【摘要】：揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOC_S)是光化學(xué)煙霧、灰霾等大氣污染的主要前驅(qū)體之一。低溫催化氧化技術(shù)是能在較溫和的條件下將揮發(fā)性有機(jī)物快速、選擇性的徹底轉(zhuǎn)化為無(wú)害的最終產(chǎn)物-二氧化碳和水,且不產(chǎn)生二次污染的最有效、經(jīng)濟(jì)可行的方法。現(xiàn)階段,隨著產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的升級(jí),工廠尾氣中含有的VOCs濃度也越來(lái)越低,因此,在如汽車(chē)、家具制造等實(shí)際應(yīng)用中,低溫催化氧化去除低濃度、大風(fēng)量的VOCs仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。錳氧化物在去除揮發(fā)性有機(jī)化合物方面,不僅具有與貴金屬催化劑相當(dāng)?shù)幕钚?而且價(jià)格低廉、來(lái)源豐富。本文中通過(guò)氧化還原沉淀法制備得到三種層狀δ-MnO_2型催化劑K-Ox,K-MES和K-Et,并得出以下主要結(jié)論:(1)催化劑K-Et,表面氧空位濃度最高,氧物種活動(dòng)性最強(qiáng),可還原性能最佳,甲苯催化所需的表觀活化能(E_a)最低、反應(yīng)速率最快。催化劑K-Et的甲苯低溫催化氧化溫度T_(50)和T_(90)分別為172和195℃。在200℃下42 h內(nèi)催化劑上甲苯的轉(zhuǎn)化率始終維持在95%左右。反應(yīng)氣中水汽引入有助于甲苯催化活性的提高和催化過(guò)程中E_a的降低,而一定濃度SO_2的引入則使得甲苯催化活性降低。(2)通過(guò)原位紅外技術(shù),推斷出甲苯在K-Et上的催化路徑。證實(shí)了水汽的引入加速中間產(chǎn)物的生成和轉(zhuǎn)化為最終產(chǎn)物(CO_2和H_2O),而當(dāng)反應(yīng)氣中引入一定濃度SO_2時(shí),SO_2化學(xué)吸附在催化劑上,使得催化劑發(fā)生不可逆失活。(3)K-Et在室溫的條件下合成、制備簡(jiǎn)單、成本低,具有催化活性高、催化穩(wěn)定性好和獨(dú)特的親水性等優(yōu)點(diǎn),可以認(rèn)為這種二維(2D)層狀氧化錳K-Et是低溫快速催化降解低濃度VOCs領(lǐng)域中一種有應(yīng)用前景的環(huán)境催化材料。
【圖文】：

轉(zhuǎn)化成二氧化碳或一氧化碳，由 COx分析儀（S710，，Sick-Maihak，德國(guó)）在再通過(guò)碳平衡法（甲苯與二氧化碳中碳元素的摩爾比為 7:1）得到此時(shí)的甲苯（3）再將確定好地同等流量的反應(yīng)氣切換到催化劑樣品測(cè)試爐里，從 260oC催化溫度，并由 COx分析儀在線檢測(cè)每一個(gè)溫度點(diǎn)下對(duì)應(yīng)的二氧化碳或一氧，再通過(guò)碳平衡法（甲苯與二氧化碳中碳元素的摩爾比為 7:1）得到此時(shí)經(jīng)過(guò)化的甲苯濃度 CT。（4）反應(yīng)氣中甲苯在不同溫度下經(jīng)由催化劑完全轉(zhuǎn)化成二氧化碳或一氧化轉(zhuǎn)化率計(jì)算式為：(%)1000 CCConversionTCOx經(jīng)過(guò)以上步驟，可以測(cè)試不同催化劑的 VOCs 低溫催化活性，從而可以做到對(duì)催化劑進(jìn)行統(tǒng)一、標(biāo)準(zhǔn)的 VOCs 低溫催化活性評(píng)價(jià)分析。

圖 3.1 層狀δ-MnO2的結(jié)構(gòu)示意圖。Fig. 3.1 Schematic structure of layered δ-MnO2.3.2 催化劑的制備三種δ-MnO2型催化劑是通過(guò)高錳酸鉀分別與三種不同物質(zhì)之間進(jìn)行的氧化還原應(yīng)制備得到的，具體合成步驟如下所示：（1）在 100 mL 去離子水中加入 0.15 mol 的二水合草酸，在 150 mL 去離子水加入 0.1 mol 的高錳酸鉀，待以上溶質(zhì)分別充分溶解，得到澄清溶液后，在不停攪拌情況下，向澄清草酸溶液中逐滴滴加高錳酸鉀溶液。在室溫下，將上述混合物溶液續(xù)攪拌 24 小時(shí)，然后對(duì)上述反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行真空抽濾，并用去離子水清洗洗滌沉淀至三次，最后在 120oC 烘箱中干燥 12 小時(shí)后即得到催化劑，并將其命名為 K-Ox（即錳酸鉀與草酸反應(yīng)得到的）。（2）在 120 mL 去離子水中加入 4.26 g 2-(N-嗎啉基)乙烷磺酸（MES），在 120 m
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X701;O643.36

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本文編號(hào)：2595245