【摘要】：針對目前氨法二氧化碳捕集技術(shù)中存在的氨逃逸、再生能耗高、反應(yīng)后期吸收率低等問題提出了強化結(jié)晶氨法捕碳工藝,采用氨水乙醇組成的混合吸收液,利用半連續(xù)鼓泡反應(yīng)系統(tǒng)研究了實驗過程中吸收液組成、吸收溫度、煙氣流量及煙氣中CO_2體積分數(shù)對吸收及結(jié)晶規(guī)律的影響。實驗結(jié)果表明,混合吸收液中選用高比例乙醇、較低的吸收溫度、較高的煙氣流量以及較大的CO_2體積分數(shù)有利于吸收液中晶體出現(xiàn)時間提前,有利于強化結(jié)晶過程,晶體含氨量占初始氨總量的分數(shù)可達38.75%,并且混合吸收液的CO_2吸收能力較純氨水工況明顯提高。創(chuàng)新之處在于:提出了一種強化結(jié)晶氨法捕碳工藝,對氨水乙醇混合吸收液的吸收及結(jié)晶規(guī)律進行研究,給出了能夠改善吸收效果并利于結(jié)晶過程的有利工況。為接下來新工藝的進一步研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和參考。
【圖文】：

決上述問題，本研究提出一種強化結(jié)晶的低濃度氨水捕集CO2工藝，，采用氨水與乙醇的混合液作為吸收劑，由于鹽在混合溶劑中溶解度降低，醇類和水互溶性良好，可以組合成混合溶劑使用，而乙醇不參與反應(yīng)，又是一種廉價常見的化工原料，故采用乙醇與氨水混合液作為吸收液。思路如下：通過應(yīng)用低濃度氨水及水洗裝置實現(xiàn)原始氨逃逸量的降低，以強化結(jié)晶工藝，增加低濃度氨水的負載能力；并以結(jié)晶產(chǎn)物再生，實現(xiàn)CO2的低能耗解吸。通過上述工藝過程優(yōu)化匹配，實現(xiàn)CO2吸收速率的提高。1新工藝路線介紹工藝路線如圖1所示。與常規(guī)工藝主要的不同點是，吸收液在碳氮比約為0.45時即出現(xiàn)結(jié)晶現(xiàn)象，而且結(jié)晶量隨繼續(xù)吸收而迅速累積。含晶體的吸收液自吸收塔底部排出后，經(jīng)固液分離裝置得到結(jié)晶圖1混合吸收劑強化低濃度氨水結(jié)晶的捕集CO2工藝Fig.1CO2capturebasedonmixedabsorbentprocess產(chǎn)物，送至再生塔直接加熱，分解產(chǎn)生的混合氣體經(jīng)氨碳分離裝置將其中的NH3分離下來，并與固液分離裝置后的溶液一道送回吸收塔中繼續(xù)利用。再生塔中由于僅需對固體產(chǎn)物進行加熱，省去常規(guī)富液解吸時對溶劑水加熱耗費的能量，因此可大大降低能耗。2實驗部分2.1實驗系統(tǒng)實驗系統(tǒng)如圖2所示，以250ml洗氣瓶作為鼓泡反應(yīng)器的主體。配氣裝置由N2與CO2氣瓶組成，產(chǎn)生一定配比的模擬煙氣，通入恒溫水浴中的反應(yīng)器，然后依次經(jīng)兩次水洗處理尾氣后排入大氣。經(jīng)過碳化后的富液以及結(jié)晶反應(yīng)后產(chǎn)生的晶體可采用去離子水溶解后由自動滴定儀進行滴定分析。2.2分析方法2.2.1氣相分析采用武漢四方光電科技有限公司生產(chǎn)的三段量程式Gasboard-3020型CO2分析儀，對經(jīng)吸收并處理過的混合氣體中的CO2體積分數(shù)進行實時測量。本實?

化工學報第67卷·2442·圖30.1mol·L1H2SO4滴定碳化氨水溶液的pH和ERC曲線Fig.3pHandERCcurvesofcarbonizedammoniatitratedby0.1mol·L1H2SO4的過程。當出現(xiàn)第2個突變點時，全部HCO3轉(zhuǎn)化為CO2放出，此時對應(yīng)的酸的消耗量為V2。溶液中的碳和氮含量可由式（1）和式（2）計算。nC=V2×0.1×2/1000(1)nN=(V1+V2)×0.1×2/1000(2)曾立等[17]采用無水乙醇溶解提取定心藤粉末中的沒食子酸，并用雷磁PHS-25型數(shù)顯pH計進行電位滴定測其含量。這說明乙醇的存在并不干擾電位滴定法的測量結(jié)果。2.2.3相關(guān)參數(shù)定義及計算方法（1）系統(tǒng)進出口CO2與N2的體積分數(shù)VCO2,in、VCO2,out、VN2,in、VN2,out（%）。（2）CO2吸收效率η（%），反映實驗過程中各時刻CO2因被吸收液吸收而減少的情況。定義式為()2222CO,inCO,outCO,inCO,out100%1VVVVη=×(3)具體推導(dǎo)過程見文獻[18]。（3）碳負載度A，反映實驗進行到一定程度時溶液或晶體中含碳量與含氨量之比，表征吸收液的飽和程度。定義式如下CNnAn=(4)3實驗結(jié)果與討論3.1吸收液組成對吸收及結(jié)晶的影響實驗條件模擬煙氣流量為1.0L·min1(標準狀態(tài))，煙氣組分VCO2,in=14%、VN2,in=86%，入口配氣溫度均為室溫。反應(yīng)時間75min。實驗過程中始終維持混合吸收液的總體積（100ml）及其中氨總量的一致。配制混合吸收液時的成分比例見表1。表1吸收液成分比例Table1RatioofabsorbentConditionAmmoniaconcentration/%Ammoniavolume/mlEthanolvolume/mlVolumeratioofammoniatoethanol1210001:02540601:1.5

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