發(fā)布時(shí)間：2020-03-29 14:09

【摘要】：當(dāng)前水體環(huán)境主要面臨水體富營養(yǎng)化及重金屬過量兩大問題,且多數(shù)水體為復(fù)合性污染水體。吸附法是治理環(huán)境污染的一種有效技術(shù),常用于對富營養(yǎng)化水體治理的應(yīng)用,同時(shí)也可用于水體重金屬的去除。吸附法具有高效、二次污染少等優(yōu)勢。我國小麥秸稈資源豐富,且目前通過資源化利用的農(nóng)用小麥秸稈廢棄物占比較少。本課題以小麥秸稈為原材料,探究小麥秸稈資源化利用技術(shù)。利用水熱合成法探究不同工藝條件下小麥秸稈合成人工沸石的效果,同時(shí)利用低溫連續(xù)裂解法在限氧條件下制備小麥秸稈生物炭。利用生物炭對PO_4~(3-)污染水體及CrO_4~(2-)污染水體進(jìn)行吸附治理,主要分析了生物炭種類、污染物濃度、污染物種類(單一污染及復(fù)合污染)、初始溶液pH值、吸附溫度對生物炭吸附效應(yīng)的影響,同時(shí)通過動(dòng)力學(xué)模型擬合、等溫曲線模型擬合探究生物炭在不同條件下對CrO_4~(2-)及PO_4~(3-)的吸附機(jī)理。主要結(jié)論如下:利用小麥秸稈合成人工沸石時(shí),當(dāng)活化溫度較低為400℃時(shí),水熱合成無晶體產(chǎn)生,當(dāng)活化溫度為600℃,活化時(shí)間為1h,堿液物質(zhì)為2mol/L的NaAlO_2溶液,晶化溫度為80℃,晶化時(shí)間為12 h時(shí),小麥秸稈可合成純度較高的A型沸石。利用小麥秸稈制備生物炭時(shí),生物炭孔隙結(jié)構(gòu)隨制備溫度的升高而增強(qiáng),總孔體積隨制備時(shí)間的延長先減少后增加,且隨制備溫度的升高緩慢增大,直至達(dá)到穩(wěn)定。生物炭表面含有大量官能團(tuán),主要為C≡C、C=O、C-O、芳香烴C-H鍵。各生物炭對CrO_4~(2-)具有較好去除效率,在單一CrO_4~(2-)污染水體及CrO_4~(2-)、PO_4~(3-)污染水體中,生物炭對CrO_4~(2-)的去除率均達(dá)到90%以上,在單一污染水體中去除率隨污染濃度的增加而降低,但在復(fù)合污染水體中去除率則隨污染濃度的增高而降低。各生物炭對PO_4~(3-)的去除差異較大,去除效率隨制備溫度的升高、時(shí)間的增長而升高,但隨PO_4~(3-)濃度的增加而降低。生物炭在復(fù)合污染水體中對CrO_4~(2-)的吸附速率與單一污染水體中吸附速率差異較小,均為6h,但吸附平衡量由743.24mg·g~(-1)增加至863.31mg.g~(-1),兩種吸附均復(fù)合準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)模型。生物炭在單一PO_4~(3-)污染水體中約在4h時(shí)達(dá)到吸附平衡,而在復(fù)合污染水體中吸附平衡時(shí)間則增快至3 h,且吸附平衡量由255.76mg·g~(-1)增加到294.09mg·g~(-1),表明CrO_4~(2-)及PO_4~(3-)的存在會(huì)增強(qiáng)生物炭對彼此的吸附性能。生物炭在兩種污染水體中對CrO_4~(2-)的吸附性能均隨吸附溫度的增高而增強(qiáng),但在單一CrO_4~(2-)污染水體中,吸附過程為吸熱反應(yīng),吸附等溫學(xué)復(fù)合Freundlich模型,而在復(fù)合污染水體中,吸附過程則為放熱反應(yīng),吸附等溫學(xué)復(fù)合Langmuir模型。生物炭在兩種污染水體中對PO_4~(3-)的吸附性能隨吸附溫度的升高而增加,且均為吸熱反應(yīng),其吸附過程可以用Langmuir模型很好的擬合。
【圖文】：

逡逑２．３．ＩＮａＯＨ堿溶下產(chǎn)物形貌及構(gòu)成分析逡逑下圖２－１為小麥秸稈灰根與ＮａＡ１０２固體粉末經(jīng)６００°Ｃ，２邋ｈ活化后，與ＮａＯＨ逡逑溶液進(jìn)行堿溶，隨后放置水熱反應(yīng)釜中６０°Ｃ，２４邋ｈ水熱合成所得產(chǎn)物，即產(chǎn)物Ａ１０逡逑的ＳＥＭ微觀形貌表征圖及該產(chǎn)物對應(yīng)ＸＲＤ分析圖譜。逡逑產(chǎn)物邋Ａ１０邋徽普邐ｖ邐＊ＣａＯ逡逑圖２－１邋Ａ１０合成產(chǎn)物ＳＥＭ形貌表征及ＸＲＤ圖譜逡逑Ｆｉｇ．２－１邋ＳＥＭ邋ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ邋ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ邋ａｎｄ邋ＸＲＤ邋ｓｐｅｃｔｒｕｍ邋ｏｆ邋ｓａｍｐｌｅ邋Ａ１０逡逑觀察圖２－１可以看出，，產(chǎn)物Ａ１０在環(huán)境掃描電子顯微鏡下出現(xiàn)大量不規(guī)則塊逡逑狀，各塊狀產(chǎn)物交叉相疊，其尺寸較小，對比產(chǎn)物Ａ１０的ＸＲＤ圖譜分析，該產(chǎn)物逡逑并未出現(xiàn)明顯的沸石結(jié)構(gòu)及成分，多數(shù)為金屬物質(zhì)的氧化物形態(tài)，由于試驗(yàn)過程逡逑中未引入大量多類型金屬物質(zhì)，因此判斷認(rèn)為，該產(chǎn)物在合成中活化過程激發(fā)了逡逑小麥秸稈灰根中金屬物質(zhì)，同時(shí)在堿溶過程中，這些金屬物質(zhì)與游離的０原子結(jié)逡逑合，在水熱反應(yīng)過程中生成大量金屬氧化物，導(dǎo)致其未有沸石結(jié)構(gòu)出現(xiàn)。逡逑１８逡逑

＇°邋２0邋３0邋４0邋５0邋？＞邋７0逡逑２0｛°）逡逑圖２－２Ａ１２合成產(chǎn)物ＳＥＭ形貌表征及ＸＲＤ圖譜逡逑Ｆｉｇ．２－２邋ＳＥＭ邋ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ邋ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ邋ａｎｄ邋ＸＲＤ邋ｓｐｅｃｔｒｕｍ邋ｏｆ邋ｓａｍｐｌｅ邋Ａ１２逡逑根據(jù)圖２－２中ＸＲＤ圖譜可以得出，產(chǎn)物Ａ１２中存在少量ＺＳＭ－５沸石，但由逡逑于其峰值較小，因此數(shù)量較少。同時(shí)ＳＥＭ圖中多為不規(guī)則塊狀結(jié)構(gòu)，表明產(chǎn)物逡逑Ａ１２中ＺＳＭ－５沸石含量較少，且含有大量氧化物雜質(zhì)，合成效果不理想。逡逑試驗(yàn)結(jié)果表明，對于小麥秸稈合成沸石，當(dāng)堿溶液為ＮａＯＨ時(shí)，其合成沸石逡逑效果較差，僅有當(dāng)小麥秸桿活化時(shí)間為６００°Ｃ、２ｈ；且晶化溫度為６０°Ｃ時(shí)，合成逡逑產(chǎn)物中具有極少量ＺＳＭ－５沸石出現(xiàn)，但合成成分中具有較多氧化物等雜質(zhì)生成。逡逑２＿３．２邋ＮａＡ１０２堿溶下產(chǎn)物形貌及構(gòu)成分析逡逑下圖為小麥稻稈灰根在ＮａＡ１０２溶液進(jìn)行堿溶后通過水熱反應(yīng)爸制備所得的晶逡逑體產(chǎn)物的ＳＥＭ微觀形貌表征圖及該產(chǎn)物對應(yīng)的ＸＲＤ分析圖譜。依次為產(chǎn)物產(chǎn)物逡逑Ｂ３、產(chǎn)物Ｂ４、產(chǎn)物Ｂ５、產(chǎn)物Ｂ６、產(chǎn)物Ｂ７、產(chǎn)物Ｂ８、產(chǎn)物Ｂ９、產(chǎn)物Ｂ１０、產(chǎn)物逡逑Ｂ１１、產(chǎn)物邋Ｂ１２。
【學(xué)位授予單位】：陜西師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X712;X52

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2606080