本文選題：Cu-ZSM-5 + 合成　； 參考：《中國石油大學(xué)(華東)》2015年碩士論文

【摘要】：氮氧化物(NOx)是產(chǎn)生光化學(xué)煙霧、酸雨及破壞臭氧層的主要大氣污染物之一,對人體健康、工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和生態(tài)環(huán)境造成巨大的危害。目前氮氧化物的主要處理技術(shù)包括燃燒前控制技術(shù)、選擇性催化還原技術(shù)、選擇性非催化還原技術(shù)和直接催化分解技術(shù)等。其中,直接催化分解技術(shù)因不需要添加還原劑且不產(chǎn)生二次污染的特點備受關(guān)注。本文以硅溶膠為硅源、鋁酸鈉為鋁源,采用水熱合成法直接合成雜原子Cu-ZSM-5催化劑,通過改變合成條件和摻雜堿金屬及堿土金屬對其進行改性,采用模擬煙氣考察直接催化分解NO的活性,同時對所制備的催化劑進行了表征。研究結(jié)果表明:制備催化劑的最佳條件是硅鋁比為60,硅銅比為17,混凝膠的pH為10~12,晶化溫度為165°C,晶化時間24h,空速和O2濃度對催化劑的活性影響較大;摻雜堿金屬及堿土金屬對Cu-ZSM-5的影響依次是K+Mg2+Ca2+,K離子的摻雜可以顯著提高活性,與貴金屬摻雜的Zr-Cu-ZSM-5相比,K-Cu-ZSM-5的催化效果更好。表征結(jié)果表明:高結(jié)晶度無雜相的分子篩結(jié)構(gòu)是催化劑具有活性的基本條件,載體具有合適大小、表面潔凈的晶粒有利于提高催化劑的活性;催化劑表面的活性物質(zhì)分布均勻及較大的有效比表面積和有效孔容,有利于提高催化劑活性,同時發(fā)現(xiàn)Cu+和弱酸性位更利于提高催化劑的活性。
[Abstract]:Nitrogen oxides (NOx) are one of the main atmospheric pollutants which produce photochemical smog acid rain and destroy the ozone layer and cause great harm to human health industrial and agricultural production and ecological environment. At present, the main treatment technologies of nitrogen oxides include pre-combustion control, selective catalytic reduction, selective non-catalytic reduction and direct catalytic decomposition. Among them, direct catalytic decomposition technology has attracted much attention because it does not need reducing agent and does not produce secondary pollution. Using silica sol as silicon source and sodium aluminate as aluminum source, Cu-ZSM-5 catalyst was synthesized directly by hydrothermal synthesis method. The catalyst was modified by changing the synthesis conditions and doping alkali metal and alkaline earth metal. The catalytic activity of direct catalytic decomposition of no was investigated by simulated flue gas, and the prepared catalyst was characterized. The results showed that the optimum conditions for the preparation of the catalyst were as follows: Si-Al ratio of 60, Si-Cu ratio of 17, pH value of mixed gel at 10 擄12, crystallization temperature of 165 擄C, crystallization time of 24 h, space velocity and O2 concentration, which had a great influence on the activity of the catalyst. The effect of doping alkali metal and alkali earth metal on Cu-ZSM-5 is that the doping of K mg 2 Ca 2 + K ion can significantly improve the activity, and the catalytic effect of K mg 2 Ca 2 + K ion is better than that of Zr-Cu-ZSM-5 doped with noble metal. The results show that the molecular sieve structure with high crystallinity and no impurity phase is the basic condition for the catalyst to have activity, the support has the appropriate size, and the clean grain on the surface is advantageous to improve the activity of the catalyst. The uniform distribution of active substances and large effective specific surface area and effective pore volume on the surface of the catalyst are beneficial to increase the activity of the catalyst. At the same time, it is found that Cu and weak acidic sites are more conducive to the improvement of the activity of the catalyst.
【學(xué)位授予單位】：中國石油大學(xué)(華東)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X701

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本文編號：2050705