【摘要】：隨著全球工業(yè)化進程的發(fā)展,環(huán)境污染問題日益嚴重,環(huán)境問題已成為21世紀影響人類生存與發(fā)展的重要問題。光催化技術(shù)因具有工藝簡單、操作條件易于控制、能耗低、材料易得、降解污染物徹底和無二次污染等優(yōu)點,而成為一種理想的環(huán)境污染治理和潔凈能源生產(chǎn)技術(shù)。鈣鈦礦ABO3型光催化材料,不但具有廉價、無毒、穩(wěn)定等優(yōu)點,還具有形貌和結(jié)構(gòu)上的可調(diào)性,通過調(diào)控A、B位置上的元素組成以及相應(yīng)的價態(tài),可以實現(xiàn)在可見光區(qū)的吸收。本文以開發(fā)高效可見光活性催化劑為目標,結(jié)合材料的各種表征手段研究了鈦基鈣鈦礦型光催化劑的合成過程、形貌調(diào)控機制及其在可見光條件下的光催化機理。具體研究內(nèi)容如下:(1)通過熔鹽法成功制備出了Ca Cu3Ti4O12(CCTO)樣品,進一步通過調(diào)控不同熔鹽組成,熔鹽比例,煅燒溫度以及煅燒時間實現(xiàn)了CCTO樣品的形貌調(diào)控,具體形貌有:納米線、長方體、二十六面體,以及多面體摻雜納米線形貌。采用X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、紫外-可見光漫反射(Uv-vis)、高倍透射電鏡(TEM)等方法對催化劑形貌、結(jié)構(gòu)等性質(zhì)進行了相應(yīng)的表征。測試了催化劑在可見光條件下光催化還原CO2的性能,光還原產(chǎn)物均為CO和CH4。不同形貌樣品暴露不同的高能晶面使其還原CO2的能力具有差異性。其中,納米線系列樣品通過溫度的調(diào)控引發(fā)原位形成Cu+和/或氧空位,其作為電子捕獲中心,增加了光催化還原CO2的能力,生成CO和CH4最高的平均反應(yīng)速率分別可達14.4μmol·g-1·h-1和24.0μmol·g-1·h-1。(2)以水熱法和熔鹽法成功制備出了Pb_2Bi_2Ti_4O_(11)(PBTO)樣品。采用XRD、SEM、BET等測試手段對催化劑形貌、結(jié)構(gòu)等特性進行了表征�？梢姽庹丈錀l件下,測試了樣品分別對羅丹明B(Rh B)和甲基橙(MO)染料的光催化降解性能。水熱法制備的樣品(H-PBTO)在反應(yīng)100 min時對Rh B和MO的降解率分別為64%和68%,而熔鹽法制備的樣品(M-PBTO)在反應(yīng)60 min時對Rh B的降解率達到了100%,100 min時對MO的降解率達92%。由于M-PBTO較小的粒徑和較大的比表面積使得光生電子空穴對容易到達其表面與吸附染料發(fā)生反應(yīng),提高了電子空穴對的利用率,從而使其催化性能明顯高于H-PBTO樣品。(3)以簡單的熔鹽法成功制備了Bi12Ti O20(BTO)的樣品。采用XRD、SEM等測試方法對催化劑的形貌,結(jié)構(gòu)性質(zhì)進行了表征。測試了在可見光照射條件下,BTO催化劑對Rh B的降解性能。由于熔鹽法制備樣品具有相對較高的比表面積,為反應(yīng)提供盡可能多的活性位點;并且樣品中含有些許Bi3Ti4O12,形成了異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),使光生電子更容易到達催化劑表面,易與吸附在催化劑表面的物質(zhì)進行反應(yīng)使其60 min內(nèi)對Rh B的降解率達到100%。
【學(xué)位授予單位】：石河子大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X505;TQ426

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