本文關(guān)鍵詞：天然植物提取物原花青素對(duì)水中百菌清光敏化還原脫氯降解研究　出處：《安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：本文建立了百菌清(Chlorothalonil,CTL)及其代謝產(chǎn)物:4-羥基百菌清(C TL-OH)、間苯二腈(Dicyanobenzene)、5-氯-1,3-間苯二腈(5-Chloro-1,3-dicy anobenzene)、2,5-二氯-1,3-間苯二腈(2,5-dichloro-1,3-dicyanobenzene)、2,4,5-三氯-1,3-間苯二腈(2,4,5-trichloro-1,3-dicyanobenzene)共6種物質(zhì)的統(tǒng)一的HP LC檢測(cè)方法,并且建立了水溶液中百菌清光化學(xué)降解的試驗(yàn)方法,同時(shí)也建立了水溶液中氯離子色譜檢測(cè)方法和羥基自由基的檢測(cè)方法。另外確立了百菌清水溶液光化學(xué)降解產(chǎn)物的制備液相、GC-MS、NMR的研究方法。研究了高壓汞燈(HPML)、自然光(太陽(yáng)光)兩種光源照射下,加入磁力攪拌和不攪拌兩種處理方式,百菌清以蒸餾水、水庫(kù)水、池塘水、稻田水4種水為介質(zhì)的光化學(xué)降解效應(yīng),且對(duì)4-羥基百菌清的光化學(xué)降解特性進(jìn)行了分析;同等條件下研究了原花青素(Oligimers Procyanidolic,OPC)、腐植酸(Humic,HA)和富啡酸(Ful vic,FA)對(duì)百菌清光化學(xué)降解的影響作用并對(duì)降解產(chǎn)物以及加入OPC條件下降解機(jī)理進(jìn)行了一定程度的研究、驗(yàn)證和確定。百菌清水溶液光化學(xué)降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,百菌清在高壓汞燈和自然光照射下降解反應(yīng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果:K_(Sunlight)(0.0038μM min~(-1))K_(HPML)(0.0044μM min~(-1)),其光敏化效率為高壓汞燈自然光;以四種水體為介質(zhì)的光降解反應(yīng)實(shí)驗(yàn)得到:百菌清的光降解速率:稻田水池塘水水庫(kù)水,均明顯快于相同條件下百菌清在純水中的降解速率;攪拌處理組光敏化效率小于未攪拌組;4-OH百菌清是已知的百菌清光降解幾種產(chǎn)物中毒性最大且大于母體百菌清,在百菌清光降解水溶液中均有檢出,其濃度在0.008mg/L~0.015mg/L之間(LOD為0.005mg/L)。添加HA和FA的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,百菌清光反應(yīng)速率顯著增加,其光敏化效率為FAHA;攪拌組光敏化效率小于未攪拌組;4-OH百菌清被檢出,且濃度高于同等條件下百菌清自身光降解的產(chǎn)生濃度。添加OPC的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,OPC對(duì)水體中百菌清的光降解具有光敏化效應(yīng),且其效果強(qiáng)于FA和HA;在不同光源下表現(xiàn)為高壓汞燈自然光;在不同水體中的光敏化效果為稻田水≈池塘水水庫(kù)水純水;攪拌組光敏化效率小于未攪拌組;OPC對(duì)水中百菌清光解高毒產(chǎn)物CTL-OH產(chǎn)生的抑制效果,加入OPC后反應(yīng)體系中均未檢出CTL-OH(小于LOD);OPC改變了水中百菌清光降解途徑,抑制了CTL-OH的產(chǎn)生,產(chǎn)生了三種代謝產(chǎn)物。對(duì)加入OPC后經(jīng)過(guò)光照處理反應(yīng)體系進(jìn)行了氯離子及羥基自由基測(cè)定結(jié)果為氯離子含量顯著增加,未產(chǎn)生羥基自由基,表明此反應(yīng)為一種還原脫氯反應(yīng)。對(duì)加入OPC后經(jīng)過(guò)光照處理反應(yīng)體系進(jìn)行HPLC檢測(cè),得到了除百菌清外的三個(gè)物質(zhì)峰:A、B、C。GC-MS分析得到三種物質(zhì)分子量為161.0、196.0、230.0;經(jīng)過(guò)制備液相分離得到A和B(純度大于96%);完整的核磁共振分析得到A結(jié)構(gòu)為5-氯-1,3-間苯二腈(5-Chloro-1,3-dicyanobenzene),B為2,5-二氯-1,3-間苯二腈(2,5-dichloro-1,3-dicyanobenzene),進(jìn)一步推斷出C的分子結(jié)構(gòu)為2,4,5-三氯-1,3-間苯二腈(2,4,5-trichloro-1,3-dicyanobenzene)。根據(jù)三種物質(zhì)出現(xiàn)的先后順序:C、B、A,得到加入OPC后百菌清的降解途徑是一種光敏化還原脫氯反應(yīng),具體為百菌清—C—B—A。
[Abstract]:In this paper , we establish a method for the determination of the chemical degradation of chlorophenols ( CTL ) and its metabolites : 4 - hydroxychlorobacteria ( C TL - OH ) , 2 , 5 - chloro - 1,3 - benzenedicarbonitrile ( 2,5 - dichloro - 1,3 - dicyanediamine ) , 2,5 - dichloro - 1,3 - benzenedicarbonitrile ( 2,5 - dichloro - 1,3 - benzenedicarbonitrile ) , 2 , 4 , 5 - trichlorobenzene dinitriles ( 2,4,5 - dichloro - 1,3 - benzenedicarbonitrile ) , 2 , 4 , 5 - trichlorobenzene dinitriles ( 2 , 4 , 5 - dichloro - 1,3 - benzenedicarbonitrile ) and 2 , 4 , 5 - trichlorobenzene dinitriles ( 2 , 4 , 5 - dichloro - 1,3 - benzenedicarbonitrile ) . The effects of OPC on the photodegradation of hundreds of bacteria in water bodies were studied by HPLC . The results showed that the degradation pathway of chloroion and hydroxyl radical was 1 , 4 , 5 - trimethyl - 1,3 - benzenedicarbonitrile ( 2 , 4 , 5 - trimethyl - 1,3 - benzenedicarbonitrile ) .

【學(xué)位授予單位】：安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X592;X52

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本文編號(hào)：1403341