本文選題：黃鐵礦　切入點(diǎn)：核廢物　出處：《太原科技大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：核能作為一種新世紀(jì)的清潔能源,在快速發(fā)展的同時(shí)也帶來了相關(guān)的環(huán)境安全隱患,尤其在福島核事故以后,核廢物的防控與處置已成為人們普遍關(guān)注的環(huán)境問題。在眾多核廢物中,锝是一種裂變產(chǎn)額高(6.13%)、半衰期長(T1/2=2.1×105年)且化學(xué)行為極復(fù)雜的放射性核廢物,锝在土壤和水中以極易溶于水的高锝酸根的形態(tài)存在,極難用常規(guī)方法將其固定。因此在自然界中對含有锝的核廢物進(jìn)行處置的時(shí)候,所選取的屏障材料要具有高度的穩(wěn)定性。自然界中廣泛存在的黃鐵礦在隔絕氧氣的地下還原性環(huán)境中,能夠穩(wěn)定存在,且具備較好的還原性,本研究的目的是通過實(shí)驗(yàn)手段探究黃鐵礦是否可以長期有效的發(fā)揮其還原作用,發(fā)掘其充當(dāng)核廢物處置庫工程屏障的潛能以及用天然黃鐵礦原位還原固定锝這一設(shè)想是否有可行性。由于普通實(shí)驗(yàn)室不具備進(jìn)行放射性實(shí)驗(yàn)的條件,遂以錸替代锝,分別以批實(shí)驗(yàn)和柱實(shí)驗(yàn)對天然黃鐵礦還原固定高錸酸根的反應(yīng)進(jìn)行了研究。首先,采用高能球磨法制備了實(shí)驗(yàn)所需的微納米級黃鐵礦,表征結(jié)果顯示本實(shí)驗(yàn)所用黃鐵礦主要成分為FeS2。然后,在低氧條件下,通過批實(shí)驗(yàn)研究了不同固液比(黃鐵礦質(zhì)量與高錸酸根溶液體積之比)、不同的初始pH值、溶液中腐殖酸濃度和不同離子強(qiáng)度等條件對微納米級天然黃鐵礦還原固定錸的效果的影響。結(jié)果顯示:(1)隨著黃鐵礦投加量的增加,高錸酸根的去除率也逐漸提高,但當(dāng)黃鐵礦的用量超過一定值以后繼續(xù)投加過量的黃鐵礦,高錸酸根的去除率并不能顯著繼續(xù)增加,綜合考慮各方面因素,選取了1:10的固液比作為實(shí)驗(yàn)的最佳固液比;(2)不同初始pH下的實(shí)驗(yàn)表明,強(qiáng)酸條件下黃鐵礦與ReO4-反應(yīng)速率加快并可以將其完全的去除;堿性條件和pH=6.6時(shí)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明,盡管反應(yīng)速率低,但隨著時(shí)間的推移,黃鐵礦發(fā)揮了持續(xù)的還原固定作用,且趨勢良好;實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明黃鐵礦是可以作為地下處置庫屏障材料的,其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,能長期發(fā)揮作用;(3)添加腐殖質(zhì)對高錸酸根的凈化作用不如對Cr、Cd等重金屬的作用明顯,甚至腐殖酸在地下水中的存在可能對Re(Ⅶ)的遷移是有利的;(4)投加NaCl和Na2SO4以增加溶液的離子強(qiáng)度,結(jié)果顯示二者對黃鐵礦與ReO4-的反應(yīng)沒有明顯的促進(jìn)作用;(5)利用XPS對反應(yīng)后的黃鐵礦進(jìn)行表征,結(jié)果顯示黃鐵礦表面有ReO2存在,是不隨地下水遷移的形態(tài),達(dá)到了本研究的目的。最后,分別采用細(xì)石英砂與黃鐵礦粉末裝填有機(jī)玻璃柱,進(jìn)行了柱實(shí)驗(yàn)。柱實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,石英砂對高錸酸根沒有阻滯作用,黃鐵礦層厚度為1cm的柱子與黃鐵礦層厚度為4cm的柱子分別將高錸酸根的滲出率降低了3.727%和27.930%,后者的去除率為前者的7倍。結(jié)果說明高錸酸根在隨地下水滲出時(shí),黃鐵礦能起到屏障作用,且黃鐵礦層越厚,阻滯效果越佳。本研究提出了利用微納米級天然黃鐵礦來處理含锝核廢物的一種手段,并以Re替代Tc,分別用批實(shí)驗(yàn)和柱實(shí)驗(yàn)研究了黃鐵礦與ReO4-的氧化還原反應(yīng),研究表明:得益于其穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu),微納米級的天然黃鐵礦可以在自然環(huán)境下中穩(wěn)定的存在,緩慢地與放射性核廢物作用。研究結(jié)論對高放廢物的地質(zhì)處置具有重要的理論意義和實(shí)用價(jià)值。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：太原科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X771

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本文編號：1707111