發(fā)布時間：2017-12-24 18:25

  本文關鍵詞：中國沿海地區(qū)魚體中持久性有機氯污染物的分布特征及健康風險評估　出處：《華東師范大學》2015年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：工業(yè)品多氯聯(lián)苯(polychlorinated biphenyls, PCBs)和有機氯農藥(organochlorine pesticides, OCPs)均屬于持久性有機氯污染物,是一類典型的持久性有機污染物。此類污染物在環(huán)境中不易降解,可長距離遷移,且具有生物蓄積性和高毒性,因此備受關注。在水生環(huán)境中,魚類處于較高的營養(yǎng)級,易富集高濃度的污染物,可作為水環(huán)境污染檢測的生物指示物種。而人類暴露于這類污染物的主要途徑是飲食攝入,其中魚類攝入帶來的污染物暴露又占較大比例。但另一方面魚類也是多不飽和脂肪酸、優(yōu)質蛋白質、礦物質、維生素等有益健康物質的重要來源。因此,本文以我國沿海漁場為具體采樣點,對我國沿海地區(qū)魚體中PCBs和OCPs的含量和分布特征進行系統(tǒng)研究,并對其進行了初步健康風險評估。然后進一步以上海市場為研究區(qū)域,開展魚體中持久性有機氯污染物與營養(yǎng)物質間的綜合研究。不僅可以為環(huán)境治理和食品安全管理提供數據和理論支持,而且可以為居民食用魚量提供參考。本文研究了我國沿海地區(qū)13個沿海漁場鱸魚體內PCBs和OCPs,發(fā)現PCBs、 DDTs和HCHs檢出率均為100%,表明其在我國沿海漁場普遍存在,但均低于我國規(guī)定的水產品中的最大限量值(MLs)。PCBs、DDTs和HCHs脂重濃度范圍分別為20.10～297.489ng/g lw、80.62～9505.93 ng/g lw和9-117.46 ng/g 1w,最高值分別出現在深圳、青島和泉州,最低值均出現在三江。魚體不同組織中PCBs、 DDTs和HCHs濃度呈現出肝腮魚肉的特征。與我國其他地區(qū)已有研究相比,本研究沿海漁場PCBs處于中等濃度水平,DDTs和HCHs濃度與已有研究相符。與其他國家相比,我國沿海漁場PCBs濃度水平較低,DDTs濃度水平較高,HCHs濃度水平相當。沿海漁場魚體中PCBs同系物以五氯和六氯聯(lián)苯為主。DDTs同系物中o,p'-DDE以及o,p'-DDD所占比例極小,表明我國沿海地區(qū)受三氯殺螨醇的影響較小,來源分析表明連云港、寧波、溫嶺、泉州、深圳、三江和萬寧DDTs污染以舊源降解為主。由于數據所限,天津、青島、舟山、寧德、汕頭DDTs污染不能確定來源。天津、青島、舟山、寧波、寧德、泉州、汕頭、深圳、三江和萬寧的α-HCHs/γ-HCH比值均小于1,說明近期存在γ-HCH新源排放,即受林丹的持續(xù)使用影響較大。而連云港、溫嶺和防城港HCHs污染主要為舊源降解。對食用沿海漁場魚類的健康風險進行評估,以TDI和ADI為風險基準發(fā)現PCBs、DDTs和HCHs的健康風險HR均遠低于1,表明日常食用中國沿海漁場鱸魚不會對人體健康產生危害。以PCBs、DDTs和HCHs聯(lián)合致癌風險為評估基礎,最大日食用量為1.5-16.61g/d或4.11-94.66g/d(不考慮生物有效性或考慮生物有效性)。最大月食用次數在不考慮生物有效性和考慮生物有效性時均小于16次/月,分別為0.2～2.23次/月和0.55-12.69次/月。說明日常食用沿海漁場鱸魚會帶來聯(lián)合致癌風險,應控制其食用量。各地區(qū)魚體中PCBs、DDTs和HCHs對致癌和非致癌效應貢獻率有所差異,在不考慮生物有效性時,HCHs的致癌和非致癌效應貢獻比例較小,PCBs和DDTs貢獻比例較大。考慮生物有效性時,致癌風險貢獻比例最小為PCBs,最大為DDTs。非致癌風險貢獻率仍以DDTs比例最大,HCHs最小。對上海市場魚體中PCBs和OCPs暴露水平和分布特征進行研究,發(fā)現上海市場魚體中PCBs和OCPs污染普遍存在,但均遠低于其MLs。PCBs、DDTs和HCHs各組織濃度范圍分別為0.09～57.58ng/g ww、0.29～172.03ng/g ww和0～36.43 ng/g ww,魚肉組織濃度范圍分別為0.09～2.25ng/g ww、0.29～87.35ng/g ww和0～1.25 ng/g ww。對比國內外已有研究,本研究中PCBs濃度水平較低,DDTs和HCHs濃度處于中等水平。魚肉組織中PCBs、DDTs和HCHs濃度均表現為肉食性高于雜食性和草食性,同一種食性發(fā)現PCBs和DDTs表現為海魚高于淡水魚,而HCHs表現為淡水魚高于海水魚。同時發(fā)現PCBs和DDTs濃度與n-3PUFA,DHA+EPA具有顯著相關性,這暗示隨著優(yōu)質脂肪酸的增加,PCBs含量也會隨之增加。而HCHs濃度與n-6 PUFA具有顯著相關性。PCBs、DDTs和HCHs含量,夏季低于冬季,肝臟和腹部脂肪組織含量高于三種魚肉組織。上海市場魚體中PCBs以三-六氯聯(lián)苯為主,與已有研究相符。同時發(fā)現不同行政區(qū)、不同魚種、不同季節(jié)、不同組織中PCBs的組成差異較大。DDTs組成以p,p'-DDE為主,占DDTs總量的18.7%～64.56%,與國內一些研究結果類似。來源分析表明,除大黃魚不能確定來源外,上海市場魚體中DDTs污染主要為還原降解,并非新污染源輸入。上海市場HCHs同系物組成以α-HCH和β-HCH為主,與已有研究一致。來源分析發(fā)現魚體中HCHs殘留主要是舊源降解。研究上海市場魚體中營養(yǎng)物質分布特征,發(fā)現上海市場魚類組織中脂肪、蛋白質、PUFA、MUFA和SFA范圍分別為1.03～75.2g/100g、6.1～20.2g/100g、196.6～18201.3mg/100g、252.1～35389.4 mg/100g和422.3-26073.4 mg/100g,其中魚肉組織中PUFA、MUFA和SFA均與脂含量、攝食性和魚種具有顯著相關性。PUFA/SFA在0.03-1.08范圍內,中值為0.51,大部分高于FAO和WHO推薦PUFA/SFA的最低值(0.4-0.5)。魚類組織中n-3 PUFA和n-6 PUFA含量范圍分別為61.2～5608.4 mg/100gww和17.6～16101.2 mg/100gww,n-6/n-3比值范圍為0.1-11.1中值為1.1,大部分低于FAO和WHO推薦的n-6/n-3的最高值4,海水魚遠低于淡水魚。魚類各組織中EPA+DHA的含量范圍為19.3～4280.2mg/100g ww,魚肉組織均值與脂含量、食性和魚種顯著相關。對達到EPA+DHA推薦攝入量(250mg/day)所需魚肉的量進行研究,發(fā)現所需食用量存在種間和組織間差異,海水肉食性魚類,尤其是其腹肌是EPA+DHA的高效來源。對食用上海市場魚類的健康風險進行研究,發(fā)現在僅考慮相關組織推薦的每日允許攝入量和每日耐受量時,PCBs、DDTs和HCHs的健康風險HR均小于1,不存在健康風險�？紤]營養(yǎng)物質和污染物共攝入帶來的益害效應時,發(fā)現不考慮生物有效性,通過食用上海市場魚類魚肉組織來達到250mg/d的EPA+DHA推薦量,不會產生非致癌風險,但這個量會帶來大黃魚DDTs的致癌風險�？紤]生物有效性時,發(fā)現食用上海市場魚肉來達到推薦的EPA+DHA攝入量,對健康成人不會造成PCBs、DDTs或HCHs暴露的致癌與非致癌風險。對于五種魚類各污染物的貢獻率的均值進行分析,在不考慮生物有效性時,PCBs對致癌和非致癌效應的貢獻率最大�？紤]生物有效性時,DDTs對致癌效應的貢獻率最大,PCBs對非致癌效應的貢獻率最大。對PCBs、DDTs和HCHs的聯(lián)合致癌風險下的最大允許食用魚肉量進行研究。發(fā)現不考慮生物有效性時建議每日最大允許魚肉食用量冬季為1.85-160.91g/d,夏季為1.9-163.83g/d。建議每月食用次數,除冬季羅非魚的背肌和夏季羅非魚的背肌和尾肌外,其余均小于16次/月,說明其存在聯(lián)合致癌風險,應控制食用量,以避免這些污染物帶來的聯(lián)合致癌風險�？紤]生物有效性時,最大允許日食用量冬季為4.05-714.56g/d,夏季為4-869.79g/d,最大月食用次數冬季為0.54-95.82次/月,夏季為0.54-116.64次/月,鰻魚、大黃魚和銀鯧魚腹肌遠低于16次,冬季草魚背肌和腹肌也低于16次,應減少其攝入量,以避免PCBs、 DDTs和HCHs帶來的致癌風險。
【學位授予單位】：華東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X826;X503.225
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本文編號：1329472