基于鐵基離子液體的脫硫液組成優(yōu)化及氧化脫硫性能研究
發(fā)布時間：2021-09-07 13:04
硫化氫(H2S)作為一種常見的有毒惡臭氣體,對人們的日常生活和化工生產(chǎn)都有著一定的負面影響。因此,針對H2S的高效脫除技術(shù)研究顯得特別重要。鐵基離子液體(Fe-IL)作為一種新型脫硫劑,在催化氧化脫除H2S方面已取得了一定的進展。然此法由于在脫硫過程中存在氣液傳質(zhì)效率較低、三價鐵活性不高等缺陷,導致脫硫液易被擊穿、硫容較小和再生緩慢等問題。因此在Fe-IL脫硫劑的基礎(chǔ)上,針對氣液傳質(zhì)效率緩慢而加入非質(zhì)子強極性溶劑一一1,3-二甲基-2-咪唑啉酮(DMI)以改善脫硫液對H2S的溶解性；針對三價鐵活性不高而加入鋅基離子液體(Zn-IL)或錳基離子液體(Mn-IL)形成二元復合金屬基離子液體(Fe-Zn-IL或Fe-Mn-IL),借助復合金屬間協(xié)同作用以達到強化脫硫的目的,構(gòu)建Fe-Zn-IL/DMI或Fe-Mn-IL/DMI高效脫硫體系。本文以1-丁基一3-甲基氯代咪唑([Bmim]Cl)和FeCl3·6H2O、ZnCl2、 MnCl2合成了Fe-Zn和Fe-Mn二元復合離子液體,脫硫?qū)嶒灡砻鳎簭秃辖饘匐x子液體脫硫效果明顯優(yōu)于單金屬脫硫劑,且隨著Zn-IL或Mn-IL質(zhì)量的增加,脫硫率整體呈遞增趨勢；以Fe-IL和DMI合成脫硫液,實驗結(jié)果表明：此復合液脫硫效果明顯的優(yōu)于復合金屬離子液體,且當DMI與Fe-IL質(zhì)量比為3：20時,脫硫效果達最優(yōu)。以DMI、 Fe-IL、Zn-IL和Mn-IL合成了三組分Fe-Zn-IL/DMI、Fe-Mn-IL/DMI復合脫硫液,其中DMI:Fe-IL=3:20,實驗結(jié)果表明：隨著Zn-IL或Mn-IL質(zhì)量的增加,脫硫率呈先遞增后遞減的趨勢,當Mn-IL為Fe-IL質(zhì)量20%時,Fe-Mn-IL/DMI脫硫效果最優(yōu),反應(yīng)240 min脫硫率都在99%以上；當Zn-IL為Fe-IL質(zhì)量10%時,Fe-Zn-IL/DMI脫硫效果最優(yōu),反應(yīng)600 min脫硫率都可維持在99%以上,即Fe-Zn-IL/DMI脫硫效果明顯的優(yōu)于Fe-Mn-IL/DMI。以Fe-Zn-IL/DMI為脫硫液,其中Fe-IL:Zn-IL:DMI=20:2:3,考查不同工藝參數(shù)(如溫度、水汽、流量和進氣濃度等)對脫硫性能的影響,實驗結(jié)果表明：此復合脫硫液在常溫(20-30℃),無水汽的情況下,進氣H2S濃度為8000 ppm,進氣流量為40mL·min-1時,可維持600 mmin內(nèi)脫硫率99%以上。反應(yīng)后的脫硫液可利用空氣再生,再生后的溶液可維持反應(yīng)360 min脫硫率在90%以上。然后對脫硫產(chǎn)物沉淀進行XRD、顯微鏡分析；對復合液脫硫前后的試驗液體進行表征,如紅外、拉曼、熱重等方式的表征,分析鋅基離子液體與DMI在脫硫過程所起到的作用與實驗機理,為后期的工業(yè)化應(yīng)用打下良好的基礎(chǔ)。
本文編號：1391195
北京化工大學北京市211工程院校教育部直屬院校
【學位級別】：碩士
頁數(shù)：85
文章目錄
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 研究背景及意義
1.1.1 硫化氫的性質(zhì)及危害
1.1.2 硫化氫的來源
1.2 硫化氫的脫除技術(shù)
1.2.1 鐵堿脫硫工藝
1.2.2 鐵鋅基復合脫硫
1.2.3 鐵錳基復合脫硫
1.2.4 鐵基濕法氧化脫硫
1.3 離子液體脫硫技術(shù)
1.3.1 離子液體簡介
1.3.2 離子液體在脫硫方面的研究進展
1.3.3 鐵基離子液體的應(yīng)用及脫硫
1.3.4 復合金屬基離子液體的應(yīng)用
1.4 課題研究意義及內(nèi)容
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究內(nèi)容
1.4.3 研究路線
第二章 離子液體的制備和表征
2.1 前言
2.2 實驗儀器及材料
2.2.1 實驗材料
2.2.2 儀器設(shè)備
2.2.3 分析儀器
2.3 離子液體的合成
2.3.1 氯化丁基甲基咪唑的合成
2.3.2 鐵基離子液體的合成
2.3.3 錳基離子液體的合成
2.3.4 鋅基離子液體的合成
2.3.5 復合離子液體的制備
2.4 離子液體的結(jié)構(gòu)和性能分析
2.4.1 紅外光譜分析
2.4.2 拉曼光譜分析
2.4.3 熱重分析
2.5 本章小結(jié)
第三章 基于鐵基離子液體的復合脫硫
3.1 前言
3.2 實驗材料及儀器
3.2.1 實驗材料
3.2.2 實驗儀器
3.2.3 實驗方法及裝置流程圖
3.3 基于鐵基離子液體的復合脫硫
3.3.1 單組分脫硫
3.3.2 雙組分脫硫
3.3.3 三組分脫硫
3.4 本章小結(jié)
第四章 鐵基復合離子液體脫硫工藝研究
4.1 前言
4.2 實驗材料及儀器
4.2.1 實驗材料
4.2.2 實驗儀器
4.2.3 實驗方法及裝置流程圖
4.3 鐵基復合離子液體脫硫工藝研究
4.3.1 反應(yīng)溫度對脫硫效率的影響
4.3.2 水汽對脫硫效率的影響
4.3.3 流量對復合液脫硫的影響
4.3.4 進氣濃度的影響
4.3.5 離子液體空氣再生性
4.4 本章小結(jié)
第五章 脫硫機理探究及產(chǎn)物分析
5.1 前言
5.2 脫硫產(chǎn)物的檢測
5.2.1 儀器及方法
5.2.2 結(jié)果及討論
5.3 脫硫機理探究
5.3.1 脫硫前后紅外分析
5.3.2 脫硫前后拉曼分析
5.3.3 脫硫前后熱重分析
5.4 實驗機理分析
5.5 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
參考文獻
致謝
科研成果及發(fā)表論文
導師及作者簡介
碩士研究生學位論文答辯委員會決議書
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本文編號：1391195
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