【摘要】：層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)是一類由帶正電荷的金屬氫氧化物和層間填充可交換的陰離子所構成的層柱狀化合物,已經(jīng)在催化、醫(yī)藥、功能材料、離子交換等領域得到廣泛應用。本文以高效去除水環(huán)境中的有毒有害物質為目標,用水熱法、離子交換法分別制備了不同鋅鋁摩爾比的鋅鋁水滑石及其焙燒態(tài)產(chǎn)物、對苯二甲酸插層鎂鋁水滑石等多孔材料,綜合表征了形貌、比表面積、織構特征,并通過靜態(tài)吸附實驗考察了材料的吸附性能。本文從三個方面調控LDHs的物理化學特征,納米材料的形貌控制;提高材料的比表面積和孔體積;改變材料的層間親疏水性,以增強其吸附性能,主要結果如下:首先,利用六次甲基四胺作為沉淀劑,制備了不同鋅鋁摩爾比的鋅鋁水滑石(LDH),并在300℃下將鋅鋁水滑石進行焙燒處理,最終制得它的焙燒態(tài)產(chǎn)物(LDO)。表征結果顯示,焙燒處理破壞了水滑石的層狀結構,但在吸附了磷酸鹽后層間結構出現(xiàn)了重建的現(xiàn)象。LDH和LDO樣品均呈現(xiàn)六邊形納米片的形貌。氮氣吸附-脫附分析表明,LDO樣品的比表面積可達140.6 m~2·g~-1。靜態(tài)吸附實驗發(fā)現(xiàn),準二級動力學方程能夠更好地描述水滑石樣品的動力學吸附行為,吸附等溫線符合Langmuir模型。吸附熱動力學實驗數(shù)據(jù)揭示,該吸附為物理吸附吸熱過程,而且是自發(fā)發(fā)生的。當溫度為303 K時,吸附液的初始pH在7左右時,焙燒態(tài)的鋅鋁水滑石對磷酸根離子的吸附效果最佳,飽和吸附量達到142.3mg·g~-1。其次,以尿素為沉淀劑,檸檬酸鈉為結構改性劑制備出了插層結晶度良好的鋅鋁水滑石材料。改性后的鋅鋁水滑石從無規(guī)則的納米片轉變成了花縷狀的結構。通過靜態(tài)吸附實驗研究表明,準二級動力學方程和顆粒內部擴散模型均能很好的描述吸附動力學過程;吸附等溫線符合Langmuir等溫吸附模型。沒有添加檸檬酸鈉的鋅鋁水滑石對目標污染物對氯苯酚的吸附量最多能達到41.2mg·g~-1,而添加結構改性劑后吸附量最高的鋅鋁水滑石能達到98.7 mg·g~-1。對有機污染物對氯苯酚的吸附量顯著提高。最后,制備鎂鋁水滑石為反應的前驅體,再用乙二醇作為分散劑將對苯二甲酸成功插進鎂鋁水滑石材料。改性過后的鎂鋁水滑石的層間距d(003)增加到1.442 nm,可知對苯二甲酸已插入到鎂鋁水滑石層間并以單層垂直的方式排列其中。通過SEM結果可以知道,添加了對苯二甲酸后使鎂鋁水滑石的片狀結構的厚度增加,同時出現(xiàn)了一些粘連的棒狀結構。通過靜態(tài)吸附實驗表明,未改性和改性的鎂鋁水滑石的動力學吸附過程均遵循準二級擬合模型,而等溫吸附過程則均遵守Langmuir模型,但經(jīng)過改性后的樣品對對硝基苯酚的吸附飽和量明顯有較大的提升,對水中對硝基苯酚的飽和吸附量達到了102.4 mg·g~-1。對苯二甲酸插層鎂鋁水滑石的材料在循環(huán)再生的吸附實驗中可以看出,該材料具有再生性,可望在水中有機污染物的吸附去除領域得到廣泛運用。
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【學位授予單位】：武漢理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X703;O647.3

【參考文獻】

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本文編號：2326022