發(fā)布時(shí)間：2020-04-02 13:53

【摘要】：含鈾廢水具有高毒高放的危險(xiǎn)特性,釋放到環(huán)境中不利于人類的生存健康,因此本研究主要關(guān)注于開發(fā)氧化鋁生產(chǎn)過程的固體廢棄物——赤泥作為酸性含鈾廢水的潛在應(yīng)急材料。赤泥的物理化學(xué)分析結(jié)果表明,赤泥對(duì)處理酸性金屬廢水存在不良性能,因此研究利用硝酸鹽類酸性試劑對(duì)赤泥進(jìn)行了改性,所得改性赤泥對(duì)U(VI)的處理能力稍有上升。為了進(jìn)一步了解赤泥金屬組分間的相互作用如何影響材料的鈾處理能力,研究根據(jù)赤泥組分進(jìn)一步合成了相似的合成材料用作比對(duì)。根據(jù)對(duì)合成材料中各組分的影響作用研究,確定固定化改良方案對(duì)赤泥的處理鈾能力進(jìn)行改善。此外,研究還利用SEM、XRD、FTIR等表征手段對(duì)各材料的性能進(jìn)行探究。在對(duì)赤泥的初步性能探究中,分別考察了赤泥的固體pH、比表面積、孔隙分布特性和組成特點(diǎn)。原始赤泥對(duì)U(VI)的吸附容量有限,僅為1.32 mg/g。而后,利用硝酸、硝酸鐵和硝酸鋁分別制備了硝酸脫堿赤泥(DRM)、硝酸鐵脫堿赤泥(FRM)和硝酸鋁脫堿赤泥(ARM),能對(duì)低、中、高濃度范圍的酸性含鈾溶液的特定處理能力,其中DRM、ARM和FRM的飽和吸附容量分別為1.24 mg/g,12.74 mg/g和32.92 mg/g。通過SEM分析可知,改性后赤泥材料表面形成了疏松狀形貌,而在處理酸性含鈾溶液后改性赤泥材料均出現(xiàn)了顆粒變小、組分分散的現(xiàn)象。當(dāng)含鈾溶液體系的溶液pH上升至5.5以上,赤泥中所含碳酸鈣成分將對(duì)赤泥的鈾處理能力起到抑制作用。據(jù)赤泥組分鐵鋁硅鈣錳合成材料的實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知,含鐵模擬赤泥合成材料(FOA)在投入酸性廢水中會(huì)展現(xiàn)出吸附容量波動(dòng)的處理現(xiàn)象,反之,含鋁模擬赤泥合成材料(AOA)波動(dòng)不明顯。結(jié)合對(duì)材料的表征結(jié)果可以知道,含鐵鋁硅模擬赤泥合成材料(AFSOA)具備了多孔骨架結(jié)構(gòu),而含鐵鋁硅鈣模擬赤泥合成材料(AFSCOA)在骨架上形成孔封閉。由AFSOA和AFSCOA系列材料的準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)的線型回歸方程擬合結(jié)果可得,合成材料中鈣組分的存在會(huì)隨著合成材料鐵鋁比的增加而逐漸展現(xiàn)出對(duì)材料整體較大的吸附抑制特性,在鐵鋁比達(dá)50:1時(shí),鈣組分的存在對(duì)赤泥的吸附抑制達(dá)到最小值;AFSOA和AFSCOA系列材料分別在80 min和120 min時(shí)表現(xiàn)出42.58 mg/g和18.10mg/g的飽和模擬吸附容量。與此同時(shí),合成的含錳組分合成材料則大多數(shù)表現(xiàn)出了更優(yōu)良的抗溶出性能和吸附容量,含鐵鋁硅錳模擬赤泥合成材料(AFSMOA)能在60 min內(nèi)達(dá)到反應(yīng)平衡,其吸附容量達(dá)29.04 mg/g。在對(duì)赤泥進(jìn)行固定化改良實(shí)驗(yàn)中,分別選取了煅燒固定化和鰲合固定化改良方式。從材料表征結(jié)果可知,煅燒改良后的赤泥材料比原赤泥的比表面積增加約一倍。當(dāng)煅燒溫度為600°C、含鈾初始含鈾溶液濃度為250 mg/L時(shí),600°C碳煅燒赤泥(C-RM-600)和600°C鐵碳煅燒赤泥(FeC-RM-600)的飽和吸附容量分別可達(dá)48.85 mg/g和59.45mg/g。雖然煅燒固定赤泥能有效對(duì)赤泥的處理能力進(jìn)行提高,并能抑制短時(shí)間(5 h)內(nèi)材料吸附容量波動(dòng)的問題,但煅燒改良赤泥在長時(shí)間(24 h)的反應(yīng)中仍然存在吸附容量稍有下降的不良性狀。從兩種鰲合改良赤泥的吸附行為中可知,經(jīng)過鰲合改良后的赤泥在反應(yīng)時(shí)間條件延長為24 h、反應(yīng)溫度為55°C時(shí)也能表現(xiàn)出吸附穩(wěn)定性較佳的性能。當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為60 min時(shí),螯合劑EGTA處理赤泥(ET-RM)和螯合劑PESA處理赤泥(PT-RM)的反應(yīng)平衡容量分別達(dá)38.54 mg/g和28.30 mg/g。改變EGTA螯合劑加入的比例制備ET-RM系列處理材料,當(dāng)螯合劑與赤泥比值為1:20時(shí),螯合改良ET-RM赤泥可以在含鈾初始溶液濃度為200 mg/L時(shí)達(dá)到吸附容量46.64 mg/g的吸附飽和狀態(tài)。通過對(duì)赤泥及其改性材料、合成材料、改良赤泥的研究,本文分別展示了赤泥中鐵鋁鈣組分對(duì)赤泥整體處理能力、吸附行為和形貌表征的影響,并建立了赤泥處理酸性含鈾廢水的初步機(jī)理。赤泥處理含鈾溶液具有處理潛力大、速度快、以廢治廢等優(yōu)點(diǎn),能為有效處理水中含鈾污染物和赤泥綜合利用的工程問題提供一定的理論基礎(chǔ)。
【圖文】：

赤泥的氮?dú)馕?解吸曲線
【學(xué)位授予單位】：廣州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2612039