【摘要】：二氧化鈦(TiO_2)是一種常見光化學(xué)催化劑,具有化學(xué)穩(wěn)定,長(zhǎng)效性,低毒性,強(qiáng)氧化性以及低成本等優(yōu)良性質(zhì),因此被廣泛應(yīng)用于光降解降解污染物領(lǐng)域。但TiO_2具有較寬的禁帶寬度(3.20 eV),僅可以響應(yīng)波長(zhǎng)在387 nm以下區(qū)域的紫外光,這部分光大約只占太陽(yáng)光的4%;而且TiO_2在光催化反應(yīng)過(guò)程中,光激發(fā)產(chǎn)生的電子空穴對(duì)會(huì)快速重新結(jié)合,載流子產(chǎn)生效率較低,這都極大的限制其光降解污染物的效率。因此,如何有效提高二氧化鈦光催化效率一直是TiO_2科研領(lǐng)域的熱點(diǎn)問(wèn)題。表面改性,元素?fù)诫s,材料復(fù)合等都被應(yīng)用于二氧化鈦改性。本課題選擇自然環(huán)境中含量豐富的鐵對(duì)二氧化鈦進(jìn)行摻雜以減小其禁帶寬度,增加光利用效率;采用石墨烯對(duì)材料進(jìn)行包裹,利用其電子傳遞能力和吸附性能,提高電子和空穴的分離效率,增加污染物吸附到光反應(yīng)界面,從而增加光降解的效率。實(shí)驗(yàn)中,我們應(yīng)用優(yōu)化的的Hummers方法制備了氧化石墨烯(GO),結(jié)合溶膠-凝膠法制取銳鈦礦二氧化鈦的原理,采用一步水熱反應(yīng)成功制備了不同鐵離子摻雜量的石墨烯包裹鐵離子摻雜的銳鈦礦TiO_2復(fù)合光催化材料(G-TiO_2-Fe(0)、G-TiO_2-Fe(5)、G-TiO_2-Fe(10)和G-TiO_2-Fe(20)),運(yùn)用掃描X-射線衍射分析(XRD)、場(chǎng)發(fā)射電子顯微鏡(FE-SEM)、紫外可見漫反射分析(DRS)等多種方法對(duì)材料進(jìn)行表征,研究其結(jié)構(gòu)性質(zhì)的變化,并以亞甲藍(lán)(MB)作為光催化降解對(duì)象,對(duì)其光降解有機(jī)污染物的性能進(jìn)行研究,實(shí)驗(yàn)表明:(1)鐵離子摻雜和石墨烯包裹可以有效的增加TiO_2的光催化活性,其中G-TiO_2-Fe(0)、G-TiO_2-Fe(5)、G-TiO_2-Fe(10)和G-TiO_2-Fe(20)的禁帶寬寬度分別下降為3.04 eV、2.99 eV、2.89eV和2.37 eV;(2)不同鐵摻雜量的G-TiO_2-Fe復(fù)合材料光催化性能存在顯著差異,其中Fe摻雜為0.47%的G-TiO_2-Fe(10)表現(xiàn)出最佳的光催化性能,在可見光照射(120 min)和模擬太陽(yáng)光照射(60 min)條件下,其對(duì)10 mg/L MB降解率可以達(dá)到99%以上;(3)10 mg FeCl_3·6H_2O摻雜的復(fù)合材料(G-TiO_2-Fe(10))具備優(yōu)良光催化性能的原因是充當(dāng)“電子和空穴陷阱”的Fe~(3+)和具有吸附和電子轉(zhuǎn)移功能的石墨烯的協(xié)同作用。綜上所述,本課題成功制備了一種具備優(yōu)良光催化性能的新型光催化劑,并且具有實(shí)際應(yīng)用的潛力。
【圖文】：

征如圖 1.1 和圖 1.2 所示。銳鈦礦 TiO2和金紅石 TiO2的晶胞中的分子數(shù)，晶胞參數(shù)[8]分別為：銳鈦礦 TiO2 a=b=3.784 ，c=9.515 ； 金紅593 ，c=2．959 。銳鈦礦 TiO2和金紅石 TiO2的配位體都是 Ti-O6八們配位體的結(jié)晶方位存在明顯差異，銳鈦礦 TiO2的 TiO6八面體中，Ti離較金紅石 TiO2的大，因而其活化能比金紅石 TiO2低。因此，在 TiO，TiO2前驅(qū)體一般先結(jié)晶為銳鈦礦 TiO2，進(jìn)一步高溫煅燒才會(huì)發(fā)生相的礦 TiO2轉(zhuǎn)化為金紅石 TiO2。金紅石 TiO2是一種處于熱力學(xué)穩(wěn)定狀態(tài)銳鈦礦 TiO2則處于亞穩(wěn)定狀態(tài)，因而從銳鈦礦 TiO2向金紅石 TiO2的相逆的相變。此外，由于發(fā)生相變的溫度區(qū)間較寬，通常并沒(méi)有恒定的因上述差異，金紅石 TiO2和銳鈦礦 TiO2的性質(zhì)性能也存在較大差異。有更高致密性，擁有更高的密度、硬度和折射率。而且，金紅石 TiO2的力也比銳鈦礦 TiO2高。銳鈦礦 TiO2具有更高的短波可見光反射率和更低率，并且具有更高的光催化活性。因此，晶型和理化性質(zhì)的差異最終導(dǎo)。

圖 1.2 TiO2結(jié)構(gòu)單元的連接方式，共邊方式（a）和共定點(diǎn)方式（b）2光催化機(jī)制2是是一種常見 n 型半導(dǎo)體光催化劑，具有較寬的禁帶寬度，其中金紅 3.0 eV，銳鈦礦 TiO2的帶寬為 3.2 eV。當(dāng)受到波長(zhǎng) 387 nm 以下的紫發(fā)生光催化反應(yīng)。TiO2的光催化反應(yīng)是通過(guò)光照射激發(fā)價(jià)帶電子產(chǎn)發(fā)生的一系列反應(yīng)。當(dāng)二氧化鈦受到波長(zhǎng) 387 nm 以下紫外光照射時(shí)上的電子會(huì)被激發(fā)并躍遷至導(dǎo)帶（CB），從而在導(dǎo)帶上產(chǎn)生自由電子電子空穴。躍遷至導(dǎo)帶的自由電子和導(dǎo)帶上的空穴一般會(huì)發(fā)生三子和空穴成功地遷移到 TiO2的表面; （二）激發(fā)的電子和空穴被 TiO活性基團(tuán)捕獲；（三）電子和空穴直接復(fù)合并放出熱量。因?yàn)?二)、不能發(fā)生光催化反應(yīng)，所以通常被視為失活過(guò)程。只有（一）過(guò)程可用于參加光催化反[9]。
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X505;O643.3

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本文編號(hào)：2614040