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基于活化過硫酸鹽降解土壤中氯代有機污染物的機理研究

發(fā)布時間:2018-06-23 03:30

  本文選題:DDTs + 過硫酸鈉; 參考:《安徽農(nóng)業(yè)大學》2015年碩士論文


【摘要】:DDT(雙對氯苯基三氯乙烷,滴滴涕)是一種廣泛使用的有機氯農(nóng)藥,具有環(huán)境持久性、長期殘留性、生物蓄積性、半揮發(fā)性、長距離遷移性和高毒性等,現(xiàn)在已經(jīng)禁止使用,但隨著我國城鎮(zhèn)化的發(fā)展,大量有機氯農(nóng)藥廠面臨關(guān)閉或搬遷,這些污染源對周圍群眾的健康和環(huán)境生態(tài)造成嚴重危害,日益引起人們的關(guān)注。所以,亟需開發(fā)一種高效、快速降解土壤中有機氯農(nóng)藥的修復技術(shù);诖,本文研究了納米零價鐵(nano-Fe~0)活化過硫酸鈉(persulfate,PS)對水溶液中DDT的降解效果,考察了溫度、DDT濃度、PS濃度和nano-Fe~0投加量、反應(yīng)物投加順序、氣體氛圍對DDT降解效率的影響,利用GC-MS測定了反應(yīng)中間產(chǎn)物,推測出DDT的可能降解途徑;采用微納零價鐵(micro/nano-Fe~0)活化PS降解場地污染土壤中的DDTs;采用PS常用活化方法及Fenton試劑降解江蘇南通某農(nóng)藥廠及無錫某鋼鐵廠場地污染土壤中的有機污染物。主要的研究內(nèi)容與結(jié)論如下:1采用nano-Fe~0活化PS降解水溶液中的DDT。質(zhì)量平衡分析結(jié)果表明,單獨nano-Fe~0處理,體系中DDD和DDE的生成濃度占到了DDT濃度減少的73%-100%,說明還原脫氯是DDT降解的主要途徑。Nano-Fe~0/PS體系中,DDD和DDE的生成濃度為DDT濃度減少的20%-28%,說明體系中除了還原脫氯,礦化作用可能是DDT降解的主要途徑。Nano-Fe~0活化PS也能快速降解DDD和DDE,反應(yīng)30 min后降解率可達82%和51%,三者降解由難到易的順序為:DDEDDTDDD。當nano-Fe~0/PS摩爾比為1:1時,DDT有最佳的降解效果。升高溫度有利于DDT的降解,DDT的降解速率隨著DDT濃度的增加而降低。反應(yīng)物投加順序?qū)DT的降解也有很大影響,先加PS后加nano-Fe~0有利于DDT的降解,通入空氣有利于DDT的降解,通入氧氣,DDT的降解率有所降低。利用GC-MS確定了體系降解DDT過程的中間產(chǎn)物,推測了DDT的可能降解途徑,DDT的降解過程存在氧化與還原兩種作用。2采用micro/nano-Fe~0活化PS降解土壤中的DDTs。DDTs降解率隨著PS濃度的增加而增加,但增加幅度不明顯;DDTs降解率隨著micro/nano-Fe~0的增加而顯著增加,當micro/nano-Fe~0/PS摩爾比增加至4:1時,p,p′-DDT和o,p′-DDT的降解率可達92%和95%。采用最佳的micro/nano-Fe~0/PS摩爾比4:1,反應(yīng)24 h后DDT的降解率可達80%,但積累了大量DDD和DDE,隨著反應(yīng)的進行DDD可以被繼續(xù)降解。實驗通過加入表面活性劑增溶提高DDTs的溶解度,使用的三種常用的表面活性劑分別為:Tween80(聚氧乙烯山梨醇酐單油酸酯)、Brij35(聚氧乙烯月桂醚)和SDBS(十二烷基苯磺酸鈉),采用micro/nano-Fe~0/PS體系降解洗脫液中的DDTs,其中Brij35土壤洗脫液中DDTs的降解效率最高,micro/nano-Fe~0/PS摩爾比為4:1時,DDTs有最佳的降解效果,p,p′-DDT、o,p′-DDT和p,p′-DDE的降解率可以達到100%、100%和86%。3采用堿活化PS降解南通某農(nóng)藥廠場地土壤中的有機污染物。7.0 M氫氧化鈉和50 g/L PS處理對污染物的降解效果最好,其降解率在90%以上,單獨堿對污染物也有一定的降解效果。Fe~(2+)活化PS,當PS的濃度為300 g/L,PS/Fe~(2+)摩爾比為1:1時,污染物的降解率最高,3種污染物的降解率分別為100%、50%和40%。Fenton試劑對土壤中有機物降解的效果較差,當H2O2的濃度為0.8 M,H2O2/Fe~(2+)摩爾比為1:1時,3種污染物的去除率分別為60%、10%和2%。堿活化PS較適合修復農(nóng)藥污染土壤,Fe~(2+)活化PS對土壤中的農(nóng)藥也有一定的降解效果,Fenton試劑的降解效果最差。4采用Fe~(2+)活化PS降解無錫某鋼廠場地污染土壤中的多環(huán)芳烴,當PS的濃度為150 g/L,PS/Fe~(2+)摩爾比為5:1或10:1時,污染物的去除效率最好,污染物的降解率為52%~97%或45%~100%。添加絡(luò)合劑乙二胺四乙酸、檸檬酸和表面活性劑Brij35,污染物的降解率沒有增加,反而有一定降低。Fenton試劑對土壤中有機物降解的效果較差,Fenton試劑中H2O2/Fe~(2+)摩爾比為2:1,當H2O2濃度為100 m M時,Fenton對污染物的降解率可達41%~52%,增加H2O2的濃度至200 m M和500 m M時,Fenton試劑對污染物的降解率則降低到26%~42%和41%~50%。
[Abstract]:The degradation of DDT in soil by nano - Fe ~ ( 0 ) activated PS was studied . The results showed that the degradation rate of DDT was reduced by using nano - Fe ~ ( 0 ) activated PS as the main route for degradation of DDT . The degradation rate of DDTs was higher than that of micro / nano - Fe ~ 0 / PS . The degradation rate of DDTs increased with the increase of micro / nano - Fe ~ 0 / PS . The degradation rate of DDTs increased with the increase of micro / nano - Fe ~ 0 / PS . The degradation rate of DDTs was 100 % , 50 % and 40 % respectively . The results showed that the degradation rate of the pollutants was from 52 % to 97 % or 45 % to 100 % when the concentration of H2O2 was 150 g / L and the molar ratio of PS / Fe to ( 2 + ) was 5 鈭,

本文編號:2055560

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