發(fā)布時(shí)間：2020-03-22 11:40

【摘要】：納米科學(xué)被認(rèn)為是21世紀(jì)三大新技術(shù)科學(xué)領(lǐng)域之一,氧化石墨烯更是近年來(lái)研究較多的人工納米顆粒。由于其對(duì)污染物具有較強(qiáng)的吸附能力,因而可能會(huì)影響污染物的遷移、轉(zhuǎn)化和沉積等環(huán)境行為,進(jìn)而產(chǎn)生更大的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。研究利用石英砂模擬運(yùn)移介質(zhì),通過(guò)室內(nèi)柱運(yùn)移實(shí)驗(yàn)和模型模擬,開(kāi)展了不同離子強(qiáng)度、流速等對(duì)氧化石墨烯在多孔介質(zhì)中運(yùn)移的研究,氧化石墨烯與鉛鎘的在改性介質(zhì)中共運(yùn)移行為的研究,以及不同輻射強(qiáng)度氧化石墨烯與鉛在多孔介質(zhì)中運(yùn)移及交互作用的研究,揭示了氧化石墨烯與鉛鎘在飽和多孔介質(zhì)中運(yùn)移規(guī)律,明晰了不同土壤組分對(duì)氧化石墨烯運(yùn)移行為的影響及與鉛鎘的交互作用,闡明了官能團(tuán)含量對(duì)氧化石墨烯與鉛在多孔介質(zhì)中的運(yùn)移及交互作用的影響。對(duì)深入理解人工納米顆粒在環(huán)境中的遷移特征及其機(jī)理,揭示重金屬的人工納米顆粒吸附態(tài)在多孔介質(zhì)中的遷移特征及機(jī)理,探討人工納米顆粒進(jìn)入土壤中對(duì)重金屬遷移規(guī)律的影響及其土壤組分對(duì)污染物環(huán)境行為的影響,科學(xué)客觀評(píng)價(jià)人工納米顆粒的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)具有重要的意義。本研究取得了以下主要結(jié)論:(1)當(dāng)在飽和多孔介質(zhì)中運(yùn)移時(shí),氧化石墨烯和重金屬離子的共存對(duì)彼此都具有顯著的影響。當(dāng)孔隙水中存在氧化石墨烯時(shí),氧化石墨烯顯著提高了Pb~(2+)和Cd~(2+)的在石英砂柱中的遷移,而Pb~(2+)和Cd~(2+)則顯著降低了氧化石墨烯的流動(dòng)性。在Pb~(2+)或Cd~(2+)污染的石英砂柱中氧化石墨烯的回收率小于干凈石英砂柱中的氧化石墨烯的回收率。此外,之前固持在石英砂柱中的Pb~(2+)和Cd~(2+)的一部分會(huì)被氧化石墨烯再次釋放,并隨氧化石墨烯一起遷移,同時(shí)也使少量氧化石墨烯被滯留在石英砂柱中。(2)SEM圖像表明60%至90%的石英砂表面被蒙脫石、高嶺石、腐殖酸和水鐵礦涂覆。共運(yùn)移實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明氧化石墨烯在蒙脫石、高嶺石、腐殖酸和水鐵礦涂覆的石英砂柱中具有較高的移動(dòng)性。涂覆石英砂柱中存在Pb~(2+)和Cd~(2+)離子時(shí),氧化石墨烯的遷移率降低,同時(shí)氧化石墨烯的存在也抑制了Pb~(2+)和Cd~(2+)離子的運(yùn)移。對(duì)于Pb~(2+)或Cd~(2+)污染的蒙脫石、高嶺石和腐殖酸涂覆石英砂柱中,氧化石墨烯的回收率小于未污染涂覆石英砂柱的回收率,但在水鐵礦涂覆的石英砂柱中,氧化石墨烯在污染石英砂柱中的回收率大于未污染石英砂柱。此外,之前滯留在涂覆石英砂柱中的Pb~(2+)和Cd~(2+)離子與氧化石墨烯一起從柱中釋放。對(duì)于蒙脫石涂覆的石英砂柱中,氧化石墨烯不能釋放出Pb~(2+)和Cd~(2+)離子,同時(shí)氧化石墨烯的遷移能力也大幅度降低。(3)隨著離子強(qiáng)度的升高,氧化石墨烯在多孔介質(zhì)中的遷移率下降。離子強(qiáng)度為0.01 mol L~(-1)時(shí),18 kGy的氧化石墨烯的運(yùn)移能力小于其他輻射強(qiáng)度下的氧化石墨烯;其他離子強(qiáng)度下,輻射強(qiáng)度越大,氧化石墨烯的回收率越高。流速對(duì)氧化石墨烯運(yùn)移的影響表現(xiàn)為氧化石墨烯的出流率隨著流速的增加而下降。輻射的氧化石墨烯對(duì)鉛的促進(jìn)運(yùn)移的能力隨著輻射強(qiáng)度的增加而增加。氧化石墨烯在Pb~(2+)污染石英砂柱中的穿透曲線表明不同輻射強(qiáng)度的氧化石墨烯對(duì)鉛的再釋放能力不同,輻射強(qiáng)度大的氧化石墨烯對(duì)鉛的釋放量相對(duì)較高,當(dāng)輻射強(qiáng)度超過(guò)一定范圍后,氧化石墨烯對(duì)鉛的釋放能力開(kāi)始減弱,其回收率明顯小于低輻射強(qiáng)度下的氧化石墨烯。
【圖文】：

圖 1-1 碳基納米材料(Wang et al. 2016a)Figure 1-1 Carbon-based nanomaterials石墨烯可以通過(guò)物理法或化學(xué)法的方法合成。物理方法通常以單質(zhì)石墨為原料機(jī)械剝離法，液相或氣相直接剝離法來(lái)制備單層石墨烯。物理方法簡(jiǎn)單易行，得墨烯雜質(zhì)少，片層大，適合實(shí)驗(yàn)室用于基礎(chǔ)研究， 但不適合大規(guī)模tanleywhittingham 2001)�；瘜W(xué)方法中常用外延生長(zhǎng)法 (Berger et al. 2006)、化學(xué)氣法 (Kim et al. 2009) 來(lái)制備石墨烯，雖然這些方法可以用于工業(yè)生產(chǎn)，但使用的價(jià)格不菲且易損壞。通過(guò)近些年來(lái)的大量摸索實(shí)驗(yàn)，氧化還原法制備石墨烯由于

第一章 緒論 面積使得 GO 對(duì)重金屬、有機(jī)物等污染物具有很好的吸附能力 (Peng et al. 201具有良好的水分散性，通常認(rèn)為比富勒烯、碳納米管等更容易分散。這是由于含有的大量親水性官能團(tuán)羧基和羥基，GO 分散于水中，羧基和羥基發(fā)生解離子，從而使氧化石墨烯表面帶有電荷 (Peng et al. 2017)。一般來(lái)說(shuō)，GO 在 pH 3 到 12 溶液中可穩(wěn)定存在，特別在 pH 值為 7 或 8 時(shí)具有最好的穩(wěn)定性，這是液的 Zeta 電位對(duì) pH 不敏感 (Chen et al. 2013)。GO 雖然在水中分散良好，但中會(huì)發(fā)生聚集，如 NaCl，MgCl2和 CaCl2能夠極大地促使 GO 沉積 (Chowdhury)，這是因?yàn)辂}類增加了溶液的離子強(qiáng)度，壓縮了 GO 的雙電層，導(dǎo)致 GO 碰撞，，從而產(chǎn)生聚集。
【學(xué)位授予單位】：西北農(nóng)林科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X131.3

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本文編號(hào)：2594989