根離子和氯離子能夠強化零價鐵表面的腐蝕而減小S-mZVI/PDS和mZVI/PDS去除磺胺嘧啶效能上的差異,但是不同濃度硝酸根離子存在條件下,硫化處理始終能強化mZVI/PDS體系降解磺胺嘧啶的效能。猝滅實驗和EPR實驗證明S-mZVI/PDS體系中的主要氧化物種為·SO_4~-,而且·SO_4~-在S-mZVI/PDS體系中的產量要高于mZVI/PDS體系。采用量子化學計算中的密度泛函理論(DFT)對磺胺嘧啶的分子構型進行了計算和優(yōu)化,得到了原子的電荷分布和CDD值,確定了磺胺嘧啶分子中可能的反應位點為7S和14C。而從質譜分析的結果可以看出,·SO_4~-主要通過攻擊磺胺嘧啶的S-N鍵以及-NH_2基團完成磺胺嘧啶的降解。
【圖文】：

圖 2-1 球磨 mZVI 和 S-mZVI 的 SEM 表征結果：a) 球磨 mZVI, b) 球磨 S-mZVI2.2.2 實驗流程本實驗采用間歇性動力學實驗考察 S-mZVI 活化過硫酸鹽降解磺胺嘧啶的動力學影響和機理探究。具體的實驗流程圖如圖 2-2 所示。實驗過程保證反應的溫度為 25±1 ℃，采用低溫恒溫水槽來控制。溶液的初始 pH 值由適宜濃度的NaOH 和 H2SO4調節(jié)完成后，將稱好的固體 S-mZVI 或 mZVI 和一定濃度的過硫酸鉀溶液同時加入到反應溶液中并用秒表開始計時，取樣的時間間隔詳情見具體的研究內容部分。在每個取樣時間點用注射器均取出大約 5 mL 的樣品，用孔徑為 0.22 μm 的濾膜快速過濾到提前加好 100 μL 硫代硫酸鈉（0.2 mol/L）的 5 mL 的離心管中。再將離心管中被硫代硫酸鈉猝滅完成的樣品用移液槍取出 1 mL 的量，加入到色譜瓶中，最后將色譜瓶送入到超高效液相色譜儀器中進行磺胺嘧啶的濃度分析測定，或送入超高效液相色譜-質譜聯(lián)用儀器進行產物的分析檢測。在鑒定自由基活性種類的探究實驗中，直接將樣品加入到 10 mL的離心管中反應檢測。

圖 2-1 球磨 mZVI 和 S-mZVI 的 SEM 表征結果：a) 球磨 mZVI, b) 球磨 S-mZVI2.2.2 實驗流程本實驗采用間歇性動力學實驗考察 S-mZVI 活化過硫酸鹽降解磺胺嘧啶的動力學影響和機理探究。具體的實驗流程圖如圖 2-2 所示。實驗過程保證反應的溫度為 25±1 ℃，采用低溫恒溫水槽來控制。溶液的初始 pH 值由適宜濃度的NaOH 和 H2SO4調節(jié)完成后，，將稱好的固體 S-mZVI 或 mZVI 和一定濃度的過硫酸鉀溶液同時加入到反應溶液中并用秒表開始計時，取樣的時間間隔詳情見具體的研究內容部分。在每個取樣時間點用注射器均取出大約 5 mL 的樣品，用孔徑為 0.22 μm 的濾膜快速過濾到提前加好 100 μL 硫代硫酸鈉（0.2 mol/L）的 5 mL 的離心管中。再將離心管中被硫代硫酸鈉猝滅完成的樣品用移液槍取出 1 mL 的量，加入到色譜瓶中，最后將色譜瓶送入到超高效液相色譜儀器中進行磺胺嘧啶的濃度分析測定，或送入超高效液相色譜-質譜聯(lián)用儀器進行產物的分析檢測。在鑒定自由基活性種類的探究實驗中，直接將樣品加入到 10 mL的離心管中反應檢測。
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X703

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