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活性碳纖維的低成本制備及其在染料污水凈化中的應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2018-09-18 13:58
【摘要】:許多有機(jī)染料廣泛應(yīng)用于紡織、造紙、印刷、涂料、橡膠、食品等行業(yè)。存在于水體中的染料,即使很小的濃度也會(huì)對(duì)人類的健康和生存環(huán)境帶來嚴(yán)重的危害。因此,如何有效的處理染料污水越來越受到人們的關(guān)注。本研究中,通過化學(xué)和物理方法對(duì)不同的前軀體處理得到不同的活性碳纖維材料,得到的活性碳纖維材料通過X射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、傅立葉紅外光譜(FT-IR)、掃描電子顯微鏡(SEM)和氮?dú)饷摳轿絻x進(jìn)行表征,并探究其對(duì)有機(jī)染料的吸附性能。以氨三乙酸鐵(Fe-NTA)為前驅(qū)體合成納米粒子組裝的活性介孔碳納米纖維(MCNFs),并首次應(yīng)用于甲基橙(MO)和亞甲基藍(lán)(MB)的吸附。合成的材料具有纖維形貌(直徑約為150nm)、孔徑為3-4nm、比表面積為392.3 m2 g-1。吸附實(shí)驗(yàn)討論了pH對(duì)兩種染料吸附結(jié)果的影響,當(dāng)pH值為7.0時(shí),MCNFs對(duì)亞甲基藍(lán)和甲基橙的吸附量達(dá)到最大分別為137.25 mg g-1與110.99 mg g-1。考慮到MCNFs材料比表面積較小,為此采用Ni-NTA為前軀體,通過密閉煅燒合成了納米球組裝的碳納米纖維(NC-1),進(jìn)一步通過酸浸處理得到空心納米球組裝的碳納米纖維(NC-2)。NC-2的比表面積達(dá)到422.3 m2 g-1,對(duì)MB的吸附量增加到147.23 mg g-1。利用動(dòng)力學(xué)和等溫吸附模型對(duì)MCNFs和NC-2對(duì)MB的吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,結(jié)果表明Lagergren準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir熱力學(xué)模型更符合實(shí)驗(yàn)結(jié)果。MCNFs和NC-2雖然對(duì)MB具有良好的吸附性能但用于制備這些前軀體的原料價(jià)格相對(duì)較高,并且合成過程較為繁瑣。因此,我們以棉花和蒲葦花穗廢棄物為原料,制備活性碳纖維材料(ACFs)。通過水熱碳化和硫酸修飾對(duì)棉花廢棄物進(jìn)行處理得到活性碳纖維,并研究其對(duì)MB的性能。通過改變?nèi)芤旱某跏紁H、無機(jī)鹽濃度、溫度和吸附劑用量等參數(shù),對(duì)這兩種吸附劑的最佳吸附條件進(jìn)行探討。研究表明ACFs對(duì)MB的吸附量在pH值為7時(shí)達(dá)到最大,隨著Ca2+和Na+的濃度的增加而減小。等溫吸附結(jié)果表明,其對(duì)MB的平衡吸附量在298、308、318K情況下依次為594.3 mg g-1、643.3 mg g-1和697.1 mg g-1,表明高溫有利于吸附進(jìn)行。采用蒲葦花穗(CSFS)為原料,在500 o C條件下密閉煅燒制備蒲葦花穗碳纖維材料(CSCF)。SEM研究結(jié)果表明,煅燒前后的CSCF的纖維形貌沒有發(fā)生明顯的斷裂、凝結(jié)等現(xiàn)象。分別采用Langmuir、Freundlich、Temkin、Dubinin-Radushkevich(D-R)和Harkins-Jura(H-J)等溫吸附模型對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行擬合,結(jié)果表明在四種溫度下Langmuir擬合的相關(guān)因子R2均大于0.96,吸附容量達(dá)到110.2 mg g-1,因此Langmuir模型能夠更好的模擬吸附過程。對(duì)兩種吸附劑的熱力學(xué)參數(shù)和吸附活化能計(jì)算結(jié)果可知(ΔGθ0、ΔHθ0、ΔSθ0)說明兩種吸附劑的吸附過程是吸熱、熵增加、自發(fā)的過程。
[Abstract]:Many organic dyes are widely used in textile, papermaking, printing, coating, rubber, food and other industries. Dyes existing in water, even at a small concentration, can cause serious harm to human health and living environment. Therefore, how to effectively treat dye wastewater has attracted more and more attention. METHODS Different activated carbon fibers were prepared from different precursors and characterized by X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), scanning electron microscopy (SEM) and nitrogen desorption adsorbent. Their adsorption properties for organic dyes were investigated. Active mesoporous carbon nanofibers (MCNFs) assembled by nanoparticles were synthesized by ferric acid (Fe-NTA) as precursor and first applied to the adsorption of methyl orange (MO) and methylene blue (MB). The synthesized materials have fiber morphology (diameter is about 150 nm), pore size is 3-4 nm, and specific surface area is 392.3 M2 g-1. The adsorption experiment discussed the adsorption results of pH on the two dyes. When the pH value was 7.0, the adsorption capacity of MCNFs to methylene blue and methyl orange reached 137.25 mg g-1 and 110.99 mg g-1, respectively. The specific surface area of carbon nanofibers (NC-2). NC-2 assembled by rice balls reached 422.3 M2 g-1, and the adsorption capacity of MB increased to 147.23 mg g-1. The adsorption data of MCNFs and NC-2 on MB were fitted by kinetic and isothermal adsorption models. The results showed that Lagergren quasi-second-order kinetic model and Langmuir thermodynamic model were more consistent with the experimental results. Activated carbon fiber materials (ACFs) were prepared from cotton and cattail reed spike wastes. The cotton wastes were treated by hydrothermal carbonization and sulfuric acid modification to obtain activity. Carbon fibers and their properties for MB were studied. The optimum adsorption conditions of the two adsorbents were discussed by changing the initial pH of the solution, the concentration of inorganic salts, temperature and the dosage of adsorbents. The equilibrium adsorption capacity for MB was 594.3 mg g-1,643.3 mg g-1 and 697.1 mg g-1 at 298,308 and 318 K respectively, indicating that high temperature was favorable for adsorption. Langmuir, Freundlich, Temkin, Dubinin-Radushkevich (D-R) and Harkins-Jura (H-J) isothermal adsorption models were used to fit the experimental results. The results showed that the Langmuir fitting correlation factor R2 was greater than 0.96 and the adsorption capacity reached 110.2 mg g-1 at the four temperatures. The thermodynamic parameters and adsorption activation energies of the two adsorbents (_G_0, _H_0, _S_0) show that the adsorption processes of the two adsorbents are endothermic, entropy increasing and spontaneous.
【學(xué)位授予單位】:安徽工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:X703;TQ342.742

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