【摘要】：通過同時加入Fe(Ⅱ)與Cu(Ⅱ)復(fù)合活化過硫酸鈉,以亞甲基藍(lán)為氧化降解目標(biāo),分別考察Na_2S_2O_8的濃度、初始pH、Fe~(2+)和Cu~(2+)濃度、反應(yīng)時間4個因素對降解效果的影響。以亞甲基藍(lán)的降解率、處理成本等為考察目標(biāo),試驗表明,在Na_2S_2O_8的濃度為84.0 mmol/L,初始p H為2.5,Fe~(2+)、Cu~(2+)濃度分別為1.0、0.4 mmol/L,反應(yīng)時間為30 min的條件下,降解率達(dá)93%。分子探針競爭實驗表明體系中產(chǎn)生了硫酸根自由基。
【圖文】：

亞甲基藍(lán)受多方面的影響。經(jīng)過查閱文獻(xiàn)和實驗數(shù)據(jù)等發(fā)現(xiàn)，Na2S2O8的用量的影響居首位［21］。下面討論過硫酸鈉投加量對亞甲基藍(lán)氧化降解的影響。實驗條件:移取10mL亞甲基藍(lán)溶液于250mL錐形瓶中，加入100mL去離子水，用稀硫酸和氫氧化鈉溶液粗調(diào)其pH為7.0;設(shè)定Na2S2O8與Fe2+、Cu2+的摩爾比為1∶1∶1;模擬反應(yīng)溫度為(25±2)℃。迅速加入過硫酸鈉、硫酸亞鐵和硫酸銅，反應(yīng)時間為60min。觀察并用紫外分光光度計測定其吸光度，過硫酸鈉的質(zhì)量對亞甲基藍(lán)降解效果的影響如圖1所示。圖1Na2S2O8質(zhì)量對亞甲基藍(lán)降解的影響由圖1可以看出，隨著Na2S2O8質(zhì)量的增加，降解率逐漸增大，當(dāng)過硫酸鈉的質(zhì)量大于2.0g時，降解率增長趨勢減緩。有研究顯示當(dāng)過硫酸鈉濃度過高時，瞬間產(chǎn)生的大量的硫酸根自由基(SO－4·)會彼此湮滅、淬滅，浪費大量的鐵鹽和過硫酸鹽，降低硫酸根自由基(SO－4·)利用率。所以加入較高濃度的過硫酸鈉，并不能顯著的提高降解效率［22］，甚至?xí)档蛠喖谆{(lán)的降解率�？紤]到降解效率及成本等問題，選擇Na2S2O8質(zhì)量為2.0g，即84.0mmol/L。2.1.2Fe2+和Cu2+添加量亞鐵離子、銅離子能夠活化過硫酸鈉產(chǎn)生硫酸根自由基氧化降解亞甲基藍(lán)。但過多的Fe2+、Cu2+會消耗硫酸根自由基導(dǎo)致氧化降解作用減弱。所以硫酸亞鐵、硫酸銅的添加量很重要。同樣實驗條件下觀察并用紫外分光光度計測定吸光度，測得亞甲基藍(lán)的降解率如圖2所示。圖2Fe2+初始濃度對亞甲基藍(lán)降解的影響由圖2可知，，亞甲基藍(lán)降解率與Fe2+濃度有很大的關(guān)系，F(xiàn)e2+濃度為1.2mmol/L時降解效率最高，可達(dá)到85%左右。因此從經(jīng)濟等多方面因素考慮，F(xiàn)e

硫酸根自由基(SO－4·)利用率。所以加入較高濃度的過硫酸鈉，并不能顯著的提高降解效率［22］，甚至?xí)档蛠喖谆{(lán)的降解率�？紤]到降解效率及成本等問題，選擇Na2S2O8質(zhì)量為2.0g，即84.0mmol/L。2.1.2Fe2+和Cu2+添加量亞鐵離子、銅離子能夠活化過硫酸鈉產(chǎn)生硫酸根自由基氧化降解亞甲基藍(lán)。但過多的Fe2+、Cu2+會消耗硫酸根自由基導(dǎo)致氧化降解作用減弱。所以硫酸亞鐵、硫酸銅的添加量很重要。同樣實驗條件下觀察并用紫外分光光度計測定吸光度，測得亞甲基藍(lán)的降解率如圖2所示。圖2Fe2+初始濃度對亞甲基藍(lán)降解的影響由圖2可知，亞甲基藍(lán)降解率與Fe2+濃度有很大的關(guān)系，F(xiàn)e2+濃度為1.2mmol/L時降解效率最高，可達(dá)到85%左右。因此從經(jīng)濟等多方面因素考慮，F(xiàn)e2+初始濃度定為1.2mmol/L。在Fe2+濃度為1.2mmol/L的條件下，采用同樣的方法探索Cu2+初始濃度對亞甲基藍(lán)降解率的影響，結(jié)果如圖3所示。圖3Cu2+初始濃度對亞甲基藍(lán)降解的影響由圖3可知，亞甲基藍(lán)降解率與Cu2+濃度也有很大的關(guān)系，當(dāng)Cu2+初始濃度為0.7mmol/L時亞甲基藍(lán)降解效果較好，降解率達(dá)到74%左右。因此，從經(jīng)濟等多方面因素考慮，Cu2+初始濃度定為0.7mmol/L。當(dāng)單獨用Fe2+和Cu2+活化過硫酸鈉時，最佳初始濃度分別為1.2mmol/L和0.7mmol/L，現(xiàn)在探討當(dāng)Fe2+和Cu2+復(fù)合活化過硫酸鈉時的最佳濃度。實驗過程中發(fā)現(xiàn)Fe2+影響最大，并且Fe2+濃度為1.0mmol/L時與Cu2+復(fù)合活化過硫酸鈉降解亞甲基藍(lán)效果最好。故固定Fe2+濃度為1.0mmol/L。·87·

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2557556