發(fā)布時(shí)間：2020-03-27 07:34

【摘要】：六價(jià)鉻是一種毒性極強(qiáng)的重金屬離子。其污染正在不斷破壞生態(tài)環(huán)境和威脅人類(lèi)的健康。因此,治理Cr(Ⅵ)污染廢水至關(guān)重要。目前,吸附法被認(rèn)為是去除Cr(Ⅵ)最佳的方法之一,其優(yōu)點(diǎn)在于其高吸附容量、簡(jiǎn)單操作和可再生性。金屬有機(jī)框架材料——UiO-66適合作為吸附劑,從水溶液中除去六價(jià)鉻Cr(Ⅵ),由于其穩(wěn)定的3D框架結(jié)構(gòu)、大比表面積和易功能化。通過(guò)溶劑熱法一步合成了甲酸和乙酸改性的UiO-66吸附劑,稱(chēng)為Form-UiO-66和Ac-UiO-66,并擴(kuò)大其比表面積。研究了吸附劑改性后的影響Cr(Ⅵ)吸附的因素及對(duì)其進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征,從而進(jìn)一步分析UiO-66吸附Cr(Ⅵ)的機(jī)理。在不改變UiO-66材料結(jié)構(gòu)的前提下,酸改性的UiO-66吸附劑晶體增長(zhǎng)、比表面積擴(kuò)大并且具有良好的可循環(huán)利用性。在最佳實(shí)驗(yàn)條件下,相比于未改性UiO-66,酸改性的UiO-66吸附劑對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附容量提高了1倍。此外,酸改性的UiO-66吸附Cr(Ⅵ)的吸附機(jī)理為:在酸性條件下,酸改性的UiO-66表面產(chǎn)生的正電荷與陰離子狀態(tài)存在的Cr(Ⅵ)發(fā)生靜電吸附作用。通過(guò)增大比表面積來(lái)增加其表面吸附位點(diǎn),從而提高吸附能力。因此,吸附劑的比表面積和表面電荷是影響吸附的主要因素。通過(guò)一步合成方法制備甲酸改性氨基化UiO-66吸附劑(Form-UiO-66-NH_2)。嫁接—NH_2和添加甲酸調(diào)節(jié)劑這兩種改性法法相結(jié)合,再次增強(qiáng)其靜電吸附能力,從而提高對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附能力。研究了吸附劑改性后的影響Cr(Ⅵ)吸附的因素及對(duì)其進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征,從而進(jìn)一步分析UiO-66吸附Cr(Ⅵ)的機(jī)理。改性后,Form-UiO-66-NH_2的比表面積、孔容和晶體尺寸均有增大。在最佳實(shí)驗(yàn)條件下,Form-UiO-66-NH_2對(duì)Cr(Ⅵ)的最大吸附容量提高到338.98 mg/g,是未改性UiO-66對(duì)Cr(Ⅵ)的最大吸附容量的2.7倍。此外,在其他金屬離子共存的干擾下,Form-UiO-66-NH_2可選擇性去除Cr(Ⅵ)。其吸附機(jī)理是靜電吸附。本論文的研究工作為金屬有機(jī)框架材料提高對(duì)重金屬的吸附能力提供了一種不同的改性視角。
【圖文】：

2化 Cr（VI）還原性能，并且在 20 次循環(huán)后量的開(kāi)發(fā)，但由于絕大多數(shù) MOFs 材料存在于處理強(qiáng)酸性水溶液中的 Cr（VI）。但是上述iO-66 具有較好的穩(wěn)定性，且其易功能化和可以鋯（Zr）為金屬中心的金屬有機(jī)骨架材料對(duì)苯二甲酸配體連接，其作為連接點(diǎn)形成由正結(jié)構(gòu)中堅(jiān)固的 Zr-O 鍵和其致密結(jié)構(gòu)單元穩(wěn)定研究者們廣泛和密切的關(guān)注。

孔徑大小及其孔隙率，配體缺陷則可以通過(guò)合成條件(晶化溫度或時(shí)間等類(lèi)的調(diào)節(jié)劑（甲酸、乙酸、苯甲酸、氫氟酸等）對(duì) UiO-66 進(jìn)行調(diào)控[35]氯化鋯（ZrCl4）和對(duì)苯二甲酸合成，添加的調(diào)節(jié)劑將與對(duì)苯二甲酸競(jìng))4O4(CO2)12簇上的羧酸鹽位點(diǎn)，這導(dǎo)致 UiO-66 具有非常高濃度的缺失爭(zhēng)則導(dǎo)致 UiO-66 的成核速度受到抑制，，從而促進(jìn)了晶體的增長(zhǎng)和比表u 等人[36]研究了氫氟酸作為調(diào)節(jié)劑對(duì) UiO-66 的形貌、晶體尺寸及其表究結(jié)果表明，晶體尺寸和形態(tài)隨溶劑熱合成過(guò)程中氫氟酸的添加量和化鋯和對(duì)苯二甲酸）而變化，可以合成從 150 nm 到 7 μ m 立方八面 晶體，并且氟離子的引入增強(qiáng) UiO-66 的熱穩(wěn)定性和孔隙率。此可知，我們可以利用 UiO-66 的特性，對(duì)其進(jìn)行改性，從而提高其比加吸附劑表面的吸附位點(diǎn)，達(dá)到提高 Cr（VI）吸附容量的目的。
【學(xué)位授予單位】：廣東工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X703

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