【摘要】：鈾酰是放射性元素鈾在水介質(zhì)中最穩(wěn)定、溶解性最好的一種離子形式,它可以通過生態(tài)循環(huán)進(jìn)入地面或地表水系統(tǒng),而鈾酰的化學(xué)毒性和放射性往往會(huì)對(duì)生物體的腎臟、大腦等器官造成不可逆的傷害,并進(jìn)一步導(dǎo)致體內(nèi)消化、免疫、造血和生殖系統(tǒng)紊亂。因此,開發(fā)快速靈敏的檢測(cè)鈾酰離子的方法逐漸成為環(huán)境領(lǐng)域中的一個(gè)熱點(diǎn)研究方向。結(jié)合具有優(yōu)越光學(xué)性能的量子點(diǎn)材料,以及快速發(fā)展的智能手機(jī),本文以水溶液中鈾酰離子為目標(biāo)分析物,建立了一種靈敏,便捷,高選擇性的現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)的智能平臺(tái),并成功應(yīng)用在三種不同的實(shí)際水樣的檢測(cè)中。具體的,本文的主要研究?jī)?nèi)容如下:第一章首先重點(diǎn)介紹了設(shè)計(jì)半導(dǎo)體量子點(diǎn)(QDs)熒光探針幾種典型機(jī)制,包括熒光共振能量轉(zhuǎn)移,內(nèi)濾效應(yīng),光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移,以及量子點(diǎn)聚集所誘導(dǎo)的淬滅等,從原理出發(fā),結(jié)合目前的一些工作實(shí)例進(jìn)行分析,為后面探針的設(shè)計(jì)提供理論基礎(chǔ)。隨后對(duì)于目前比率熒光探針的幾種模型進(jìn)行了簡(jiǎn)單的歸類,包括有機(jī)熒光分子比率探針,納米顆粒熒光分子比率探針,以及納米顆粒與有機(jī)熒光分子結(jié)合的比率探針,對(duì)于每種模型的一般設(shè)計(jì)原理進(jìn)行闡述并舉例說明。最后總結(jié)了智能手機(jī)檢測(cè)應(yīng)用平臺(tái)在近些年的發(fā)展以及在分析領(lǐng)域的應(yīng)用前景。第二章設(shè)計(jì)了一種利用三巰基丙酸功能化的水溶性CdTe QDs對(duì)鈾酰離子進(jìn)行靈敏選擇性檢測(cè)的熒光方法,基于電子傳遞機(jī)制定量淬滅量子點(diǎn)的熒光。該方法的檢出限為4nM。此外,該探針還成功地應(yīng)用于實(shí)際樣品中鈾酰離子的檢測(cè),展示了其在環(huán)境中監(jiān)測(cè)鈾酰離子方面的潛在實(shí)際應(yīng)用。第三章基于比率熒光探針建立了一種快速現(xiàn)場(chǎng)分析鈾酰離子濃度的智能手機(jī)應(yīng)用平臺(tái)。通過將綠色發(fā)射的碳點(diǎn)與紅色發(fā)射的CdTe QDs相結(jié)合,得到了雙發(fā)射的比率探針,鈾酰離子的存在能夠淬滅CdTe QDs的紅色熒光,而綠色熒光保持不變,導(dǎo)致顏色發(fā)生明顯變化,實(shí)現(xiàn)可視化的識(shí)別。在智能手機(jī)上開發(fā)了一款應(yīng)用程序和一個(gè)3D打印配件,利用從固定在測(cè)試帶上的探針?biāo)东@的熒光信號(hào)分析計(jì)算鈾酰的含量。這個(gè)新設(shè)計(jì)的移動(dòng)檢測(cè)系統(tǒng)顯示良好的分析性能,對(duì)鈾酰離子濃度的檢測(cè)范圍為1 μM-150 μM,并成功應(yīng)用在了不同的實(shí)際水樣檢測(cè)中。第四章利用鈣鈦礦量子點(diǎn)熒光變化建立了一個(gè)對(duì)于痕量爆炸物苦味酸的檢測(cè)方法。油相中鈣鈦礦量子點(diǎn)對(duì)于苦味酸的檢測(cè)限低至0.8 nM,并能夠有效的區(qū)分其他結(jié)構(gòu)相似的化合物。通過反應(yīng)前后紫外光譜,熒光壽命等光譜的變化,對(duì)淬滅機(jī)理進(jìn)行了深入的研究和探討,并進(jìn)一步利用計(jì)算模擬進(jìn)行驗(yàn)證。通過噴墨打印機(jī)制備的熒光試紙,表明了鈣鈦礦量子點(diǎn)在苦味酸現(xiàn)場(chǎng)快速可視化檢測(cè)中良好的應(yīng)用前景。
【圖文】：

由于表面鈍化良好的納米晶體材料本身對(duì)氧并不敏感，ＱＤｓ往往更像是一種逡逑內(nèi)部參量比率響應(yīng)中的內(nèi)部參量。ＭｃＬａｕｒｉｎ等人１１９１報(bào)道了一種用于檢測(cè)生物環(huán)逡逑境中氧氣的ＱＤｓ－ＦＲＥＴ比率氧傳感器。如圖１－３，，以兩種鋨（１１）多吡啶配合物做為逡逑氧敏材料，與胺類官能團(tuán)結(jié)合合成了兩種鋨（１１）多吡啶配合物。然后它們通過酰逡逑胺鍵的形成與ＱＤｓ結(jié)合。ＱＤｓ被設(shè)定為ＦＥＲＴ中的能量供體，通過將鋨（ＩＩ）復(fù)合逡逑物寬吸收光譜與量子點(diǎn)的窄的發(fā)射譜盡可能的重疊。激發(fā)也使用雙光子吸收進(jìn)逡逑行，這使得組織穿透更深，在局部激發(fā)方ＩＷ有更大的選擇。逡逑３逡逑

呡Ｆｔ：逡逑＃抑邋Ｍｅｋｅｎｈｅｉｍｅｒ邋ｃｏｍｐｌｅｘ邋Ｉ邋ｌｉｉｎｅｒ邋ｆｉｌｔｅｒ邋ｅｆｆｅｃｔ逡逑圖１－５基于ＩＦＥ設(shè)計(jì)的選擇性分析ＴＮＴ的量子點(diǎn)探針｜２４］，苦味酸對(duì)量子點(diǎn)發(fā)射光譜的逡逑吸收誘導(dǎo)下的熒光猝滅逡逑金納米顆粒（ＡｕＮＰｓ）是一個(gè)非常理想的吸光劑，其被廣泛應(yīng)用到各種基于逡逑ＩＦＥ原理設(shè)計(jì)的探針中［２５＇邋２６１。Ｃａｏ等人１２７１基于ＩＦＥ原理先用ＡｕＮＰｓ將最大發(fā)射逡逑在３７０邋ｎｍ的ＺｎＳｅ量子點(diǎn)熒淬滅，隨后逐漸加入三聚氰胺到檢測(cè)體系中，由于逡逑其豐富的胺基基團(tuán)從而誘導(dǎo)ＡｕＮＰｓ相聚集，使得ＡｕＮＰｓ在３９８邋ｎｍ處的紫外吸逡逑收峰逐漸下降并向右偏移，進(jìn)而削弱；ＭＦＥ對(duì)ＺｎＳｅ發(fā)射的影響，熒光也因此逐逡逑漸恢復(fù)，基于此，實(shí)現(xiàn)對(duì)」？：聚瓿胺的定蛾檢測(cè)。逡逑５逡逑
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X837

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本文編號(hào)：2590825