【摘要】：六價鉻是一種毒性極強的重金屬離子。其污染正在不斷破壞生態(tài)環(huán)境和威脅人類的健康。因此,治理Cr(Ⅵ)污染廢水至關重要。目前,吸附法被認為是去除Cr(Ⅵ)最佳的方法之一,其優(yōu)點在于其高吸附容量、簡單操作和可再生性。金屬有機框架材料——UiO-66適合作為吸附劑,從水溶液中除去六價鉻Cr(Ⅵ),由于其穩(wěn)定的3D框架結構、大比表面積和易功能化。通過溶劑熱法一步合成了甲酸和乙酸改性的UiO-66吸附劑,稱為Form-UiO-66和Ac-UiO-66,并擴大其比表面積。研究了吸附劑改性后的影響Cr(Ⅵ)吸附的因素及對其進行結構表征,從而進一步分析UiO-66吸附Cr(Ⅵ)的機理。在不改變UiO-66材料結構的前提下,酸改性的UiO-66吸附劑晶體增長、比表面積擴大并且具有良好的可循環(huán)利用性。在最佳實驗條件下,相比于未改性UiO-66,酸改性的UiO-66吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附容量提高了1倍。此外,酸改性的UiO-66吸附Cr(Ⅵ)的吸附機理為:在酸性條件下,酸改性的UiO-66表面產生的正電荷與陰離子狀態(tài)存在的Cr(Ⅵ)發(fā)生靜電吸附作用。通過增大比表面積來增加其表面吸附位點,從而提高吸附能力。因此,吸附劑的比表面積和表面電荷是影響吸附的主要因素。通過一步合成方法制備甲酸改性氨基化UiO-66吸附劑(Form-UiO-66-NH_2)。嫁接—NH_2和添加甲酸調節(jié)劑這兩種改性法法相結合,再次增強其靜電吸附能力,從而提高對Cr(Ⅵ)的吸附能力。研究了吸附劑改性后的影響Cr(Ⅵ)吸附的因素及對其進行結構表征,從而進一步分析UiO-66吸附Cr(Ⅵ)的機理。改性后,Form-UiO-66-NH_2的比表面積、孔容和晶體尺寸均有增大。在最佳實驗條件下,Form-UiO-66-NH_2對Cr(Ⅵ)的最大吸附容量提高到338.98 mg/g,是未改性UiO-66對Cr(Ⅵ)的最大吸附容量的2.7倍。此外,在其他金屬離子共存的干擾下,Form-UiO-66-NH_2可選擇性去除Cr(Ⅵ)。其吸附機理是靜電吸附。本論文的研究工作為金屬有機框架材料提高對重金屬的吸附能力提供了一種不同的改性視角。
【圖文】：

2化 Cr（VI）還原性能，并且在 20 次循環(huán)后量的開發(fā)，但由于絕大多數(shù) MOFs 材料存在于處理強酸性水溶液中的 Cr（VI）。但是上述iO-66 具有較好的穩(wěn)定性，且其易功能化和可以鋯（Zr）為金屬中心的金屬有機骨架材料對苯二甲酸配體連接，其作為連接點形成由正結構中堅固的 Zr-O 鍵和其致密結構單元穩(wěn)定研究者們廣泛和密切的關注。

孔徑大小及其孔隙率，配體缺陷則可以通過合成條件(晶化溫度或時間等類的調節(jié)劑（甲酸、乙酸、苯甲酸、氫氟酸等）對 UiO-66 進行調控[35]氯化鋯（ZrCl4）和對苯二甲酸合成，添加的調節(jié)劑將與對苯二甲酸競)4O4(CO2)12簇上的羧酸鹽位點，這導致 UiO-66 具有非常高濃度的缺失爭則導致 UiO-66 的成核速度受到抑制，，從而促進了晶體的增長和比表u 等人[36]研究了氫氟酸作為調節(jié)劑對 UiO-66 的形貌、晶體尺寸及其表究結果表明，晶體尺寸和形態(tài)隨溶劑熱合成過程中氫氟酸的添加量和化鋯和對苯二甲酸）而變化，可以合成從 150 nm 到 7 μ m 立方八面 晶體，并且氟離子的引入增強 UiO-66 的熱穩(wěn)定性和孔隙率。此可知，我們可以利用 UiO-66 的特性，對其進行改性，從而提高其比加吸附劑表面的吸附位點，達到提高 Cr（VI）吸附容量的目的。
【學位授予單位】：廣東工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X703

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本文編號：2602684