【摘要】：隨著現(xiàn)代工業(yè)的迅速發(fā)展,廢水的排放與治理已經(jīng)成為人們亟待解決的重要問題。近年來電化學(xué)水處理技術(shù)因其良好的環(huán)境兼容性和降解效果已成為研究熱點。該論文分別利用共沉積法(CD)和循環(huán)伏安法(CV)兩種摻雜方法制備得到了Ti/SnO_2-Sb//PbO_2/Pr(CD)電極和Ti/SnO_2-Sb//PbO_2/Pr(CV)電極,研究了不同摻雜方法對電極催化性能的影響。并利用二氧化鈦納米管作為電極基體,采用循環(huán)伏安法制備得到了新型的TiO_2-NTs/SnO_2-Sb/Pr(CV)電極。探討了電極的制備工藝,優(yōu)化了電極降解廢水的參數(shù),研究了電極的動力學(xué)方程。首先,分別采用循環(huán)伏安法和共沉積法得到了Ti/SnO_2-Sb//PbO_2/Pr(CV)和Ti/SnO_2-Sb//PbO_2/Pr(CD)電極。并通過掃描電鏡和X射線衍射等檢測手段對電極表面形態(tài)及其晶體結(jié)構(gòu)進行了表征。實驗結(jié)果表明,利用循環(huán)伏安法摻雜稀土元素得到的電極表面晶體顆粒小、晶體飽滿、致密、有序,能有效的改善有機物質(zhì)在電極表面的吸附與催化降解。同時X射線衍射圖譜分析表明,利用共沉積法摻雜的稀土元素Pr是以置換或填隙的方式進入PbO_2晶格內(nèi)部,影響了晶型的成核與成長;而采用循環(huán)伏安法摻雜的Pr的氧化物以獨立的形式附著與電極表面,不參與晶格的重新分配與重置。其次,對利用循環(huán)伏安法制備得到的TiO_2-NTs/SnO_2-Sb/Pr(CV)電極進行了掃描電鏡、X射線衍射和電化學(xué)技術(shù)的表征,并對甲基橙模擬廢水進行降解,研究了電極的電催化性能。結(jié)果表明,利用陽極氧化法制備的二氧化鈦納米管基體表面納米管排列整齊,管徑大小均勻,提高了活性層的附著面積,有效改善了電極的空間利用率。同時,利用循環(huán)伏安法將Pr的氧化物成功的摻雜在了活性層SnO_2-Sb的表面,且摻雜晶體顆粒均勻、致密,極大程度地提高了電極的有效比表面積,提升了電極活性位的數(shù)量,提高了電極的催化活性。由于Pr的摻雜,電極的析氧電位也由空白電極的2.25V升高到2.40V。實驗以甲基橙廢水降解為反應(yīng)體系對電極的電催化活性進行了研究,優(yōu)化了電極降解模擬廢水的工藝參數(shù)。結(jié)果表明,當Pr的摻雜量為20mM?L-1,電流密度為15mA?cm-2,甲基橙初始濃度為75mg?L-1時,電極催化活性最佳。同時,對降解過程進行了動力學(xué)研究,結(jié)果表明修飾電極降解甲基橙的過程符合一級反應(yīng)動力學(xué)規(guī)律。
【圖文】：

氧化能力使污染物在電極或溶液中發(fā)生氧化還原反是高級氧化技術(shù)的一種�；夹g(shù)分為兩類：一是直接電催化氧化，二是間接程均伴有析出氧氣的副反應(yīng)，但研究還表明，通過少副反應(yīng)的發(fā)生，，改善電流效率。催化氧化化氧化是指污染物在陽極表面發(fā)生氧化還原反應(yīng)，性較低小分子物質(zhì)，進而達到凈化污水的目的地過直接電催化氧化過程中，污染物分子首先吸附于轉(zhuǎn)移過程實現(xiàn)分子的氧化過程，如圖 1-1 所示。氧化降解過程，結(jié)果表明苯胺的氧化降解過程主要是直接電催化氧化過程。Polcaro[8]等則認為污染系，在高濃度時污染物主要發(fā)生直接電催化氧化，化氧化過程。

傅里葉紅外吸收光譜 Nexus 670 美國尼高力儀器公司2.1.3 實驗裝置與電極組成實驗中苯酚和甲基橙的降解實驗及電化學(xué)測試均在圖2-1所示電解池中進行。電解池由三電極體系構(gòu)成，包括工作電極，對電極和參比電極。試驗中以磁力攪拌子控制一定的攪拌速率。電極體系參數(shù)如表 2-3。電催化反應(yīng)實驗裝置如圖 2-1 所示。圖 2-1 電催化降解有機廢水的電解池Fig.2-1 Electrolytic cell of organic wastewater electro-catalytic-oxidation電催化反應(yīng)三電極體系如表 2-3 表所示。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X703;O646;O643.3

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本文編號：2580260