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光電催化—電極生物膜體系構(gòu)建及其環(huán)境應(yīng)用研究

發(fā)布時(shí)間:2019-03-06 18:08
【摘要】:近年來(lái),環(huán)境污染和能源短缺已成為制約社會(huì)發(fā)展的重要因素。本文自行設(shè)計(jì)了集成光催化法、電催化法和生物膜法的反應(yīng)器,著重研究其在廢水脫氮和還原溶于水中的二氧化碳為甲烷方面的應(yīng)用,致力于解決環(huán)境污染和能源短缺問(wèn)題。1.光催化-電極生物膜體系:將光催化法和電極生物膜法結(jié)合,利用可見光照射陽(yáng)極來(lái)催化NH4+-N氧化為N2、NO3--N和NO2--N,陰極自養(yǎng)反硝化生物膜將水中或陽(yáng)極生成的N03--N和N02--N還原為N2,實(shí)現(xiàn)對(duì)水中無(wú)機(jī)氮污染物的同步去除。本部分利用AgI/TiO2-NTs陽(yáng)極和自養(yǎng)反硝化生物膜陰極構(gòu)建了光催化-電極生物膜反應(yīng)器,考察了反應(yīng)器在不同外加電壓和pH值條件下對(duì)NH4+-N、NO3--N和N02--N去除效率的影響。在最佳運(yùn)行條件下(可見光照射,外加電壓3V和pH值為8),NH4+-N 12 h的去除率比無(wú)光照時(shí)提升了3倍,達(dá)到71.1%;NO3--N的濃度從20 mg/L下降為5.7 mg/L,去除率為74%;NO2--N的積累量為0.6 mg/L,僅為其他條件下的50%;總氮的最大去除率達(dá)到89.6%左右。反應(yīng)器表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性,AgI/TiO2-NTs陽(yáng)極在循環(huán)使用5次后對(duì)NH4+-N去除率仍能維持在70%左右;過(guò)程中生物膜生長(zhǎng)良好,反硝化作用穩(wěn)定,生物脫氫酶活性維持在13.Oμg/(mL·h)左右,沒有出現(xiàn)下降趨勢(shì)。2.電催化-改性電極生物膜體系:將電催化法和電極生物膜法結(jié)合,利用厭氧生物膜將溶解于水中的CO2還原為CH4,利用電極體系為生物膜還原CO2提供充足的電子促進(jìn)反應(yīng)進(jìn)行,實(shí)現(xiàn)對(duì)CO2的回收、利用。本部分利用改性碳布電極和厭氧顆粒污泥構(gòu)建了電催化-電極生物膜反應(yīng)器,使用Cu改性生物膜電極的反應(yīng)器10天的CH4積累濃度達(dá)到了14 mmol/L左右,使用Fe改性生物膜電極的反應(yīng)器10天的CH4積累濃度為7 mmol/L左右,均明顯高于使用普通生物膜陰極反應(yīng)器的CH4積累濃度。體系運(yùn)行穩(wěn)定,使用Cu改性生物膜陰極的反應(yīng)器中對(duì)CO2還原率為15%(12%C還原為CH4,3%C還原為甲酸、乙酸);使用Fe改性生物膜陰極的反應(yīng)器CO2還原率為12%(7%C還原為CH4,5%C還原為甲酸、乙酸)。通過(guò)對(duì)各生物膜群落多樣性分析可知:電流對(duì)生物膜中群落起到篩選的作用,通電馴化下生物膜群落多樣性變低,電流環(huán)境有利于生物膜中產(chǎn)甲烷菌生長(zhǎng)。
[Abstract]:In recent years, environmental pollution and energy shortage have become important factors restricting social development. In this paper, an integrated photocatalysis, electrocatalysis and biofilm reactor was designed, and its application in denitrification of wastewater and reduction of carbon dioxide dissolved in water to methane was studied. To address environmental pollution and energy shortages. 1. Photocatalysis-electrode biofilm system: the photocatalysis and electrode biofilm method are combined to catalyze the oxidation of NH4-N to N _ 2, no _ 3 / N and NO2--N, by visible light-emitting anode. The cathode autotrophic denitrification biofilm reduced the N _ 0 _ 3 ~ N and N _ 2 ~ (2 +) produced in water or anode to N _ 2, and achieved the simultaneous removal of inorganic nitrogen pollutants in water. The photocatalysis-electrode biofilm reactor was constructed by using AgI/TiO2-NTs anode and autotrophic denitrification biofilm cathode. The effects of applied voltage and pH on NH4-N were investigated. The effect of NO3--N and N 02 / N removal efficiency. Under the optimum operating conditions (visible light irradiation, applied voltage of 3V and pH value of 8), the removal rate of NH4-N for 12 h was 3 times higher than that without illumination, reaching 71.1%; The concentration of NO3--N decreased from 20 mg/L to 5.7 mg/L, and the accumulation of 0.4 mg/L, was only 50% of that under other conditions, and the maximum removal rate of total nitrogen was about 89.6%. The reactor showed good stability, and the removal rate of NH4-N by AgI/TiO2-NTs anode was still about 70% after 5 cycles. The biofilm grew well and the denitrification was stable. The biodehydrogenase activity remained about 13.O渭 g / (mL 路h), and there was no decreasing trend. 2. Electrocatalysis-modified electrode biofilm system: combining electrocatalysis method with electrode biofilm method, using anaerobic biofilm to reduce CO2 dissolved in water to CH4, using electrode system to provide sufficient electron-facilitated reaction for the reduction of CO2 by biofilm. Realize the recovery and utilization of CO2. In this part, the electrocatalytic-electrode biofilm reactor was constructed using modified carbon cloth electrode and anaerobic granular sludge. The CH4 accumulation concentration of the reactor using Cu modified biofilm electrode reached about 14 mmol/L for 10 days. The accumulation concentration of CH4 in Fe modified biofilm electrode reactor for 10 days was about 7 mmol/L, which was significantly higher than that of CH4 accumulation in conventional biofilm cathode reactor. The CO2 reduction rate was 15% (12% C reduced to CH4,3%C to formic acid and acetic acid) in the reactor using Cu modified biofilm cathode. The CO2 reduction rate of Fe modified biofilm cathode was 12% (7% C reduced to CH4,5%C to formic acid and acetic acid). By analyzing the diversity of biofilm communities, we can see that current plays a role in screening the community in biofilm, and the diversity of biofilm community becomes lower under electrification, and the current environment is beneficial to the growth of methanogenic bacteria in biofilm.
【學(xué)位授予單位】:浙江工商大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:X703

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