本文關(guān)鍵詞：二氧化碳催化轉(zhuǎn)化合成幾種化學(xué)品的研究　出處：《武漢輕工大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：近年來,隨著人類對傳統(tǒng)能源的不斷消耗使得大氣中二氧化碳(CO2)濃度極速攀升。CO2是引起“溫室效應(yīng)”的主要因素,也是地球上儲量最豐富、分布最廣闊的碳資源。從資源利用和環(huán)境保護的角度考慮,將CO2化學(xué)轉(zhuǎn)化為有用化學(xué)品符合綠色化學(xué)的要求。本文以CO2為碳源合成N,N’-二丁基脲(DBU)、苯氨基甲酸甲酯(MPC)和碳酸二苯酯(DPC)三種化學(xué)品。研究了氫氧化銫(Cs OH)催化CO2和正丁胺一步合成DBU。采用氣相色譜(GC)對產(chǎn)物進行了定量分析,并運用紅外光譜(IR)、質(zhì)譜(MS)和核磁共振氫譜(1H-NMR)對產(chǎn)物結(jié)構(gòu)進行了表征�？疾炝舜呋瘎�、溶劑、反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度和反應(yīng)壓力的影響。當(dāng)采用乙腈作溶劑,催化劑Cs OH與正丁胺摩爾比為0.1時,170 o C和8 MPa下反應(yīng)10 h,DBU的產(chǎn)率和選擇性分別為91.8%和98.0%。采用氣質(zhì)聯(lián)用(GC-MS)對產(chǎn)物進行了定性分析,并在此基礎(chǔ)上提出了合成DBU的可能反應(yīng)機理。研究了氧化鈰(CeO2)催化CO2、苯胺和甲醇(CH3OH)合成MPC,結(jié)果表明,在反應(yīng)體系中引入正丁基鋰(BuLi)可以顯著提高CeO2的催化活性。在CeO2:BuLi:苯胺:CH3OH=0.3:1:1.5:225(摩爾比)、170oC和CO2初始壓力為5 MPa的條件下反應(yīng)12 h,MPC產(chǎn)率達到了9.4%。對CO2、苯胺和CH3OH合成MPC的多種可能反應(yīng)途徑進行了探討,并采用GC-MS對產(chǎn)物進行了定性分析。在結(jié)合研究結(jié)果及產(chǎn)物的GC-MS定性分析結(jié)果的基礎(chǔ)上,推測異氰酸苯酯是利用CO2、苯胺和CH3OH合成MPC的反應(yīng)中間體,提出了合成MPC的可能反應(yīng)機理。采用磁性納米粒子Fe3O4和正硅酸乙酯制備Fe3O4@SiO2復(fù)合氧化物載體,通過負(fù)載ZnBr2得到Fe3O4@SiO2-ZnBr2。采用IR、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)及BET法對負(fù)載催化劑進行了表征,并運用原子吸收(AAS)測定了負(fù)載催化劑中的Zn含量。IR和XPS的結(jié)果表明,Fe3O4@SiO2-ZnBr2表面有大量的羥基,XPS表征還表明羥基與ZnBr2可反應(yīng)生成配合物,有助于提高催化活性。研究了Fe3O4@SiO2-ZnBr2在CO2、苯酚和CCl4合成DPC反應(yīng)中的催化性能,在Zn的負(fù)載量為15.1%、ZnBr2與苯酚的摩爾比為0.1、反應(yīng)溫度130oC和反應(yīng)壓力8 MPa的條件下反應(yīng)4 h,DPC產(chǎn)率達28.1%。反應(yīng)完成后,回收了負(fù)載催化劑Fe3O4@SiO2-ZnBr2并研究了其重復(fù)催化性能。研究結(jié)果表明,在前4次循環(huán)使用過程中,Fe3O4@SiO2-ZnBr2的催化活性基本保持不變。采用GC-MS對反應(yīng)產(chǎn)物進行了定性分析,除了生成目標(biāo)產(chǎn)物DPC外,還有副產(chǎn)物水楊酸苯酯生成,探討了非均相催化劑體系中合成DPC的可能反應(yīng)機理。
【學(xué)位授予單位】：武漢輕工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X701;TQ207

【參考文獻】

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