【摘要】：我國印染行業(yè)在近年來迅速發(fā)展,廢水排放量也日益增加。這類廢水顏色強(qiáng)烈、毒性高、底物濃度高,其中間代謝產(chǎn)物降解性差、可致突變和致癌強(qiáng),對人體健康、水生生物生存以及自然水體環(huán)境存在巨大的危害。因此,能夠安全地、有效地降解染料廢水是目前水體修復(fù)的一大研究熱點(diǎn)。而納米零價(jià)鐵作為高效的環(huán)境修復(fù)材料,被廣泛地應(yīng)用于水體和土壤污染修復(fù)。本文的研究中,制備了兩種納米零價(jià)鐵:利用葡萄籽提取液綠色合成納米零價(jià)鐵(GS-nZVI)和以膨脹珍珠巖作為載體制備了負(fù)載型納米零價(jià)鐵(P-nZVI),針對偶氮混合染料(酸性大紅與甲基橙)進(jìn)行降解研究。(1)綠色合成納米零價(jià)鐵聯(lián)用H_2O_2降解混合染料的研究。使用葡萄籽提取液綠色合成的納米零價(jià)鐵為類芬頓反應(yīng)的催化劑降解混合染料。通過掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線衍射(XRD)和傅里葉紅外光譜(FTIR)技術(shù)對催化降解混合染料反應(yīng)前后的綠色合成納米零價(jià)鐵進(jìn)行表征分析。結(jié)果表明,成功制備得到納米零價(jià)鐵,粒徑在20-100nm之間,反應(yīng)前后的納米零價(jià)鐵表面都包覆有多酚類物質(zhì),降低零價(jià)鐵的團(tuán)聚與氧化�？疾烊芤簆H值、反應(yīng)溫度、二價(jià)鐵鹽溶濃度以及H_2O_2加入量對降解混合染料的影響。結(jié)果表明:隨著pH值的減小、溫度的升高,染料能更好的被降解;研究范圍內(nèi),H_2O_2濃度為10%時(shí),混合染料的降解效果最佳。混合溶液中酸性大紅和甲基橙染料的降解率最高可達(dá)到98.7%和99.4%。在不調(diào)節(jié)溶液pH的情況下(pH=6.8),類芬頓法對混合溶液中的酸性大紅和甲基橙的降解率分別可達(dá)94.43%和97.49%,而采用傳統(tǒng)芬頓法的降解率為47.80%和71.84%。因此GS-nZVI/H_2O_2類芬頓法在通常為中性條件的自然水體中能保持良好的降解效果。動(dòng)力學(xué)分析結(jié)果顯示,偽一級動(dòng)力學(xué)模型和偽二級動(dòng)力學(xué)模型均能用于描述類芬頓體系對混合染料的氧化降解過程,說明該過程包括化學(xué)氧化降解和吸附,且以化學(xué)降解為主。吸附動(dòng)力學(xué)的研究顯示:偽二級吸附模型能很好擬合這一過程;采用粒子內(nèi)擴(kuò)散模型對吸附過程的分析結(jié)果顯示:吸附主要是化學(xué)吸附,是由液相擴(kuò)散和粒子內(nèi)擴(kuò)散過程共同組成的。熱力學(xué)結(jié)果表明?G~00,?H~00,?S~00,降解過程是吸熱和自發(fā)的反應(yīng)過程,整個(gè)體系是熵增加的過程。反應(yīng)降解過程中的紫外-可見光譜圖顯示GS-nZVI/H_2O_2類芬頓法能夠有效降解混合染料。(2)膨脹珍珠巖負(fù)載納米零價(jià)鐵降解混合染料的研究以膨脹珍珠巖作為載體制備了負(fù)載型納米零價(jià)鐵,掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線衍射(XRD)的表征結(jié)果顯示:制備得到的納米零價(jià)鐵顆粒呈球狀結(jié)構(gòu),粒徑在5-70nm之間,均勻的附著于膨脹珍珠巖表面。膨脹珍珠巖負(fù)載型納米零價(jià)鐵降解混合染料的研究中,考察了P-nZVI投加量、溶液pH值、反應(yīng)溫度、混合溶液初始濃度對混合染料降解的影響。結(jié)果表明:納米零價(jià)鐵與膨脹珍珠巖負(fù)載率為1:2時(shí),隨著pH的降低、溫度的升高、染料初始濃度的減小,染料的降解效果提高�；旌先玖先芤褐兴嵝源蠹t和甲基橙染料的濃度皆為100mg/L時(shí),不調(diào)節(jié)pH(pH=6.8),加入P-nZVI 2g/L,反應(yīng)溫度為303.15K,酸性大紅和甲基橙染料的降解率可達(dá)99.01%和98.78%。動(dòng)力學(xué)分析表明,P-nZVI對混合染料的還原降解過程同時(shí)符合擬一級動(dòng)力學(xué)模型與偽二級動(dòng)力學(xué)模型,說明降解過程是還原降解和吸附共存的。其中吸附動(dòng)力學(xué)顯示偽二級吸附模型能很好擬合這一過程,表明吸附以化學(xué)吸附為主。熱力學(xué)分析結(jié)果顯示,?G~00,?H~00,?S~00,即P-nZVI降解染料的反應(yīng)是吸熱和自發(fā)的反應(yīng)過程,整個(gè)體系是熵增加的過程。降解過程中的紫外-可見光譜圖表明P-nZVI能夠?qū)旌先玖线M(jìn)行了有效的脫色。綜上所述,研究中分別采用綠色合成納米零價(jià)鐵聯(lián)用H_2O_2氧化降解混合染料,與膨脹珍珠巖負(fù)載型納米零價(jià)鐵直接還原降解混合染料,兩種方式降解機(jī)理不同,但都能達(dá)到很好地降解效果。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703;TB383.1

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