【摘要】：全氟化合物(PFCs)是一種新型的持久性有機污染物(POPs)。由于具有顯著的疏油和疏水性,它們作為表面活性劑和保護劑被廣泛應(yīng)用在工業(yè)和民用領(lǐng)域,如紡織、造紙、包裝、農(nóng)藥、地毯、皮革、地板打磨、洗發(fā)水和滅火泡沫等領(lǐng)域。全氟羧酸類(PFCAs)和全氟磺酸類(PFSAs)化合物因其持久性、生物蓄積性和強烈的毒性吸引了科學(xué)家和管理者的興趣。在2009年5月日內(nèi)瓦召開的公約締約方第四屆大會上,PFOS以及其鹽類和全氟辛基磺酰胺已被正式列入新增持久性有機污染物優(yōu)先控制的名單。因此,建立一種高效、快速的分析方法測定自然環(huán)境中的PFCs十分重要,PFCs在自然環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化對整個生態(tài)系統(tǒng)的影響不可忽視,所以,對其在沉積物中的吸附行為進行系統(tǒng)的研究也將有非常重要的意義。本研究采用超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜(UPLC-ESI-MS/MS)分析了水體和沉積物中全氟化合物(PFCs)濃度水平,結(jié)果表明,渾河-大遼河的干流水中,PFCs總濃度范圍為1.9~13.2 ng·L-1,其中,全氟己酸(PFHxA)、全氟庚酸(PFHpA)、全氟辛酸(PFOA)、全氟辛烷磺酸(PFOS)和全氟癸酸(PFDA)是主要污染物;沈陽細河中PFCs的總濃度為27~50 ng·L-1,其主要污染物為全氟戊酸(PFPA)、PFOA、PFOS和PFDA。在渾河-大遼河沉積物中,PFHxA是唯一的檢出物,其含量為0.13~0.49ng·g-1干重;除了PFHx A,PFOS也是細河中的主要污染物,其濃度水平分別為0.07~0.22ng·g-1和0.18~0.83ng·g-1干重。采用實測的水和沉積物中PFOA和PFOS的暴露濃度以及預(yù)測的無效應(yīng)濃度(PNEC),運用商值法對渾河-大遼河干流及沈陽細河水體和沉積物中PFOA和PFOS的生態(tài)風(fēng)險進行評價。結(jié)果表明水體和沉積物中PFOA和PFOS的濃度均未達到對生態(tài)環(huán)境具有風(fēng)險的水平。本研究還選擇以PFOA和PFOS為吸附質(zhì),采集的沉積物樣品為吸附劑,研究了PFOA和PFOS在沉積物上的吸附動力學(xué)和吸附熱力學(xué),討論了背景溶液的pH、Ca2+濃度、沉積物粒徑和有機質(zhì)含量對其吸附率的影響,結(jié)論如下:(1)吸附動力學(xué)實驗結(jié)果說明:沉積物樣品吸附PFOA和PFOS的動力學(xué)過程可以劃分為快速吸附階段、緩慢吸附階段和吸附平衡階段。吸附達到平衡的時間是10-24 h。(2)吸附熱力學(xué)實驗結(jié)果說明:在本實驗的濃度范圍內(nèi),Henry吸附模型、Langmuir吸附模型、Freundlich吸附模型均可以擬合沉積物對PFOA和PFOS的吸附行為。對于PFOA,用Freundlich吸附模型進行擬合要優(yōu)于其他兩種模型;對于PFOS,用Henry吸附模型的相關(guān)性要優(yōu)于其他兩種模型。(3)結(jié)果表明背景溶液的pH、離子強度,沉積物粒徑和有機質(zhì)含量對PFOA和PFOS的吸附有一定的影響:酸性或堿性溶液均能使吸附率變大;吸附率隨著Ca2+濃度的增大而增大;沉積物粒徑越小,吸附率越大;沉積物中有機質(zhì)的含量越多,吸附率越大。
【學(xué)位授予單位】：山東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X522

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