本文關(guān)鍵詞：土壤腐殖酸促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移參數(shù)研究及其官能團(tuán)探討　出處：《中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：土壤中有毒有害的有機(jī)物和無(wú)機(jī)物污染日益加劇,污染物的降解量和降解速度影響土壤環(huán)境容量的界定。污染物的去除過(guò)程研究中發(fā)展了一系列物理、化學(xué)、生物、物理化學(xué)、生物化學(xué)等去除方法,在以化學(xué)或者生物去除為主的方法中,多數(shù)涉及氧化還原反應(yīng)。土壤中腐殖質(zhì)物質(zhì)具有一定的氧化還原活性,影響污染物的降解速度,進(jìn)而影響土壤環(huán)境容量。腐殖質(zhì)是土壤有機(jī)質(zhì)中最主要成分,由醌基、羰基及羧基等官能團(tuán)形成的高分子量聚合物,可作為重復(fù)利用的電子載體在多種有機(jī)和無(wú)機(jī)化合物的微生物降解過(guò)程中充當(dāng)電子傳遞介質(zhì),加快反應(yīng)速率。腐殖質(zhì)的這一特性影響著環(huán)境中氧化還原敏感污染物的遷移轉(zhuǎn)化,同時(shí)促進(jìn)某些難溶礦物的還原性溶解,因而研究原位土壤腐殖質(zhì)的氧化還原性質(zhì)對(duì)土壤原位修復(fù)和生物地球循環(huán)具有重大意義。本文通過(guò)選取不同類型的土壤作為研究對(duì)象,根據(jù)國(guó)際腐殖質(zhì)協(xié)會(huì)(IHSS)提供的標(biāo)準(zhǔn)方法提純腐殖酸(HA)并進(jìn)行土壤HA濃度和官能團(tuán)表征,不同的土壤類型分別是森林土(鷲峰山、JF1~JF3,上方山、SF1~SF3)、林地土(莽山、MS1~MS3)、人工濕地土(奧林匹克濕地公園、OW1~OW3)、天然濕地土(稻香湖天然濕地、DW1~DW2)以及耕地土(昌平耕地土、CG1~CG3)共5種土壤類型。不同土壤HA的TOC濃度各不相同,但紅外光譜特性表明官能團(tuán)相似,以C≡C和C=O為主,它們能夠支撐氧化還原反應(yīng)的進(jìn)行。土壤HA能加快希瓦氏菌MR-1還原水鐵礦,森林土、林地土、濕地土和耕地土中的HA的濃度與還原速度有指數(shù)函數(shù)關(guān)系:y=a·xb,其中x為土壤HA的TOC濃度(mg/L),y為土壤HA加速希瓦氏菌MR-1還原水鐵礦的速率(mmol/h),在某一反應(yīng)濃度下,a、b為定值;對(duì)應(yīng)不同濃度,取值范圍為a=0.02~0.05,b=0.3~0.6。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果定義ket值,即單位時(shí)間內(nèi)單位質(zhì)量HA傳遞的電子數(shù)目,統(tǒng)稱為加速電子轉(zhuǎn)移參數(shù),在相同樣品HA的實(shí)驗(yàn)結(jié)果中發(fā)現(xiàn)不同濃度下的ket值不同,不同的樣品HA在相同TOC濃度下的ket值基本相似,表明不同土壤HA加速希瓦氏菌MR-1還原水鐵礦具有很大的共性。加速電子轉(zhuǎn)移參數(shù)ket定義為:ket=a·b·TOC(b-1)(a=0.02~0.05,b=0.3~0.6),此參數(shù)大小與土壤HA濃度、自然環(huán)境條件等相關(guān),將HA的加速電子轉(zhuǎn)移參數(shù)ket考慮到土壤環(huán)境容量的數(shù)值預(yù)測(cè)中會(huì)使結(jié)果更準(zhǔn)確也更符合實(shí)際環(huán)境。三維熒光光譜(3DEEM)數(shù)據(jù)表明JF1 HA、SF1 HA、MS1 HA、OW1 HA、DW1 HA以及CG1 HA的在不同濃度下,類腐殖酸熒光范圍類(Ex:350-440 nm,Em:430-510 nm)所體現(xiàn)出來(lái)的峰值官能團(tuán)均為quinonoid n→π*,此熒光峰值與腐殖酸加速水鐵礦還原速率有很好的線性關(guān)系,說(shuō)明腐殖酸的加速傳遞電子的能力主要與醌基基團(tuán)有關(guān)。土壤HA的三維熒光光譜法掃描圖譜中發(fā)現(xiàn)不同濃度下的熒光峰值位置不同且有紅移的現(xiàn)象。與已知化合結(jié)構(gòu)對(duì)苯醌的三維熒光特性對(duì)比,JF1 HA、SF1HA、MS1 HA、OW1 HA、DW1 HA以及CG1 HA在不同濃度下的主官能團(tuán)發(fā)生了變化,表明土壤腐殖酸分子結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化,即腐殖酸的分子結(jié)合形式不固定。JF1 HA、SF1 HA、MS1 HA在TOC濃度為2-10 mg C/L的主官能團(tuán)是benzenoidπ→π*,TOC濃度為20-50 mg C/L時(shí)主官能團(tuán)為quinonoid n→π*,而OW1 HA、DW1 HA和CG1 HA的主峰官能團(tuán)是benzenoidπ→π*和quinonoid n→π*的互相交替。
[Abstract]:In this paper , a series of chemical , chemical , biological , physical , chemical and biochemical methods have been developed in the process of microbial degradation of organic and inorganic compounds . The results show that the peak functional groups of HA , SF1HA , MS1 HA , OW1 HA , DW1 HA and CG1 HA are different in different concentrations . The results indicate that the molecular structure of HA , SF1HA , MS1 HA , OW1 HA , DW1 HA and CG1 HA are not fixed at different concentrations . The main functional groups of HA , SF1HA , MS1 HA , OW1 HA , DW1 HA and CG1 HA are benzyli蟺 鈫，

本文編號(hào)：1393789