【摘要】：本文針對養(yǎng)殖廢水中抗水素污染問題,研究了改性碳素纖維(CF)對海水養(yǎng)殖廢水中四種抗生素(鹽酸四環(huán)素,鹽酸土霉素,鹽酸金霉素,磺胺)污染的吸附效果。用硫酸和鐵離子對碳素纖維進(jìn)行了改性,對改性前的,硫酸改性45 min,硫酸改性60 min和鐵離子改性的碳素纖維進(jìn)行了SEM,BET,FTIR,孔徑分析,孔容量分析等表征,鐵離子改性的碳素纖維做了XRD,EDS表征。硫酸改性中FTIR結(jié)果表明改性后表面官能團(tuán)沒有明顯變化,說明碳素纖維的碳骨架沒有被破壞。SEM表明酸改性腐蝕了表面毛孔,CF表面出現(xiàn)凹坑和坍塌。BET結(jié)果表明酸改性后CF的比表面積明顯增加,由原始的848 m~2/g提升到1122 m~2/g和1227 m~2/g�？讖椒治霰砻鞲男院筇妓乩w維孔徑仍然是以微孔為主,孔容量分析表明酸改性后碳素纖維表面的微孔孔容有一定提升。鐵離子改性的FTIR結(jié)果表明改性后表面官能團(tuán)沒有明顯變化,說明碳素纖維的碳骨架沒有被破壞。SEM表明鐵在碳素纖維上均勻分布,BET結(jié)果表明鐵改性后碳素纖維的比表面積降低,由原始的848 m~2/g降低到779 m~2/g,孔徑分析表明改性后碳素纖維孔徑仍然是以微孔為主,孔容量分析表明酸改性后碳素纖維表面的微孔孔容有一定降低。XRD,EDS分析表明鐵以Fe_3O_4的形式成功負(fù)載在碳素纖維表面。研究了鐵改性碳素纖維對鹽酸四環(huán)素的吸附效果,對反應(yīng)機(jī)理(pH值,動(dòng)力學(xué),吸附等溫線,吸附熱力學(xué))進(jìn)行研究,結(jié)果表明,鐵改性后的碳素纖維對四環(huán)素有著更好的吸附效果。采用了四種動(dòng)力學(xué)模型對吸附動(dòng)力學(xué)進(jìn)行擬合,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,假二級動(dòng)力學(xué)最能反應(yīng)鐵改性碳素纖維對鹽酸四環(huán)素的吸附動(dòng)力學(xué)過程。采用了四種吸附等溫線模型對吸附動(dòng)力學(xué)進(jìn)行擬合,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Langmuir模型最能反應(yīng)鐵改性碳素纖維對鹽酸四環(huán)素的吸附過程,最大吸附量為58 mg/g。熱力學(xué)結(jié)果表明四環(huán)素的吸附反應(yīng)是自發(fā)的,吸熱的物理反應(yīng)。研究了硫酸改性碳素纖維對鹽酸四環(huán)素、鹽酸土霉素、鹽酸金霉素,磺胺的吸附效果。對影響鹽酸四環(huán)素、鹽酸土霉素、鹽酸金霉素去除效果的單因素(改性時(shí)間,吸附時(shí)間,pH值,抗生素濃度,離子強(qiáng)度,碳素纖維投加量)進(jìn)行了研究。設(shè)計(jì)了五因素四水平的16因子正交實(shí)驗(yàn),確定了去除抗生素的最佳條件。對鹽酸四環(huán)素、鹽酸土霉素、鹽酸金霉素,磺胺的吸附機(jī)理進(jìn)行了研究。采用了四種動(dòng)力學(xué)模型對吸附動(dòng)力學(xué)進(jìn)行擬合,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,假二級動(dòng)力學(xué)最能反應(yīng)四種抗生素的吸附動(dòng)力學(xué)過程。采用了兩種吸附等溫線模型對吸附等溫線進(jìn)行擬合,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Langmuir模型最能反應(yīng)四種抗生素的吸附過程,其中對鹽酸四環(huán)素,鹽酸土霉素,鹽酸金霉素,磺胺的最大吸附量分別為68 mg/g,62 mg/g,87 mg/g,209 mg/g。四種抗生素的吸附熱力學(xué)特征參數(shù)表明四環(huán)素類抗生素的吸附反應(yīng)是自發(fā)的,吸熱的物理反應(yīng);磺胺的吸附反應(yīng)是自發(fā)的,放熱的物理吸附。由正交實(shí)驗(yàn)可以得出每種吸附反應(yīng)的最佳條件,鐵離子改性碳素纖維吸附四環(huán)素的最佳條件為:0.04 g改性CF投加量,10 mg/L四環(huán)素初始濃度,2 h反應(yīng)時(shí)間,pH值為7。在此條件下,去除率可達(dá)到98%。硫酸改性碳素纖維吸附海水養(yǎng)殖廢水中四環(huán)素類抗生素的優(yōu)化條件為:土霉素:45 min改性時(shí)間,0.03gCF改性時(shí)間,15 mg/L土霉素初始濃度,3h反應(yīng)時(shí)間,pH值為6;金霉素:60 min改性時(shí)間,0.04 gCF改性時(shí)間,20 mg/L金霉素霉素初始濃度,4 h反應(yīng)時(shí)間,pH值為6;四環(huán)素:45 min改性時(shí)間,0.03 g CF改性時(shí)間,20 mg/L四環(huán)素初始濃度,3 h反應(yīng)時(shí)間,pH值為6。此時(shí),三種抗生素去除率都能達(dá)到90%以上;磺胺:45 min改性時(shí)間,0.03 g CF投加量,15 mg/L磺胺初始濃度,0.5 h反應(yīng)時(shí)間,pH值為6,去除率到達(dá)99%。研究了硫酸改性碳素纖維對鹽酸四環(huán)素,鹽酸土霉素,鹽酸金霉素吸附飽和后的再生研究,再生方法為溶劑再生法,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,經(jīng)過4次再生后碳素纖維對鹽酸四環(huán)素,鹽酸土霉素,鹽酸金霉素的吸附能力變?yōu)樵瓉淼?7%,68%,24%。
【圖文】：

圖 1-1 抗生素的用途Fig 1-1 usage of antibiotics地圖首次詳細(xì)披露了各地抗生素使用和排放量[32]：中，獸用 52%，人用 48%。6 種最常被檢出的抗生素作為研究對象，總量達(dá) 9 萬分抗生素通過人畜排泄至體外，一年有超過 5 萬噸抗

圖 1-1 抗生素的用途Fig 1-1 usage of antibiotics污染地圖首次詳細(xì)披露了各地抗生素使用和排放量[32]：中國素中，獸用 52%，人用 48%。取 36 種最常被檢出的抗生素作為研究對象，總量達(dá) 9 萬多噸大部分抗生素通過人畜排泄至體外，，一年有超過 5 萬噸抗生素
【學(xué)位授予單位】：大連海洋大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X714

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2609236