【摘要】：氨氮的處理一直以來(lái)都是環(huán)境問(wèn)題的焦點(diǎn)之一,研究簡(jiǎn)單高效的氨氮處理方法是環(huán)保工作者的一項(xiàng)重要任務(wù)。本文擬采用超聲波強(qiáng)化催化臭氧對(duì)氨氮廢水進(jìn)行降解試驗(yàn)研究,并得到以下結(jié)論:1)采用浸漬法制備并考察了氧化鋁載鎂、鋇、鐵、銅、鍶、鈷六種催化劑在超聲強(qiáng)化催化臭氧降解模擬氨氮廢水中的性能,篩選出氧化鋁載鎂、鍶兩種較優(yōu)催化劑。催化劑制備正交實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),Mg/Al_2O_3最優(yōu)制備條件為:煅燒時(shí)間1 h,煅燒溫度500℃,浸漬液Mg(NO_3)_2濃度0.10 mol/L;Sr/Al_2O_3最優(yōu)制備條件為:煅燒時(shí)間4 h,煅燒溫度700℃,浸漬液Sr(NO_3)_2濃度0.10 mol/L。SEM和BET分析結(jié)果表明,經(jīng)500℃煅燒得到的Mg/Al_2O_3含有大量絮狀體,且絮體顆粒粒徑小而均勻,比表面積達(dá)218.4 m~2/g;經(jīng)700℃煅燒得到的Sr/Al_2O_3呈粒子聯(lián)結(jié)體,且大小均勻,表面粗糙而凹凸不平,比表面積達(dá)253.3 m~2/g。2)超聲強(qiáng)化作用研究表明,超聲的引入,使得Sr/Al_2O_3催化臭氧氧化降解模擬氨氮廢水反應(yīng)時(shí)間從120 min縮短至60 min,反應(yīng)溫度從45℃降至常溫(25℃),催化劑投加量從2.5 g/L減少至2.0 g/L,臭氧流量從1.5 g/h降至0.75 g/h。當(dāng)氨氮初始質(zhì)量濃度為50 mg/L,溶液pH 9.5,臭氧流量0.75 g/h,反應(yīng)時(shí)間60 min,催化劑投加量2 g/L,反應(yīng)溫度25℃,超聲頻率25 kHz,超聲功率270 W,超聲運(yùn)行方式為運(yùn)行1 s間歇2 s時(shí),超聲強(qiáng)化Sr/Al_2O_3催化臭氧降解模擬氨氮廢水反應(yīng)后剩余氨氮濃度、硝態(tài)氮濃度和總氮濃度分別為8.40、15.64、24.15 mg/L,氨氮降解率達(dá)83.20%。SO_4~(2-)、HCO_3~-和CO_3~(2-)的存在,因其對(duì)·OH自由基的捕獲作用從而會(huì)抑制超聲強(qiáng)化催化臭氧降解模擬氨氮廢水;而Br~-的存在,因其參與了反應(yīng)的循環(huán),增加了降解氨氮途徑,使得氨氮更大程度的轉(zhuǎn)化為氣態(tài)氮,從而會(huì)促進(jìn)超聲強(qiáng)化催化臭氧降解模擬氨氮廢水。在最佳反應(yīng)條件下,當(dāng)廢水氨氮質(zhì)量濃度為50.38 mg/L時(shí),超聲強(qiáng)化Sr/Al_2O_3催化臭氧降解實(shí)際低濃度氨氮廢水氨氮降解率可達(dá)74.80%。3)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析表明,Sr/Al_2O_3催化臭氧氧化降解模擬氨氮廢水更符合二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,而超聲強(qiáng)化Sr/Al_2O_3催化臭氧降解模擬氨氮廢水更符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。協(xié)同強(qiáng)化效應(yīng)評(píng)價(jià)表明,超聲和催化臭氧氧化之間不僅存在協(xié)同效應(yīng),超聲對(duì)催化臭氧氧化還具有強(qiáng)化作用。反應(yīng)前后Sr/Al_2O_3催化劑傅里葉紅外光譜檢測(cè)表明,超聲的引入促進(jìn)了臭氧在催化劑表面產(chǎn)生羥基,以及促進(jìn)了催化劑表面N-H鍵的裂解。叔丁醇實(shí)驗(yàn)表明,叔丁醇(0~18 mg/L)的添加造成了超聲強(qiáng)化催化臭氧降解模擬氨氮廢水效率的普遍下降,初步說(shuō)明超聲強(qiáng)化催化臭氧降解氨氮廢水遵循·OH氧化機(jī)理。
【圖文】：

31圖 3.8 不同煅燒溫度對(duì) Mg/Al2O3催化劑形貌結(jié)構(gòu)的影響（a 為 Al2O3，b、c、d、e、f 分別為 Mg/Al2O3在 400、500、600、700、800 ℃煅燒溫度下制得的催化劑）由圖 3.8 可知，a（未經(jīng)過(guò)負(fù)載處理的原始 Al2O3）表面凹凸不平，顆粒粒徑大小不一；但表面具有大孔道，顆粒呈固結(jié)體。這些大孔道給了活性組分很好的負(fù)載通道，而且固結(jié)體說(shuō)明具有一定的機(jī)械強(qiáng)度，適合作為載體。b f（經(jīng)負(fù)載得到的 Mg/Al2O3）表面具有絮狀體，但不同溫度下煅燒得到的 Mg/Al2O3具有不同的絮狀體量；b（經(jīng) 400 ℃

第三章 催化劑的選擇與制備條件優(yōu)化煅燒得到的 Mg/Al2O3）具有少量絮狀體，這可能是因?yàn)闇囟炔粔�，，�?dǎo)致只有少量負(fù)載在表面的 Mg/Al2O3煅燒后呈現(xiàn)絮狀體；而 c（經(jīng) 500 ℃煅燒得到的 Mg/Al2O3）是 5 個(gè)煅燒溫度下呈現(xiàn)最多絮狀體的一個(gè)，而且顆粒粒徑小而均勻，說(shuō)明 500 ℃是五個(gè)溫度中最佳的一個(gè)；d f（分別為經(jīng) 600、700、800 ℃煅燒得到的 Mg/Al2O3）絮體逐漸被燒結(jié)，最后至 f 坍塌狀。而未經(jīng)過(guò)負(fù)載處理的原始 Al2O3和 Sr/Al2O3掃描結(jié)果如圖 3.9。
【學(xué)位授予單位】：江西理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703

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本文編號(hào)：2589867