本文關(guān)鍵詞：石墨烯基二氧化鈦復(fù)合光催化劑的制備及其對(duì)水中17α-乙炔基雌二醇的去除研究　出處：《昆明理工大學(xué)》2015年碩士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：17α-乙炔基雌二醇(EE2)是雌激素活性最強(qiáng)的環(huán)境內(nèi)分泌干擾物,常用作性激素藥物,普遍存在于水體中。極其微量的EE2便會(huì)對(duì)生物體造成嚴(yán)重影響。EE2很難通過(guò)現(xiàn)有的污水處理系統(tǒng)去除,因此探索去除EE2的新方法和新材料是十分迫切的。半導(dǎo)體二氧化鈦材料因具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性、高光催化活性、毒性低、成本低等特點(diǎn)被廣泛用來(lái)降解有機(jī)污染物,但是Ti02對(duì)有機(jī)污染物吸附性差,并且其產(chǎn)生的光生電子和空穴易復(fù)合,影響其光催化效率的提高。本論文利用石墨烯對(duì)有機(jī)污染物的高吸附能力,以及其對(duì)光生電子的高效遷移能力,將其與TiO2復(fù)合,制備了二氧化鈦/還原氧化石墨烯(TiO2-RGO)復(fù)合光催化劑,并進(jìn)一步通過(guò)表面氟化改進(jìn)復(fù)合催化劑中的TiO2的結(jié)晶性,制備了表面氟化二氧化鈦/還原氧化石墨烯(FTG)復(fù)合光催化劑,將兩種復(fù)合光催化劑應(yīng)用于降解內(nèi)分泌干擾物EE2的研究,兩種光催化劑對(duì)EE2均有優(yōu)異的光催化性能。采用透射電鏡(TEM)、X射線(xiàn)衍射(XRD)、拉曼光譜(Raman)和X光電子能譜(XPS)對(duì)所制備的材料進(jìn)行了表征和分析。首先,以鈦酸丁酯(TBT)和氧化石墨烯(GO)為原料,利用水熱法制備了TiO2-RGO復(fù)合光催化劑,優(yōu)化了其制備條件及光催化條件參數(shù)。結(jié)果表明,當(dāng)水和乙醇的體積比為1：1,RGO質(zhì)量比例為8%,催化劑量為0.3g/L.溶液初始pH為6.0時(shí)對(duì)EE2的去除效果最佳,TiO2-RGO對(duì)EE2的吸附去除率為41.7%,光催化降解去除率為58%,總的去除率為99.7%,而商業(yè)二氧化鈦P25對(duì)EE2的吸附去除率為5.8%,光催化降解去除率為69.8%,總的去除率只有75.6%,TiO2-8RGO復(fù)合光催化劑對(duì)EE2的去除率明顯高于P25。而TiO2-RGO復(fù)合光催化劑具有較好的催化活性的原因,主要是RGO對(duì)EE2的強(qiáng)吸附能力起到了關(guān)鍵的促進(jìn)作用,與Ti02的光催化降解作用協(xié)同去除EE2。其次,以TBT, HF和GO為原料,一步水熱法合成了FTG復(fù)合光催化劑。結(jié)果表明,以更低的水熱反應(yīng)溫度,制備得到了復(fù)合光催化劑中TiO2的晶粒更大,FTG復(fù)合光催化劑中TiO2晶粒從TiO2-RGO中的5-10nm增加到20-30nm,主要是因?yàn)镕-提高了銳鈦礦相TiO2的結(jié)晶性。FTG復(fù)合光催化劑對(duì)EE2的降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)TBT與HF的摩爾比為1：1.5,RGO的質(zhì)量比例為4%,催化劑量為0.3g/L, EE2溶液初始pH為6.0時(shí)去除效果最佳,FTG-4對(duì)EE2的吸附去除率為33%,光催化降解去除率為66.7%,總的去除率為99.7%,同樣FTG對(duì)EE2的去除率明顯高于P25。FTG復(fù)合光催化劑的總?cè)コ氏鄬?duì)于P25有大幅提高的原因,主要是RGO對(duì)EE2的強(qiáng)吸附能力,及F-的存在提高了銳鈦礦相二氧化鈦的結(jié)晶性。相較于P25,合成的兩種復(fù)合光催化劑對(duì)EE2都具有優(yōu)異的去除能力,TiO2-RGO、FTG和P25對(duì)EE2的總?cè)コ史謩e為99.7%,99.7%和75.6%。從制備成本的角度及催化效率考慮,FTG比TTiO2-RGO更具有實(shí)用前景。
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TQ426;X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1333009