【摘要】：氮氧化物（NOx）是形成酸雨的主要污染物之一，隨著經(jīng)濟的發(fā)展，我國能源消耗增大，NOx的排放也持續(xù)增加，隨著我國對氮氧化物的排放標(biāo)準的日益嚴格，煙氣脫硝作為控制NOx的方法之一，成為大氣污染控制的研究重要課題。選擇性催化還原（SCR，SelectiveCatalytic Reduction）技術(shù)作為目前最好的煙氣脫硝方法，其成熟可靠、脫氮效率高性價比高，，因此受到廣泛的應(yīng)用。但是，目前現(xiàn)有的催化劑必須在高于350℃操作，在反應(yīng)過程中催化劑容易中毒，SCR系統(tǒng)布置存在困難等問題。低溫SCR催化劑的開發(fā)有利于將SCR系統(tǒng)裝置布置在脫塵脫硫裝置之后，并有效的削減操作成本。本課題組在前期的工作中研制出可以對過濾材料上進行負載Ce和Mn的復(fù)合金屬氧化物，該催化劑用于低溫NH3選擇性催化還原NO，同時，可用在脫硝的同時脫除煙氣中的顆粒物。為此，本工作的主要方向為研究和開發(fā)新型的低溫高活性和抗毒性的基于Mn基的過濾材料的催化劑。 本文選取了能夠耐高溫的無機濾料用玻璃纖維和活性炭纖維作為制備催化劑的載體，并通過對玻璃纖維和活性炭纖維進行改性，以便能夠達到最好的負載效果。選取玻璃纖維負載復(fù)合金屬氧化物催化劑，進行了一系列的表征實驗：比表面積（BET）、掃描電鏡（SEM）、X射線實驗（XRD）和傅里葉紅外衰減全反射光譜法（ATR-FTIR)。 在對玻璃纖維和活性炭纖維成功的改性之后，采用浸漬法制備了Fe-Ce-Mn/GF和Fe-Ce-Mn/ACF研究了Fe的添加對催化劑活性的影響，選擇出最佳負載量。進一步針對最佳負載量的Fe-Ce-Mn/GF，考察了各種不同的操作條件（反應(yīng)溫度、進口NO濃度、O2含量、NH3濃度）對兩種催化劑活性的影響。 研究結(jié)果表明，F(xiàn)e的添加能夠顯著的提高兩種催化劑的低溫SCR性能，對于玻璃纖維負載金屬氧化物，在Fe:Ce:Mn摩爾比為2:1:5時具有最佳的活性。最優(yōu)的催化劑Fe-Ce-Mn/GF在150℃時，在模擬煙氣條件下，NO的脫除效率達到88.49%。此外，針對最佳摩爾比的Fe-Ce-Mn/GF催化劑，本文還系統(tǒng)的研究了溫度、進口NO濃度、O2含量、NH3的濃度等操作條件對Fe-Ce-Mn/GF催化劑活性的影響，為該技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用提供研究基礎(chǔ)。實驗結(jié)果表明：在實驗溫度范圍內(nèi)，NO的脫除效率隨著溫度的升高逐漸增大，當(dāng)溫度達到150℃后，達到最佳的脫除效率；進口NO濃度升高時，NO的脫除效率出現(xiàn)緩慢的下降；O2的存在能夠較大的促進催化劑的脫除效率，最佳氧氣濃度為5%左右。當(dāng)NH3/NO比值小于1.1時，NO的脫出效率隨著比值的增加而增大，當(dāng)NH3/NO比值大于1.1后，NO的脫除效率增加趨于平緩，因此，NH3/NO比值保持在1.1～1.2之間比較合理。 最后本文對最佳摩爾比的Fe-Ce-Mn/GF催化劑進行了脫硝動力學(xué)研究，通過實驗并結(jié)合計算對Fe-Ce-Mn/GF催化劑作用下非均相NO氧化動力學(xué)進行了研究。
[Abstract]:Nitrogen oxide (NOx) is one of the main pollutants to form acid rain. With the development of economy, the energy consumption in China increases and the emission of NOx continues to increase. As one of the methods to control NOx, flue gas denitrification has become an important research topic of air pollution control. As the best flue gas denitrification method, selective catalytic reduction (SCR,SelectiveCatalytic Reduction) technology has been widely used because of its maturity and reliability, high efficiency of denitrification and high ratio of performance to price. However, the existing catalysts must be operated above 350 鈩

本文編號：2300223