【摘要】：燃煤過程中煤中的汞會釋放,對人類生存和環(huán)境造成很大的破壞,已成為愈來愈受到關(guān)切的熱點(diǎn)問題。固體吸附劑越來越多的應(yīng)用于汞脫除,其中碳基吸附劑應(yīng)用最為廣泛。燃煤電廠中飛灰最為常見,未燃盡炭作為飛灰中主要汞吸附劑,吸附到飛灰中的汞在飛灰再利用的過程中經(jīng)熱處理時會進(jìn)行釋放,對環(huán)境造成污染。飛灰中的汞具有不同的化合物形態(tài),不同形態(tài)的汞具有不同的熱穩(wěn)定性,但由于體系復(fù)雜,汞含量低等因素,使得實(shí)驗(yàn)研究較為復(fù)雜,實(shí)驗(yàn)結(jié)果不穩(wěn)定,因此可以從物質(zhì)的微觀角度研究,了解其反應(yīng)特征。對于碳基吸附劑,其價格昂貴,越來越多的學(xué)者關(guān)注活性炭的改性研究,以增強(qiáng)吸附性能,但是其反應(yīng)路徑、反應(yīng)機(jī)理尚未有系統(tǒng)的研究。研究燃煤電廠未燃盡碳表面鹵化汞的解吸反應(yīng)機(jī)理對于燃煤電廠飛灰的再利用具有重要的指導(dǎo)意義。本文利用量子化學(xué)B3PW91方法詳細(xì)研究了未燃盡炭表面汞化合物解吸反應(yīng)的微觀反應(yīng)機(jī)理。對反應(yīng)途徑上各個穩(wěn)定點(diǎn)的幾何構(gòu)型進(jìn)行優(yōu)化,頻率分析確定各幾何構(gòu)型的準(zhǔn)確可靠性。在此基礎(chǔ)上,計算出298-1500K溫度范圍內(nèi)各反應(yīng)的活化能、指前因子和反應(yīng)速率常數(shù),分析比較各反應(yīng)速率常數(shù)隨溫度的變化趨勢。對未燃盡炭表面汞化合物解吸反應(yīng)的熱力學(xué)參數(shù)進(jìn)行計算,計算出298-1500K溫度范圍內(nèi)各反應(yīng)的吉布斯自由能值與焓值,分析各反應(yīng)的吸放熱性與反應(yīng)的自發(fā)性。結(jié)果表明,未燃盡炭表面汞化合物的解吸反應(yīng)較難自發(fā)進(jìn)行,需要提高溫度以及增加相關(guān)環(huán)境條件。強(qiáng)氧化性物質(zhì)可能會改變固體吸附劑的吸附性,本文選用Mn O2對活性炭進(jìn)行改性研究。應(yīng)用量子化學(xué)B3PW91方法,研究了活性炭及Mn O2改性活性炭對汞的非均相反應(yīng)機(jī)理。計算得到各反應(yīng)活化能、指前因子和反應(yīng)速率常數(shù),分析各反應(yīng)速率常數(shù)隨溫度的變化趨勢,比較了各反應(yīng)的活化能和在計算溫度范圍的反應(yīng)速率。結(jié)果表明,改性活性炭可以大大提高汞脫除率,節(jié)約成本,為尋找更加廉價、有效的汞吸附劑提供理論依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X773

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 楊惠星;應(yīng)立明;覃志偉;;四氫萘熱解反應(yīng)機(jī)理研究[J];化學(xué)學(xué)報;1990年05期

2 石碧;何先祺;張敦信;E.Haslam;;植物鞣質(zhì)與膠原的反應(yīng)機(jī)理研究[J];中國皮革;1993年08期

3 鄒艷;陳治江;金富霞;邱德仁;;鉛烷發(fā)生反應(yīng)機(jī)理研究[J];光譜儀器與分析;2001年01期

4 孫少學(xué);魯云洲;石從云;周玉雯;;氟代次甲基與氧氣的反應(yīng)機(jī)理研究[J];湖北大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2010年02期

5 周霞萍,嚴(yán)六明;噻吩及衍生物的微波反應(yīng)機(jī)理研究[J];燃料化學(xué)學(xué)報;1998年06期

6 翟緯緒;;關(guān)于醛化反應(yīng)機(jī)理研究的進(jìn)展[J];化學(xué)通報;1981年10期

7 周學(xué)永;;乙酸氯化合成氯乙酸反應(yīng)機(jī)理研究進(jìn)展[J];武漢科技大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2006年02期

8 趙英國;周曉國;于鋒;戴靜華;劉世林;;氧負(fù)離子自由基與苯的反應(yīng)機(jī)理研究[J];物理化學(xué)學(xué)報;2006年09期

9 劉素琴;史小虎;黃可龍;李曉剛;李亞娟;吳雄偉;;釩(Ⅳ/Ⅴ)電對在碳紙電極上的反應(yīng)機(jī)理研究[J];無機(jī)化學(xué)學(xué)報;2009年03期

10 王繼仁;孫艷秋;鄧存寶;鄧漢忠;昌孝存;;煤自燃生成水的反應(yīng)機(jī)理研究[J];煤炭轉(zhuǎn)化;2008年01期

相關(guān)會議論文 前10條

1 吳麗丹;余友清;劉坤輝;蘇紅梅;;羥基自由基對鳥嘌呤的氧化損傷反應(yīng)機(jī)理研究[A];第十三屆全國化學(xué)動力學(xué)會議報告摘要集[C];2013年

2 魏曉麗;龍軍;張久順;;催化裂化過程中乙烯生成反應(yīng)機(jī)理研究[A];第十一屆全國青年催化學(xué)術(shù)會議論文集（下）[C];2007年

3 時恩學(xué);趙東媛;孫道鳴;裴承新;;氰醇磷酸酯的合成及反應(yīng)機(jī)理研究[A];第六屆全國磷化學(xué)化工學(xué)術(shù)討論會論文摘要集[C];2003年

4 賀鶴勇;;固體核磁共振技術(shù)在催化研究中的應(yīng)用——從結(jié)構(gòu)表征到反應(yīng)機(jī)理研究[A];第十二屆全國波譜學(xué)學(xué)術(shù)會議論文摘要集[C];2002年

5 肖安山;馮玉萍;趙玉芬;;金屬配合物催化ATP水解反應(yīng)機(jī)理研究[A];第六屆全國磷化學(xué)化工學(xué)術(shù)討論會論文摘要集[C];2003年

6 樊紅軍;馮異蕃;;雜環(huán)芳香化合物催化加氫反應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理研究[A];中國化學(xué)會第28屆學(xué)術(shù)年會第6分會場摘要集[C];2012年

7 劉麗;劉振華;喬凱;周峰;陳明;;正丁烯骨架異構(gòu)反應(yīng)機(jī)理研究進(jìn)展[A];第九屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2012年

8 劉立新;胡達(dá);劉若望;張東;安立佳;;聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)的解聚與反應(yīng)機(jī)理研究[A];第五屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集Ⅱ[C];2004年

9 樊紅軍;馮異蕃;;雜環(huán)芳香化合物催化加氫反應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理研究[A];中國化學(xué)會第28屆學(xué)術(shù)年會第13分會場摘要集[C];2012年

10 呂雪峰;張曉峰;齊煒煒;楊小勇;于溯源;;CrOCl_2+H→CrOCl+HCl的反應(yīng)機(jī)理研究[A];中國化學(xué)會第九屆全國量子化學(xué)學(xué)術(shù)會議暨慶祝徐光憲教授從教六十年論文摘要集[C];2005年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前7條

1 王瓊;功能化納米氧化物的設(shè)計、合成及其多相催化反應(yīng)機(jī)理研究[D];蘭州大學(xué);2012年

2 江博瓊;Mn/TiO_2系列低溫SCR脫硝催化劑制備及其反應(yīng)機(jī)理研究[D];浙江大學(xué);2008年

3 翁羽翔;激光誘發(fā)1，2-二氯丙烷分解反應(yīng)機(jī)理研究[D];中國科學(xué)院研究生院（物理研究所）;1993年

4 袁海艷;溶劑和堿催化典型有機(jī)反應(yīng)機(jī)理研究及實(shí)驗(yàn)條件優(yōu)化[D];東北師范大學(xué);2015年

5 楊劍斌;H_2選擇性還原NO的產(chǎn)物分布和反應(yīng)機(jī)理研究[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2005年

6 石婷;醛醇催化縮合和煤自燃初期的反應(yīng)機(jī)理研究以及某些酰腙類銅配合物的電子結(jié)構(gòu)計算[D];西北大學(xué);2007年

7 房豪杰;水相中含硫化合物與氧化性自由基微觀反應(yīng)機(jī)理研究[D];復(fù)旦大學(xué);2007年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 吳培昕;基于量子化學(xué)的碳基脫汞吸附劑反應(yīng)機(jī)理研究[D];華北電力大學(xué);2015年

2 金花;谷胱甘肽和硒的反應(yīng)機(jī)理研究[D];延邊大學(xué);2006年

3 顧紅紅;以脒類化合物為氮源的C-H鍵胺化反應(yīng)機(jī)理研究[D];暨南大學(xué);2015年

4 申偉;部分與大氣層中臭氧耗損有關(guān)物質(zhì)與O（～1D）和O（～3P）的反應(yīng)機(jī)理研究[D];西南師范大學(xué);2004年

5 康紅艷;三效催化轉(zhuǎn)化器反應(yīng)機(jī)理研究及數(shù)值模擬[D];湖南大學(xué);2005年

6 李健;多孔銅的制備及其與高氯酸銨的反應(yīng)機(jī)理研究[D];南京理工大學(xué);2012年

7 高旭東;甲烷在Cu/Na-ZSM-5分子篩上的活化及其與CO共轉(zhuǎn)化反應(yīng)機(jī)理研究[D];蘭州大學(xué);2013年

8 胡翰;O_2/CO_2氣氛CH_4火焰NO均相反應(yīng)機(jī)理研究[D];華中科技大學(xué);2011年

9 李萍;金表面上CO催化氧化反應(yīng)機(jī)理研究[D];河南師范大學(xué);2010年

10 謝玉忠;微乳體系中酵母醇脫氫酶還原制備（S）-1-苯砜-2-丙醇及反應(yīng)機(jī)理研究[D];延邊大學(xué);2006年

，

本文編號：2516210