【摘要】：氣溶膠顆粒物是大氣污染物的重要組成部分,而新粒子生成是大氣中二次細粒子的重要來源。大氣中新粒子的粒徑非常小(一般小于20 nm),位于氣溶膠的凝結核模態(tài),盡管其在空氣中的質(zhì)量濃度小,但數(shù)濃度非常大,且能夠在大氣中繼續(xù)生長,吸收和散射太陽光,進一步導致霧霾的發(fā)生。準確測量大氣新粒子的化學成分對于理解其成核和生長機制、揭示大氣復合污染物的成因等具有重要的科學意義。氣溶膠質(zhì)譜儀是檢測大氣中氣溶膠顆粒物化學成分的有效工具,且經(jīng)常采用小孔噴嘴、毛細管和空氣動力學透鏡等進樣裝置傳輸顆粒物。但受限于新粒子及納米顆粒物的粒徑大小,如何實現(xiàn)納米顆粒物的大氣壓進樣和高效率傳輸尚存在很大的技術挑戰(zhàn),使得新粒子及納米顆粒物的化學成分信息十分缺乏。針對上述問題,本文研究中,我們自行研制了一套用于納米顆粒物傳輸?shù)拿毠苓M樣接口裝置,可用于凝結核模態(tài)納米顆粒物的大氣壓進樣和傳輸,為研制凝結核模態(tài)氣溶膠質(zhì)譜儀、進一步測量和研究納米顆粒物(尤其是大氣新粒子)的化學成分等提供了進樣接口技術。本論文研究內(nèi)容主要分為以下三個部分:1.大氣壓條件下納米顆粒物在毛細管中的傳輸特性。采用自行研制的X射線離子誘導成核裝置制備出高濃度的納米顆粒物,結合商品化的納米掃描遷移率顆粒物粒徑譜儀,開展了粒徑位于凝結核模態(tài)納米顆粒物在大氣壓條件下的毛細管穿透率實驗研究,同時結合氣溶膠顆粒物傳輸沉積模型對納米顆粒物在毛細管內(nèi)的穿透率隨毛細管的尺寸及進樣流量的變化關系進行了分析和討論,測量獲得了穿透率隨毛細管的內(nèi)徑、長度及進樣流量的變化曲線。結果表明:毛細管內(nèi)納米顆粒物的穿透率隨粒徑增大呈現(xiàn)出明顯的上升趨勢,減小毛細管的內(nèi)徑及增大毛細管的長度都會造成顆粒物穿透率的下降,而增大毛細管內(nèi)的進樣流量使得顆粒物的穿透率上升。2.毛細管進樣接口裝置的研制及表征。采用流場模擬軟件,對毛細管接口中的氣體流場進行了分析,同時對納米顆粒物在流場中的運動軌跡進行了模擬計算,并對毛細管進樣接口的機械結構和真空系統(tǒng)等進行了設計,成功研制了一套毛細管進樣接口裝置。結合離子誘導成核納米顆粒物粒子源以及電流檢測裝置,對納米顆粒物在毛細管進樣接口內(nèi)的整體傳輸效率進行了檢測和表征,并對進樣流量對于整體傳輸效率的影響進行分析討論。結果表明:納米顆粒物在毛細管進樣接口內(nèi)的傳輸效率隨著進樣流量的上升而增加,相對較大的傳輸流量可以降低納米顆粒物在接口內(nèi)的擴散損失,當流量增加至最大1500 ml/min,傳輸效率也上升最大至0.3%。3.毛細管進樣接口裝置初步應用于激光電離單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀。將研制的毛細管進樣接口連接至激光電離單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀上,用于傳輸納米顆粒物,結合266 nm激光多光子解析和電離,分別對氣溶膠發(fā)生器以及離子誘導成核源產(chǎn)生的納米顆粒物進行檢測,初步獲得了一些納米顆粒物的化學組分,對實驗結果進行了分析和討論,并對毛細管進樣接口在實際應用中的可行性進行了評估。
【圖文】：

１．１．３新粒子生成逡逑新粒子生成是凝結核模態(tài)粒子數(shù)濃度急劇增加并持續(xù)增長的現(xiàn)象，它是大逡逑氣氣溶膠顆粒物的重要來源，包含成核和初始生長兩個階段［１３，１Ｗ８］。如圖１．２逡逑所示，它包含低揮發(fā)性的氣相物質(zhì)在一定的大氣條件下通過冷凝等形成氣溶膠逡逑臨界核，以及臨界核經(jīng)過凝結和碰并等途徑快速長大到可觀測尺寸這兩個過程。逡逑新生成的顆粒物粒徑非常小，，位于氣溶膠的凝結核模態(tài)（＜２０ｎｍ），屬于納米尺度逡逑的超細顆粒物。新粒子生成在全世界各地己經(jīng)被科學家們大量地觀測和報道

邐Ｃｏａｒｓｅ邋ｍｏｄｅ逡逑（ｕｌｔｒａｆｎｅ邋ｐａｒｔｃｌｅｓ）逡逑圖１．１大氣氣溶膠粒徑分布及各模態(tài)的源和匯ｍｉ逡逑１．１．３新粒子生成逡逑新粒子生成是凝結核模態(tài)粒子數(shù)濃度急劇增加并持續(xù)增長的現(xiàn)象，它是大逡逑氣氣溶膠顆粒物的重要來源，包含成核和初始生長兩個階段［１３，１Ｗ８］。如圖１．２逡逑所示，它包含低揮發(fā)性的氣相物質(zhì)在一定的大氣條件下通過冷凝等形成氣溶膠逡逑臨界核，以及臨界核經(jīng)過凝結和碰并等途徑快速長大到可觀測尺寸這兩個過程。逡逑新生成的顆粒物粒徑非常小，位于氣溶膠的凝結核模態(tài)（＜２０ｎｍ），屬于納米尺度逡逑的超細顆粒物。新粒子生成在全世界各地己經(jīng)被科學家們大量地觀測和報道
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X513;X851

【參考文獻】

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本文編號：2616202