鋯英石高溫?zé)Y(jié)固核機(jī)理與穩(wěn)定性模擬研究
發(fā)布時(shí)間:2018-07-01 14:28
本文選題:放射性廢物 + 鋯英石; 參考:《西南科技大學(xué)》2015年碩士論文
【摘要】:為研究鋯英石基固化體固化模擬核素的能力及其化學(xué)穩(wěn)定性,本研究選取了具有代表性的N d3+和Ce4+分別作為2 3 9P u的模擬核素,采用高溫固相法制備Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列放射性廢物固化體,利用X射線衍射儀(X RD)和電子掃描顯微鏡(SEM)、Fullprof精修軟件等分析測(cè)試手段,研究模擬核素在鋯英石固化體中的固溶規(guī)律及Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列固化體的制備工藝及其物相、結(jié)構(gòu)、微觀形貌、密度、膨脹率等。結(jié)果表明:在1550℃、保溫72h實(shí)驗(yàn)條件下成功制備出含有單一鋯英石物相的Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列固化體,且合成率較大,Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列樣品的晶胞參數(shù)(a、b、c)和晶胞體積(V)呈現(xiàn)線性增大的趨勢(shì);隨模擬核素N d和Ce摻雜量的增加Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列固化體的密度逐漸變大,體積呈現(xiàn)逐漸減小的趨勢(shì);制得的固化體晶界清晰,晶粒大小在5μm左右,呈板塊狀排列堆積。以水熱反應(yīng)釜為浸出實(shí)驗(yàn)裝置來(lái)模擬深地質(zhì)處置環(huán)境,采用MC C靜態(tài)浸出實(shí)驗(yàn)法,借助電感耦合等離子體發(fā)射光譜-質(zhì)譜(ICP-MS),研究了高溫?zé)Y(jié)Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列陶瓷固化體多因素環(huán)境作用下的化學(xué)穩(wěn)定性。結(jié)果表明:高溫?zé)Y(jié)鋯英石固化體在多重因素(40℃、90℃、15 0℃,p H=4、p H=1 0、p H=6.7)環(huán)境作用下具有優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性。當(dāng)溫度一定時(shí),酸性條件下Nd3+和Ce4+元素的浸出濃度最大,去離子水條件下元素浸出濃度最小;當(dāng)浸出劑p H一定時(shí),隨溫度降低N d3+和Ce4+元素浸出濃度逐漸降低。在整個(gè)浸出周期內(nèi),隨著時(shí)間的延長(zhǎng),N d3+和Ce4+元素浸出濃度逐漸降低至一較低濃度后保持穩(wěn)定不變。
[Abstract]:In order to study the ability and chemical stability of zircon based solidified solid imitated nuclides, the representative ND 3 and ce 4 were selected as 239P u simulated nuclides, respectively. Zr2-xNdxSi2O8-0.5x (0.01 鈮,
本文編號(hào):2088078
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