【摘要】：磷酸三苯酯(TPhP)是有機(jī)磷阻燃劑的一種,常作為防火添加劑或者增塑劑使用。TPhP使用量巨大,在不同環(huán)境介質(zhì)中的也不斷被檢出,其環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)也逐漸引起了人們的重視。研究發(fā)現(xiàn),TPhP具有神經(jīng)毒性、致癌性和發(fā)育毒性等生物毒性。然而,TPhP在污水處理過(guò)程中并不能被有效地去除。因此有必要尋求有效、快速經(jīng)濟(jì)的方法技術(shù)處理水環(huán)境中的TPhP。高級(jí)氧化處理工藝(AOPs)中生成的具有強(qiáng)氧化性的羥基自由基(HO·)和硫酸根自由基(SO_4·~-),可以降解多種有機(jī)污染物。與基于HO·的高級(jí)氧化技術(shù)相比,基于SO_4·~-的高級(jí)氧化技術(shù)更具有優(yōu)勢(shì),這表現(xiàn)在:高選擇性、較寬的pH適用范圍,以及SO_4·~-具有更長(zhǎng)的半衰期,這些都更有利于污染物的降解。因此,本文采用基于SO_4·~-的高級(jí)氧化工藝,通過(guò)不同形態(tài)鐵活化過(guò)硫酸鹽獲得SO_4·~-降解水環(huán)境中的TPhP,分別研究了亞鐵離子(Fe~(2+))活化過(guò)硫酸鉀(PS)和鐵酸鈷(CoFe_2O_4)活化單過(guò)氧硫酸氫鉀(PMS)降解TPhP的效能和機(jī)制。本論文主要的研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:(1)在Fe~(2+)活化PS降解TPhP的實(shí)驗(yàn)中,主要研究了催化劑濃度、氧化劑濃度和溶液初始pH、水環(huán)境中幾種常見(jiàn)陰離子和腐殖酸(HA)對(duì)TPhP降解的影響。結(jié)果表明,隨著催化劑和氧化劑用量的增加,TPhP的去除率增加;pH值(4.0-9.0)對(duì)TPhP的降解影響很小;HA促進(jìn)TPhP降解。陰離子Cl~-和NO_3~-未明顯抑制TPhP降解,而HCO_3~-對(duì)TPhP降解的影響與濃度有關(guān)。此外,研究了TPhP在天然水基質(zhì)中的去除,以更好地了解AOPs在天然水中降解TPhP的可行性。結(jié)果表明,TPhP在天然水基質(zhì)中的有效去除及高度礦化需要較高氧化劑量或較長(zhǎng)的反應(yīng)時(shí)間。自由基淬滅實(shí)驗(yàn)和電子順磁共振(EPR)光譜分析表明,SO_4·~-在Fe~(2+)/PS過(guò)程中對(duì)TPhP的降解起主要作用。此外,通過(guò)液相色譜二級(jí)質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(LC-MS/MS)對(duì)TPhP的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物進(jìn)行鑒定,據(jù)此提出了TPhP可能的產(chǎn)物轉(zhuǎn)化路徑。(2)在CoFe_2O_4活化PMS降解TPhP的實(shí)驗(yàn)中,系統(tǒng)地研究了CoFe_2O_4和PMS濃度、初始pH、HA和陰離子(Cl~-、NO_3~-和HCO_3~-)對(duì)TPhP降解的影響。結(jié)果表明,隨著CoFe_2O_4的增加,TPhP的降解受到抑制。PMS濃度增加,TPhP的去除率提高。在研究的pH范圍,TPhP降解效率最佳pH值為7.0。天然有機(jī)質(zhì)HA(2 20 mg L~(-1))能夠一定程度抑制TPhP的去除。環(huán)境中普遍存在的Cl~-、NO_3~-和HCO_3~-均抑制TPhP降解。自由基鑒定實(shí)驗(yàn)表明TPhP降解過(guò)程中,SO_4·~-是主要的自由基。此外,通過(guò)LC-MS對(duì)TPhP降解轉(zhuǎn)化產(chǎn)物進(jìn)行鑒定,提出了TPhP可能的產(chǎn)物轉(zhuǎn)化路徑。
【圖文】：

圖 3-1（a）CoFe2O4NPs 的掃描電鏡Fig. 3-1. (a) SEM of CoFe2O4NPs; (b) FTtio3.3.2 三種氧化劑對(duì) TPhP 降解的比本文比較了 CoFe2O4NPs，PMS 和 C以了解 CoFe2O4NPs 在 TPhP 降解中的作較 CoFe2O4NPs 活化三種常用氧化劑 H2O（b）所示。如圖 3-2（a）所示，，僅 CoFe2O4NPs 難上無(wú) TPhP 吸附。由于 PMS 室溫下緩慢分
【學(xué)位授予單位】：廣東工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X703

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