發(fā)布時(shí)間：2018-10-18 13:28

【摘要】：由揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs)引發(fā)的“三致”、光化學(xué)煙霧、霧霾等事件,對(duì)人類(lèi)和環(huán)境的危害越來(lái)越被人們所關(guān)注,因此研究高效、節(jié)能、無(wú)污染的處理技術(shù)是具有重要意義的。本研究以VOCs的代表物—甲醛和甲苯為目標(biāo)污染物,采用可調(diào)頻高壓電源、自制線管式介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器,開(kāi)展了低溫等離子體與催化協(xié)同作用對(duì)中低濃度的甲醛和甲苯去除效果的研究,探討了將低溫等離子體協(xié)同吸附降解甲苯的可行性,分析了低溫等離子協(xié)同催化去除甲苯的機(jī)理,為實(shí)現(xiàn)低溫等離子體的廣泛應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。本文主要的研究?jī)?nèi)容及結(jié)論如下:開(kāi)展低溫等離子體協(xié)同催化降解甲醛的研究,分別考察了等離子體對(duì)甲醛去除效果的影響,包括電源參數(shù)和運(yùn)行參數(shù)對(duì)甲醛去除效果的影響;還考察了等離子體協(xié)同BaTiO3/γ-Al2O3及BaTiO3-TiO2/γ-Al2O3催化劑對(duì)甲醛去除效果的影響。結(jié)果表明,甲醛的去除率和去除量均隨著電壓、頻率的升高而升高,隨有效放電區(qū)的長(zhǎng)度的增大而升高,但去除率隨進(jìn)口濃度的升高而降低,去除量隨進(jìn)口濃度升高而升高。甲醛去除率隨著B(niǎo)aTiO3及BaTi O3-TiO2負(fù)載量的增多先升高后降低,并不是越多越好,實(shí)驗(yàn)所得最佳負(fù)載量分別為16.2%和16.5%,并且填充BaTiO3/γ-Al2O3催化劑降解甲醛的效率略高于BaTiO3-TiO2/γ-Al2O3,可能是由于甲醛分子比較簡(jiǎn)單,BaTiO3的量越多微放電越強(qiáng)烈,使甲醛更多地分解。低溫等離子體協(xié)同BaTiO3/γ-Al2O3及BaTiO3-TiO2/γ-Al2O3催化劑比單獨(dú)等離子體的能量密度大,去除效率高,去除量大大提高,高電壓下可加速臭氧的分解,但能耗未能降低,有待進(jìn)一步改善。開(kāi)展低溫等離子體協(xié)同催化技術(shù)降解甲苯的研究,分別考察了等離子體對(duì)甲苯去除效果的影響,包括電源參數(shù)和運(yùn)行參數(shù)對(duì)甲醛去除效率的影響;還考察了等離子體協(xié)同錳銀系、釩鈦系及M修飾的TiO2催化劑對(duì)甲苯去除效果的影響。結(jié)果表明,甲苯的去除率和去除量隨著電壓、頻率的升高而升高,隨有效放電區(qū)的長(zhǎng)度的增大而升高,但去除率隨進(jìn)口濃度及氣體流速的升高而降低,去除量隨進(jìn)口濃度升高而升高,隨氣體流速的升高先升高后降低,在流速18.5cm/s時(shí)去除量最大。填充錳銀系、釩鈦系及M修飾的TiO2催化劑對(duì)甲苯的降解有明顯的促進(jìn)作用,臭氧生成量有所降低,能量效率有明顯提高。在錳銀系催化劑中,MnO2-AgO-CeO2催化劑的去除效率最高,可達(dá)86.9%,添加助劑CeO2有助于提高錳銀催化劑對(duì)甲苯的降解效率。在釩鈦系催化劑中,V2O5-TiO2催化劑的去除效率最高為88.6%,并對(duì)V2O5-TiO2催化劑進(jìn)行的穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn),研究表明,隨反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng)甲苯去除率緩慢下降,900min內(nèi)平均效率為83%,表明催化劑存在失活現(xiàn)象,可能是由甲苯降解形成的副產(chǎn)物在催化劑表面積聚而覆蓋催化劑反應(yīng)活性位造成的。500℃空氣氣氛下焙燒4 h能使催化劑的活性恢復(fù)至初始水平。在M修飾的TiO2催化劑對(duì)甲苯進(jìn)行降解的實(shí)驗(yàn)中,發(fā)現(xiàn)甲苯的去除效率隨M質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加先上升后下降,當(dāng)M的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4.4%時(shí)去除率最高,可達(dá)95.2%。開(kāi)展低溫等離子體協(xié)同吸附技術(shù)降解甲苯的研究,選取活性炭纖維為吸附劑,采取等離子體—吸附一體化裝置式對(duì)甲苯進(jìn)行降解。設(shè)計(jì)了影響協(xié)同效應(yīng)的正交實(shí)驗(yàn)并進(jìn)行了單因素實(shí)驗(yàn)。得出等離子體協(xié)同ACF降解甲苯各因素影響的主次順序?yàn)?有效放電區(qū)長(zhǎng)度甲苯濃度氣體流速施加電壓頻率;等離子體協(xié)同ACF降解甲苯時(shí),甲苯的去除效率和去除量隨著電壓、頻率和有效放電區(qū)長(zhǎng)度的增加而升高,但去除率隨著氣體流速、甲苯濃度的增加而降低,去除量隨著氣體流速、甲苯濃度的增加而升高。在等離子體與ACF的相互作用下可使甲苯的去除率和去除量大幅度提高,當(dāng)頻率為150 Hz時(shí),甲苯降解率提高到100%,去除量為9600.0 mg/h,而空管時(shí)甲苯的去除率僅為19.5%,去除量為1869.1 mg/h。甲苯的去除率在90min內(nèi)維持100%,并對(duì)臭氧的產(chǎn)生有明顯的抑制。但DBD-ACF的能量效率較低,有待進(jìn)一步的研究。對(duì)甲苯降解時(shí)產(chǎn)生的固體及氣體副產(chǎn)物進(jìn)行了GC-MS、FT-IR分析。添加催化劑可減少棕黃色固體副產(chǎn)物的生成,并提高甲苯的礦化程度,轉(zhuǎn)化為CO2等其他較簡(jiǎn)單的物質(zhì)。并對(duì)低溫等離子體協(xié)同催化技術(shù)降解甲苯的機(jī)理進(jìn)行了分析。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：北京工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：X51

【參考文獻(xiàn)】

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1 王倩;陳長(zhǎng)虹;王紅麗;周敏;樓晟榮;喬利平;黃成;李莉;蘇雷燕;牟瑩瑩;陳宜然;陳明華;;上海市秋季大氣VOCs對(duì)二次有機(jī)氣溶膠的生成貢獻(xiàn)及來(lái)源研究[J];環(huán)境科學(xué);2013年02期

2 施巧夢(mèng);王香蓮;;納米TiO_2光催化降解室內(nèi)VOCs的研究進(jìn)展[J];企業(yè)技術(shù)開(kāi)發(fā);2012年22期

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本文編號(hào)：2279266