本文關(guān)鍵詞：原位鎂鋁水滑石的制備及其催化廢水中尿素水解的研究　出處：《太原理工大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：全球尿素的年產(chǎn)量達1.4億噸,產(chǎn)生的尿素廢水量高達0.7億噸。廢水中除了含有CO2和NH3外,還含有0.5-2 wt%的尿素。如果達不到標(biāo)準(zhǔn)的廢水直接排放,不僅會造成環(huán)境的污染,還會造成資源的浪費。目前工業(yè)上使用最普遍的尿素廢水處理方法為熱力水解法,該法在高溫高壓下進行,對設(shè)備的要求較高,還需消耗大量蒸汽。電化學(xué)水解法、脲酶水解法和生物水解法也都存在著各自的缺點,無法應(yīng)用于工業(yè)上。因此,尋找一種投資省、效率高的尿素廢水處理方法,使處理后的廢水達到排放標(biāo)準(zhǔn)已成為亟待解決的問題。本文在熱力水解的基礎(chǔ)上,引入了固體堿鎂鋁水滑石(MgAl-LDH)作為催化劑,催化水解廢水中的尿素。分別在不同鋁源、合成溫度、合成時間、c(urea)/c(Mg2+)的條件下制備了一系列MgA1-LDH催化劑,通過水合、乙醇對MgA1-LDH進行了改性,并進行了XRD、N2-BET、DSC、Hammett表征,進一步考察了其催化尿素水解的構(gòu)效關(guān)系。得到了如下結(jié)論：1、η-A12O3-LDH晶粒尺寸最小,堿量與尿素去除率最高,遠(yuǎn)優(yōu)于非原位合成的Al(NO3)3-LDH。γ-AlOOH-LDH有部分堿式碳酸鎂生成。不同鋁源合成的MgA1-LDH的堿量及水解活性的順序為：η-Al2O3-LDHγ-Al2O3-LDHγ-AIOOH-LDHA1(NO3)3-LDH。合成溫度為130℃,合成時間為4h,c(urea)/c(Mg2+)=2時,生成的MgAl-LDH堿量最大,尿素去除率最高。以此為催化劑,水解溫度為165℃,水解時間為120min,催化劑用量為50g/L時,廢水中的尿素濃度降至7.46 mg/L,達到了10 mg/L的排放標(biāo)準(zhǔn)。MgAl-LDH重復(fù)使用后活性先逐漸降低后趨于不變,其表面堿量與比表面積具有相同的變化趨勢,這是晶粒尺寸逐漸變大引起的。2、焙燒溫度為450℃時,生成了鎂鋁復(fù)合氧化物L(fēng)DO。當(dāng)焙燒溫度為650℃時,MgAl-LDH有部分MgAl2O4生成,水合后MgAl2O4不能恢復(fù)MgAl-LDH的層狀結(jié)構(gòu)。水合時間為4h時水滑石的層狀結(jié)構(gòu)基本恢復(fù)完全,水合后的鎂鋁水滑石(RMgAl-LDH)晶粒尺寸減小,在水相中穩(wěn)定性較好,堿量、比表面積、尿素去除率較MgAl-LDH均有所提高,相同水解條件下廢水中的尿素濃度降至5.03 mg/L。使用后的催化劑晶粒尺寸增大、比表面積和堿量減小是由水熱環(huán)境造成的,與溶液中的尿素及水解產(chǎn)物無關(guān)。3、在170℃下加入無水乙醇快速合成了改性的鎂鋁水滑石(EMgAl-LDH)。隨著溶液中無水乙醇比例的增加,晶粒尺寸逐漸減小,當(dāng)無水乙醇比例達到50%時最小。堿量、比表面積和尿素去除率隨著無水乙醇比例的增加而逐漸升高,50%時達到最大。4、兩種改性方法對催化劑的活性和穩(wěn)定性均產(chǎn)生了積極效果,催化尿素水解的活性順序為RMgAl-LDHEMgAl-LDHMgAl-LDH,穩(wěn)定性順序為EMgAl-LDHMgAl-LDHRMgAl-LDH。連續(xù)使用后的EMgAl-LDH催化水解活性最高。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X786;O643.36

【參考文獻】

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