硫化氫(H2S)作為一種常見的有毒惡臭氣體,對(duì)人們的日常生活和化工生產(chǎn)都有著一定的負(fù)面影響。因此,針對(duì)H2S的高效脫除技術(shù)研究顯得特別重要。鐵基離子液體(Fe-IL)作為一種新型脫硫劑,在催化氧化脫除H2S方面已取得了一定的進(jìn)展。然此法由于在脫硫過程中存在氣液傳質(zhì)效率較低、三價(jià)鐵活性不高等缺陷,導(dǎo)致脫硫液易被擊穿、硫容較小和再生緩慢等問題。因此在Fe-IL脫硫劑的基礎(chǔ)上,針對(duì)氣液傳質(zhì)效率緩慢而加入非質(zhì)子強(qiáng)極性溶劑一一1,3-二甲基-2-咪唑啉酮(DMI)以改善脫硫液對(duì)H2S的溶解性；針對(duì)三價(jià)鐵活性不高而加入鋅基離子液體(Zn-IL)或錳基離子液體(Mn-IL)形成二元復(fù)合金屬基離子液體(Fe-Zn-IL或Fe-Mn-IL),借助復(fù)合金屬間協(xié)同作用以達(dá)到強(qiáng)化脫硫的目的,構(gòu)建Fe-Zn-IL/DMI或Fe-Mn-IL/DMI高效脫硫體系。本文以1-丁基一3-甲基氯代咪唑([Bmim]Cl)和FeCl3·6H2O、ZnCl2、 MnCl2合成了Fe-Zn和Fe-Mn二元復(fù)合離子液體,脫硫?qū)嶒?yàn)表明：復(fù)合金屬離子液體脫硫效果明顯優(yōu)于單金屬脫硫劑,且隨著Zn-IL或Mn-IL質(zhì)量的增加,脫硫率整體呈遞增趨勢(shì)；以Fe-IL和DMI合成脫硫液,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：此復(fù)合液脫硫效果明顯的優(yōu)于復(fù)合金屬離子液體,且當(dāng)DMI與Fe-IL質(zhì)量比為3：20時(shí),脫硫效果達(dá)最優(yōu)。以DMI、 Fe-IL、Zn-IL和Mn-IL合成了三組分Fe-Zn-IL/DMI、Fe-Mn-IL/DMI復(fù)合脫硫液,其中DMI:Fe-IL=3:20,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：隨著Zn-IL或Mn-IL質(zhì)量的增加,脫硫率呈先遞增后遞減的趨勢(shì),當(dāng)Mn-IL為Fe-IL質(zhì)量20%時(shí),Fe-Mn-IL/DMI脫硫效果最優(yōu),反應(yīng)240 min脫硫率都在99%以上；當(dāng)Zn-IL為Fe-IL質(zhì)量10%時(shí),Fe-Zn-IL/DMI脫硫效果最優(yōu),反應(yīng)600 min脫硫率都可維持在99%以上,即Fe-Zn-IL/DMI脫硫效果明顯的優(yōu)于Fe-Mn-IL/DMI。以Fe-Zn-IL/DMI為脫硫液,其中Fe-IL:Zn-IL:DMI=20:2:3,考查不同工藝參數(shù)(如溫度、水汽、流量和進(jìn)氣濃度等)對(duì)脫硫性能的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：此復(fù)合脫硫液在常溫(20-30℃),無水汽的情況下,進(jìn)氣H2S濃度為8000 ppm,進(jìn)氣流量為40mL·min-1時(shí),可維持600 mmin內(nèi)脫硫率99%以上。反應(yīng)后的脫硫液可利用空氣再生,再生后的溶液可維持反應(yīng)360 min脫硫率在90%以上。然后對(duì)脫硫產(chǎn)物沉淀進(jìn)行XRD、顯微鏡分析；對(duì)復(fù)合液脫硫前后的試驗(yàn)液體進(jìn)行表征,如紅外、拉曼、熱重等方式的表征,分析鋅基離子液體與DMI在脫硫過程所起到的作用與實(shí)驗(yàn)機(jī)理,為后期的工業(yè)化應(yīng)用打下良好的基礎(chǔ)。



本文編號(hào)：1391195