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BDD電極電化學氧化去除水中典型農藥特性及機理研究

發(fā)布時間:2020-03-31 15:52
【摘要】:水環(huán)境問題一直以來都為人類社會所關注,而隨著農藥種類增多和大量使用,水污染日趨嚴重。農藥廢水污染范圍分布廣、有毒性且難降解,成為水處理的頑疾。目前的農藥廢水大多未經嚴格處理便排放,有的則是田邊直接進入自然水體,這必然會使水污染問題越來越嚴峻。高級氧化技術自出現(xiàn)以來,受到了科研工作者的廣泛關注,電化學陽極氧化是重要的一部分。高級氧化技術中,羥基自由基(OH·)和硫酸根自由基(SO4·-)一直是研究的熱點。本課題以摻硼金剛石電極(BDD)為主,通過陽極氧化降解典型農藥,效果顯著。首先,利用BDD電極電化學氧化降解苯基脲除草劑敵草隆(diuron),通過陽極產生的具有強氧化性的羥基自由基去除敵草隆,去除率能夠達到91%。同時將BDD電極與MMO電極、Pt電極降解敵草隆的機理與效果進行對比。重點考察了電解質種類、敵草隆初始濃度、電流密度、電極浸沒面積、初始pH值等因素的影響。通過對實驗結果的分析,得出BDD電極作為陽極時,效果遠好于另外兩種電極。但是當溶液中存在Cl-時,MMO電極的降解效果也相當高,BDD和MMO電極的降解效率分別為97%和93%。隨敵草隆初始濃度的增加,BDD電極對其降解的反應速率先增加后降低;隨電流密度的增加,敵草隆的降解反應速率逐漸增加,同時能耗也隨之增加;隨電極浸沒面積的增大,敵草隆的降解反應速率增加;在不同的溶液初始pH值條件下,敵草隆降解反應速率順序為:強酸性強堿性中性。本課題第二部分主要研究BDD/PS體系對阿特拉津(ATZ)的降解。過硫酸鹽(S2082-)單獨作用時,對ATZ幾乎沒有降解能力,而向BDD為陽極的體系中引入過硫酸鹽,只需要溶液中存在少量的電解質便可取得78.2%的降解效果。本部分內容主要研究了 BDD/PS體系對ATZ的降解機理、影響因素、降解路徑及產物,以期對實際應用提供指導。通過對比不同體系的降解效果,證明了含有低濃度電解質的BDD/PS體系對ATZ的氧化降解能力。通過淬滅實驗(甲醇和叔丁醇淬滅)、BDD/PS體系對硝基苯的降解實驗等證明了 BDD/PS體系降解ATZ的效果是硫酸根自由基、羥基自由基和非自由基方式共同作用的結果。此外,重點探討了一些因素對BDD/PS體系降解ATZ的影響。電流密度的增加有利于阿特拉津的降解,但會造成電流效率的降低和能量消耗的增加;較高的初始過硫酸鹽濃度和低的初始pH值促進體系對阿特拉津的降解;H2PO4-、HCO3-、NO3-的存在會抑制BDD/PS體系對ATZ的降解,抑制效應遵循如下順序:HCO3-H2pO4-NO3-。此外,去乙基阿特拉津(DEA)和去異丙基阿特拉津(DIA)是ATZ被降解時生成的兩種主要物質,且生成量的比值DEA/DIA約為2。通過分析,確定ATZ降解主要是通過去烷基化作用、脫氯羥基化作用、烯化作用以及烷基鏈氧化作用。
【圖文】:

電解池,陽極,惰性電極,活潑金屬


非惰性電極相對來說更加活潑,容易發(fā)生氧化反應被還原,如鐵、鋁等活潑金屬逡逑作為陽極時。通常,一個體系中的離子是無規(guī)則運動的,當體系中通入直流電后,,逡逑溶液中的離子將發(fā)生定向運動,見圖1.3所示。逡逑電源負極邐 ̄邋 ̄邋[邋|邋+邐電源正極逡逑陰極邋■■邐■■邋陽極逡逑邐邋M邐j逡逑邐_邐W—_逡逑邐H邐:邐—逡逑-_陰離子邋_逡逑圖1.3電解池裝置示意圖逡逑17逡逑

電解質,敵草隆,金剛石表面,陽極氧化


邐40逡逑T/min逡逑圖3.2邋NaCl電解質對敵草隆降解的影響逡逑如圖3.2所示,當使用0.05mol/L的NaCl作為電解質時,BDD、MMO和逡逑25逡逑
【學位授予單位】:湖南大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:X703

【參考文獻】

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本文編號:2609275

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