殼聚糖穩(wěn)定型納米鐵去除水中高氯酸鹽的研究
本文選題:殼聚糖 + 納米鐵; 參考:《成都理工大學(xué)》2015年碩士論文
【摘要】:高氯酸鹽是一種持久性污染物質(zhì),人體攝入高氯酸鹽后,會(huì)抑制甲狀腺對(duì)碘離子的吸收,抑制甲狀腺激素的合成和分泌,進(jìn)而影響人體健康。高氯酸鹽具有穩(wěn)定性高、水溶性高、不易被吸附和不易揮發(fā)的特點(diǎn),傳統(tǒng)的水處理技術(shù)難以去除,與其他還原方法相比,納米零價(jià)鐵具有表面積大、反應(yīng)活性高、還原性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),可以實(shí)現(xiàn)對(duì)水中鹵代烴、重金屬和無機(jī)陰離子等污染物的快速還原去除,運(yùn)用納米零價(jià)鐵(n ZVI)去除水中的污染物日益受到研究者的關(guān)注。但納米零價(jià)鐵易團(tuán)聚、易被氧化的特點(diǎn),大大降低了其穩(wěn)定性和反應(yīng)活性,本課題選擇殼聚糖(CS)作為穩(wěn)定劑,制備殼聚糖穩(wěn)定型納米鐵(CS-n ZVI),以增強(qiáng)納米零價(jià)鐵的分散性和穩(wěn)定性;結(jié)合殼聚糖良好的吸附性能,將其用于水中高氯酸鹽的還原去除,考察了投加量、溫度、p H、-4Cl O初始濃度等因素對(duì)-4Cl O去除效果的影響,初步探討了CS-n ZVI對(duì)-4Cl O的去除動(dòng)力學(xué)過程和作用機(jī)理。主要認(rèn)識(shí)如下:(1)制備了殼聚糖穩(wěn)定型納米鐵,并獲得了較優(yōu)的制備參數(shù)。制備的殼聚糖穩(wěn)定型納米鐵粒子的粒徑多在100nm之內(nèi),制備體系中殼聚糖用量和乙醇所占體積分?jǐn)?shù)均會(huì)影響CS-n ZVI對(duì)-4Cl O的去除效果,當(dāng)體系中殼聚糖與Fe2+質(zhì)量比CS/Fe2+為0.5/1,乙醇體積分?jǐn)?shù)為50%時(shí),所獲得的CS-n ZVI對(duì)-4Cl O具有較好的去除效果;環(huán)境溫度不同所制備的CS-n ZVI對(duì)-4Cl O的去除率基本無明顯影響;分別采用不同穩(wěn)定劑(羧甲基纖維素鈉、淀粉、殼聚糖季銨鹽和羧化殼聚糖)制備穩(wěn)定型納米鐵,比較了不同類型穩(wěn)定劑所制備的n ZVI對(duì)-4Cl O去除效果的影響,結(jié)果表明殼聚糖穩(wěn)定型納米鐵對(duì)水中-4ClO具有更好的去除效果。(2)通過批實(shí)驗(yàn)考察了CS-n ZVI投加量、溫度、p H、-4Cl O初始濃度等對(duì)-4Cl O去除效果的影響,對(duì)比了還原鐵粉、n ZVI和CS-n ZVI對(duì)-4Cl O的去除效果。研究發(fā)現(xiàn),在相同條件下,ZVI在短時(shí)間內(nèi)對(duì)-4Cl O幾乎無去除作用,CS-n ZVI對(duì)-4Cl O的去除率明顯大于n ZVI;增加CS-n ZVI投加量、提高反應(yīng)溫度均可以提高-4Cl O的去除效率,其中提高反應(yīng)溫度可以明顯提高-4Cl O的去除速率,當(dāng)反應(yīng)溫度從50℃升高至92℃時(shí),相應(yīng)的表觀反應(yīng)速率常數(shù)增加了6.41倍,反應(yīng)半衰期從13.24h減少到2.06 h;CS-n ZVI對(duì)-4Cl O溶液的p H、-4Cl O初始濃度和溶液中鹽度具有良好的適應(yīng)能力,溶液p H在3.1-11.2范圍內(nèi)時(shí),CS-n ZVI對(duì)-4Cl O的去除率均在77%以上,在中性和微酸性條件下CS-n ZVI對(duì)-4Cl O的去除率較高;溶液初始-4Cl O濃度在5-200mg/L范圍內(nèi)時(shí),CS-n ZVI對(duì)-4Cl O均有較好的去除能力,反應(yīng)后,溶液中殘留的-4Cl O濃度在0.21-1.8mg/L之間,殘留濃度較低;溶液中-Cl濃度對(duì)-4Cl O去除率的影響較小,當(dāng)-Cl濃度在0-30g/L范圍內(nèi)時(shí),CS-n ZVI對(duì)-4Cl O的去除率均接近90%;溶液中共存離子會(huì)不同程度減少CS-n ZVI對(duì)-4Cl O的去除率,其中,-23CO、-24SO、-3HCO對(duì)-4Cl O的去除率具有較大影響。(3)考察了CS-n ZVI去除?4Cl O的動(dòng)力學(xué),研究了不同環(huán)境因素與表觀反應(yīng)速率的關(guān)系。不同溫度的動(dòng)力學(xué)擬合曲線符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,根據(jù)Arrhenius方程計(jì)算得出反應(yīng)的表觀活化能為42.30k J·mol-1;通過對(duì)反應(yīng)前后的CS-n ZVI表征分析,初步探討了CS-n ZVI的穩(wěn)定機(jī)理可能是由于n ZVI粒子與殼聚糖分子鏈上的氨基和羧基的配合作用,增加了n ZVI顆粒間的靜電排斥和空間位阻;XPS檢測(cè)結(jié)果表明,CS-n ZVI與?4Cl O反應(yīng)后,其表面Fe(Ⅲ)的含量明顯增加,同時(shí)在CS-n ZVI表面上有Cl 2p的存在,說明溶液中有?Cl產(chǎn)生。(4)殼聚糖穩(wěn)定型納米鐵對(duì)?4Cl O的去除過程是吸附-還原共同作用完成的,反應(yīng)初期,溶液中?4Cl O被CS-n ZVI快速吸附,隨后n ZVI逐步將?4Cl O還原為?Cl。在適當(dāng)升高溫度條件下,對(duì)中間產(chǎn)物的分析表明,反應(yīng)過程中溶液中僅檢測(cè)到少量的?3Cl O,未發(fā)現(xiàn)中間產(chǎn)物?Cl O和?2Cl O的存在,?4Cl O幾乎可完全被CS-n ZVI還原為?Cl而不產(chǎn)生其他副產(chǎn)物;同時(shí),CS-n ZVI及n ZVI的氧化產(chǎn)物會(huì)對(duì)?Cl和?4Cl O產(chǎn)生一定的吸附和共沉淀作用,導(dǎo)致體系中氯元素有所減少。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】:成都理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:X703
【共引文獻(xiàn)】
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本文編號(hào):1735604
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