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低分子烴類化合物光氧化過程的室外光化學(xué)煙霧箱模擬實(shí)驗(yàn)研究

發(fā)布時(shí)間:2019-09-29 01:01
【摘要】:本論文利用Airmo VOC在線分析儀對北京市典型城區(qū)環(huán)境空氣中84種VOCs進(jìn)行了連續(xù)監(jiān)測,分析了2014年8月6日-9月6日84種VOCs物種的污染水平(體積濃度1小時(shí)平均值)、變化特征、來源及其反應(yīng)活性;在此研究的基礎(chǔ)上,選擇丙烷和丙烯為目標(biāo)反應(yīng)物,基于中國環(huán)境科學(xué)研究院的國內(nèi)首個(gè)大型室外光化學(xué)煙霧箱,在接近真實(shí)條件下開展了VOCs的大氣光化學(xué)反應(yīng)過程研究,重點(diǎn)考察了VOCs/NOx比值、初始氧化條件差異及輻射條件對光化學(xué)反應(yīng)進(jìn)程和產(chǎn)物的影響。(1)北京市典型城區(qū)分析時(shí)段環(huán)境空氣中總VOCs體積濃度(1小時(shí)均值)為34.04 ppb,其中烷烴占39.80%,鹵代烴占23.40%,烯烴占17.89%,芳香烴占12.41%,炔烴占6.51%;濃度最高的前十種VOCs依次為:丙烷、三氯甲烷、乙烷、1,2,4-三氯苯、乙烯、乙炔、正丁烷、甲苯、1,1-二氯乙烷、環(huán)戊烷;OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潛勢(OFP)兩種方法對比分析得出研究區(qū)VOCs中活性較高的組分為烯烴和芳香烴,其中異戊二烯、1,2,4-三甲基苯、間/對二甲苯、乙烯、甲苯、環(huán)戊烷、反2-丁烯是VOCs中的關(guān)鍵活性組分,對研究區(qū)近地面臭氧光化學(xué)生成具有顯著貢獻(xiàn)。(2)C3H8+NO反應(yīng)體系:初始狀態(tài)氧化性增強(qiáng)對丙烷光氧化過程的發(fā)生具有明顯的促進(jìn)作用,但對最終反應(yīng)歷程沒有表現(xiàn)出明顯的影響;其產(chǎn)物O3的生成是受NOx控制;實(shí)時(shí)紅外分析結(jié)果表明丙酮是C3H8大氣光化學(xué)反應(yīng)的重要產(chǎn)物,實(shí)驗(yàn)結(jié)果與文獻(xiàn)資料相吻合。(3)無光照條件下,對于C3H8+NO體系基本沒有明顯的細(xì)粒子生成過程;光輻照階段,細(xì)粒子在反應(yīng)后期開始迅速大量生成,生成的細(xì)粒子粒徑范圍比較窄,數(shù)濃度較高;初始反應(yīng)體系中NO的增加和氧化性的增強(qiáng)均會(huì)導(dǎo)致細(xì)粒子粒徑增大,粒徑分布變寬,表明反應(yīng)過程中新粒子生成與粒徑增長可能同步發(fā)生。(4)C3H6+NO反應(yīng)體系:NO的消耗速率和O3的生成速率均高于C3H8+NO反應(yīng)體系,表明丙烯比丙烷具有更高的光化學(xué)反應(yīng)活性;實(shí)時(shí)紅外研究結(jié)果與文獻(xiàn)中丙烯光化學(xué)反應(yīng)過程中有乙醛生成的結(jié)論相符。(5)C3H6+NO反應(yīng)體系:無光照狀態(tài)下即可看到零星的細(xì)粒子;光輻照階段,隨著太陽光輻射強(qiáng)度的增強(qiáng),在反應(yīng)開始時(shí)即有相對較高濃度的粒子生成,粒徑分布范圍較寬;隨著反應(yīng)的進(jìn)行,能觀測到明顯的粒徑增長現(xiàn)象,表明對于大氣細(xì)粒子污染,丙烯較丙烷能產(chǎn)生更大的影響。
【學(xué)位授予單位】:貴州大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:X515

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 賈龍;徐永福;;苯乙烯-NO_x光照的二次有機(jī)氣溶膠生成[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2010年23期

2 劉峰;朱永官;王效科;;我國地面臭氧污染及其生態(tài)環(huán)境效應(yīng)[J];生態(tài)環(huán)境;2008年04期

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本文編號(hào):2543583

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