【摘要】：水環(huán)境問題一直以來都為人類社會(huì)所關(guān)注,而隨著農(nóng)藥種類增多和大量使用,水污染日趨嚴(yán)重。農(nóng)藥廢水污染范圍分布廣、有毒性且難降解,成為水處理的頑疾。目前的農(nóng)藥廢水大多未經(jīng)嚴(yán)格處理便排放,有的則是田邊直接進(jìn)入自然水體,這必然會(huì)使水污染問題越來越嚴(yán)峻。高級(jí)氧化技術(shù)自出現(xiàn)以來,受到了科研工作者的廣泛關(guān)注,電化學(xué)陽極氧化是重要的一部分。高級(jí)氧化技術(shù)中,羥基自由基(OH·)和硫酸根自由基(SO4·-)一直是研究的熱點(diǎn)。本課題以摻硼金剛石電極(BDD)為主,通過陽極氧化降解典型農(nóng)藥,效果顯著。首先,利用BDD電極電化學(xué)氧化降解苯基脲除草劑敵草隆(diuron),通過陽極產(chǎn)生的具有強(qiáng)氧化性的羥基自由基去除敵草隆,去除率能夠達(dá)到91%。同時(shí)將BDD電極與MMO電極、Pt電極降解敵草隆的機(jī)理與效果進(jìn)行對(duì)比。重點(diǎn)考察了電解質(zhì)種類、敵草隆初始濃度、電流密度、電極浸沒面積、初始pH值等因素的影響。通過對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的分析,得出BDD電極作為陽極時(shí),效果遠(yuǎn)好于另外兩種電極。但是當(dāng)溶液中存在Cl-時(shí),MMO電極的降解效果也相當(dāng)高,BDD和MMO電極的降解效率分別為97%和93%。隨敵草隆初始濃度的增加,BDD電極對(duì)其降解的反應(yīng)速率先增加后降低;隨電流密度的增加,敵草隆的降解反應(yīng)速率逐漸增加,同時(shí)能耗也隨之增加;隨電極浸沒面積的增大,敵草隆的降解反應(yīng)速率增加;在不同的溶液初始pH值條件下,敵草隆降解反應(yīng)速率順序?yàn)?強(qiáng)酸性強(qiáng)堿性中性。本課題第二部分主要研究BDD/PS體系對(duì)阿特拉津(ATZ)的降解。過硫酸鹽(S2082-)單獨(dú)作用時(shí),對(duì)ATZ幾乎沒有降解能力,而向BDD為陽極的體系中引入過硫酸鹽,只需要溶液中存在少量的電解質(zhì)便可取得78.2%的降解效果。本部分內(nèi)容主要研究了 BDD/PS體系對(duì)ATZ的降解機(jī)理、影響因素、降解路徑及產(chǎn)物,以期對(duì)實(shí)際應(yīng)用提供指導(dǎo)。通過對(duì)比不同體系的降解效果,證明了含有低濃度電解質(zhì)的BDD/PS體系對(duì)ATZ的氧化降解能力。通過淬滅實(shí)驗(yàn)(甲醇和叔丁醇淬滅)、BDD/PS體系對(duì)硝基苯的降解實(shí)驗(yàn)等證明了 BDD/PS體系降解ATZ的效果是硫酸根自由基、羥基自由基和非自由基方式共同作用的結(jié)果。此外,重點(diǎn)探討了一些因素對(duì)BDD/PS體系降解ATZ的影響。電流密度的增加有利于阿特拉津的降解,但會(huì)造成電流效率的降低和能量消耗的增加;較高的初始過硫酸鹽濃度和低的初始pH值促進(jìn)體系對(duì)阿特拉津的降解;H2PO4-、HCO3-、NO3-的存在會(huì)抑制BDD/PS體系對(duì)ATZ的降解,抑制效應(yīng)遵循如下順序:HCO3-H2pO4-NO3-。此外,去乙基阿特拉津(DEA)和去異丙基阿特拉津(DIA)是ATZ被降解時(shí)生成的兩種主要物質(zhì),且生成量的比值DEA/DIA約為2。通過分析,確定ATZ降解主要是通過去烷基化作用、脫氯羥基化作用、烯化作用以及烷基鏈氧化作用。
【圖文】：

非惰性電極相對(duì)來說更加活潑，容易發(fā)生氧化反應(yīng)被還原，如鐵、鋁等活潑金屬逡逑作為陽極時(shí)。通常，一個(gè)體系中的離子是無規(guī)則運(yùn)動(dòng)的，當(dāng)體系中通入直流電后，，逡逑溶液中的離子將發(fā)生定向運(yùn)動(dòng)，見圖１．３所示。逡逑電源負(fù)極邐￣邋￣邋［邋｜邋＋邐電源正極逡逑陰極邋■■邐■■邋陽極逡逑邐邋Ｍ邐ｊ逡逑邐＿邐W—＿逡逑邐Ｈ邐：邐—逡逑－＿陰離子邋＿逡逑圖１．３電解池裝置示意圖逡逑１７逡逑

邐４０逡逑Ｔ／ｍｉｎ逡逑圖３．２邋ＮａＣｌ電解質(zhì)對(duì)敵草隆降解的影響逡逑如圖３．２所示，當(dāng)使用０．０５ｍｏｌ／Ｌ的ＮａＣｌ作為電解質(zhì)時(shí)，ＢＤＤ、ＭＭＯ和逡逑２５逡逑
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2609275